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문제 정의
- 현재 폐광되어 있는 청양광산은 황화광물이 다량으로 함유되어 있는 광미들이 하천 둑을 따라 쌓여놓인 채 방치되어 있다. 이들 광미시료들을 반응 용액의 pH와 반응 시간을 달리 한 용출 실험을 실시하여 이들 결과를 화학평형 모델인 PHREEQC를 사용하여 빗물이나 강산환경 등과 반응시간에 의해 용출되는 중금속이 어떠한 화학적 형태로 존재하는지 예측하고자 하였다.
제안 방법
- 45 ㎛ 멤브레인으로 여과하였다. 양이온 분석은 고려대학교 전략광물센터의 ICP-AES (Perkins-Elmer Optima 3000XL)를 이용하였고 SO4분석은 한국지질자원연구원의 IC(Model Dionex 120)을 이용하였다.
- 청양광산에서 채취한 광미시료(CY5, CY8, CY10)는 2 mm 이하로 체질하여 여과한 뒤 오븐에서 50℃에서 건조하였으며, 건조된 시료를 1/4법으로 축분하여 -100 mesh(150 ㎛)이하의 입도로 미분쇄하였다. 용출실험에 사용한 반응용액의 초기 산도는 pH 5, 3 및 1이었으며, 탈이 온수 (deionized water)에 질산(analytical grade, Merck)을 첨가하여 조절하였다. 용출실험은 반응용액 50 me에 시료 2.
- 용출실험에 사용한 반응용액의 초기 산도는 pH 5, 3 및 1이었으며, 탈이 온수 (deionized water)에 질산(analytical grade, Merck)을 첨가하여 조절하였다. 용출실험은 반응용액 50 me에 시료 2.5 g를 혼합하여 (시료 : 반응용액= 1: 20) 반응 시간 1, 2, 4, 7, 14, 21 및 30일 동안 실온에서 교반 후, 용액의 pH(최종 pH)를 측정하였으며, 즉시 0.45 ㎛ 멤브레인으로 여과하였다. 양이온 분석은 고려대학교 전략광물센터의 ICP-AES (Perkins-Elmer Optima 3000XL)를 이용하였고 SO4분석은 한국지질자원연구원의 IC(Model Dionex 120)을 이용하였다.
대상 데이터
- 청양광산에서 채취한 광미시료(CY5, CY8, CY10)는 2 mm 이하로 체질하여 여과한 뒤 오븐에서 50℃에서 건조하였으며, 건조된 시료를 1/4법으로 축분하여 -100 mesh(150 ㎛)이하의 입도로 미분쇄하였다. 용출실험에 사용한 반응용액의 초기 산도는 pH 5, 3 및 1이었으며, 탈이 온수 (deionized water)에 질산(analytical grade, Merck)을 첨가하여 조절하였다.
이론/모형
- 반응용액-광미상호반응으로 용해된 중금속의 화학적 존재 형태를 구하기 위해 PHREEQC(Parkhurst, 1995) 프로그램을 이용하였다.
성능/효과
- 반응용액 pH 5와 3에서의 중금속이온의 용출 특성은 비슷하였다. As, Cu, Fe 및 Zne 반응용액의 pH 5와 3에서 용출된 함량 차이가 미약하였으며, 1일 동안 반응 후 용출된 함량이 서서히 증가하여 7일부터 급격히 상승하는 경향을 보였다. Mne pH5와 3에서 1일 동안 반응 후 용출된 함량이 모두 O.
- As와 Fe는 반응용액의 pH 5와 3에서 반응 시간 1일 후 약 20-40ppm이 용출되었으며, 30일에는 각각 약 100-180ppm까지 용출 함량이 증가하였다. Cu, Cd 및 Zne pH 5와 3에서 반응 시간 1일 후 각각 약 0.1-0.2ppm, 약 0.8」L4ppm 및 약ll-16ppm이 용출되었으며, 30일 후에는 각각 약 1.0-1.5ppm, 약 5.3-7.4ppm 및 약 90-120ppm까지 상승하였다. 반응용액의 pH 1에서 중금속 용출 특성은 반응 시간 1일 후 각각 As 약 380-640 ppm, Cd 약 10-18ppm, Cu 약 1.
