[논문]Shifting the scaling relations of single-atom catalysts for facile methane activation by tuning the coordination number

Choi, Changhyeok; Yoon, Sungho; Jung, Yousung

doi:10.1039/d0sc05632d

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Chemical science, v.12 no.10, 2021년, pp.3551 - 3557

Choi, Changhyeok (Department of Chemical and Biomolecular Engineering, Korea Advanced Institute of Science and Technology (KAIST) Daejeon 34141 Republic of Korea ysjn@kaist.ac.kr) , Yoon, Sungho (Department of Chemistry, Chung-Ang University Seoul 06974 Republic of Korea) , Jung, Yousung (Department of Chemical and Biomolecular Engineering, Korea Advanced Institute of Science and Technology (KAIST) Daejeon 34141 Republic of Korea ysjn@kaist.ac.kr)

Abstract ▼ AI-Helper

We investigate oxidative methane activation on a wide range of single transition metal atom catalysts embedded on N-doped graphene derivatives using density functional theory calculations. An inverse scaling relationship between *O formation and its hydrogen affinity is observed, consistent with a previous report. However, we find that the latter scaling line can be shifted towards a more reactive region by tuning the coordination number (CN) of the active metal sites. Specifically, we find that lowering the CN plays an important role in increasing the reactivity for methane activation via a radical-like transition state by moving the scaling lines. Thus, in the new design strategy suggested here, different from the conventional efforts focusing mainly on breaking the scaling relations, one maintains the scaling relations but moves them towards more reactive regions by controlling the coordination number of the active sites. With this design principle, we suggest several single atom catalysts with lower C–H activation barriers than some of the most active methane activation catalysts in the literature such as Cu-based zeolites.The scaling relationship of methane activation via a radical-like transition state shifts toward a more reactive region with decreasing coordination number of the active sites.

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용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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