- pH 5, 3 및 1의 용출용액에 용해된 Cu의 존재 형태도 Zn, Cd, Mn 및 Fe와 유사하게 free ion 및 sulfate complexes(metal-SC)4)이었으며, free ion의 상대적인 농도 비율이 증가하면 sulfate complexes(metal-SO4)의 상대 농도 비율은 감소하는 경향이 관찰되었다. 그러나 Cu의 경우에는 free ion 형태로 Cu2와 Cu*가 존재하였으며, pH 5보다 pH 3에서 Cu2의 존재형태는 상대적으로 증가하는 반면 Cu*의 존재 형태는 감소하였으며, pH 1에서는 Cu*의 존재 형태 비율은 거의 무시할 정도로 낮은 것으로 계산되었다.
- +의 형태로만 존재하고 5가 형태의 As는 없을 것으로 계산되었다. pH 5와 3에서 용출된 용액에 있는 As는 전체 함량의 99% 이상이 3가 형태인 H3ASO3로 존재하는 것으로 계산되었으나 pH 1에서는 H3ASO3로 존재하는 형태는 다소 감소하고 H4ASO3+의 형태로 존재하는 As가 약 3-6% 정도인 것으로 예측되었다.
- 와 3에서 용출된 함량은 비슷하였으며, 7일 혹은 14일 이후부터 증가되었다. pHl의 반응용액과 반응후 As, Cd, Cu, Fe 및 Zn의 용출된 함량은 pH5와 3의 반응용액과 반응 후 용출된 함량에 비해 매우 많은 함량이 검출되었으며, 반응 시간이 길어질수록 증가되었다.
- )의 상대 농도 비율은 감소하는 경향이 관찰되었다. 그러나 Cu의 경우에는 free ion 형태로 Cu2와 Cu*가 존재하였으며, pH 5보다 pH 3에서 Cu2의 존재형태는 상대적으로 증가하는 반면 Cu*의 존재 형태는 감소하였으며, pH 1에서는 Cu*의 존재 형태 비율은 거의 무시할 정도로 낮은 것으로 계산되었다. 한편, pH 5와 3에서 반응 시간이 증가함에 따른 존재 형태의 변화 경향과 pH 1에서의 존재형태 계산 결과는 Zn, Cd, Mn 및 Fe와 동일한 결과를 보였다.
- 한편, pH 5와 3에서의 용출 실험에서는 반응 시간이 증가할수록, 특히 금속과 sulfate의 용출 함량이 갑자기 증가하는 7-14일 이후부터 free ion 상태로 존재하는 비율은 감소하고 sulfate complexes(metal-SO4)로 존재하는 비율은 증가하는 경향이 뚜렷하다. 반응 시간의 변화에 따라 pH와 Eh는 일정하였으나 용해된 sulfate와 각 금속 원소의 농도는 증가되는 경향을 고려하면, free ion 으로 존재하는 금속이온의 함량이 증가되는 비율보다 sulfate complexes(metal-SC)4)로 존재하는 금속이온의 함량이 증가되는 비율이 더 크다는 것을 지시한다. 이런 경향은 pH 1에서의 용출 실험 결과에서는 미약한 것으로 나타났다.
- 시간에 따른 용출 실험 결과, pH 5와 3의 반응용액과 30일까지 반응 후 모두 3.0-3.6의 분포를 보였다. 반응용액의 pH 1과 반응 후, pH는.
- 용출용액에 용해된 Zn, Cd, Cu, Mn 및 Fe의 주요 존재 형태는 free ion 및 sulfate complexes(metal-SO4)인 것으로 계산되었으며, pH 5와 pH 3의 조건에서 각원소의 화학적 존재 형태는 서로 유사하고, -반응 시간이 증가할수록 free ion 상태로 존재하는 비율은 감소하고.sulfate complexes로 존재하는 비율은 증가하는 경향이 뚜렷하였다.
- 이런 경향은 pH 1에서의 용출 실험 결과에서는 미약한 것으로 나타났다. 한편, pH 1에서 용출된 용액에 존재하는 Zn, Cd, Mn 및 Fe의 화학적 존재 형태는 free ion의 형태가 pH 5와 3에서의 결과에서보다 증가되어 전체 함량의 95% 이상인 것으로 계산되었다. 이러한 결과는 pH 1에서의 용출조건에서 용출된 sulfate의 농도가 크게 증가됨에도 불구하고 Zn2+ 등 free ion 상태로 존재하는 금속이온의 함량의 증가 비율이 sulfate complexes(metal-SC)4)로 존재하는 함량의 증가 비율보다 더 크기 때문인 것으로 해석된다.
- sulfate complexes로 존재하는 비율은 증가하는 경향이 뚜렷하였다. 한편, pH 4.에서의 용출 조건에서는 용출된 sulfate의 농도가 크게 증가됨에도 불구하고 free ion 상태로 존재하는 금속이온 함량의 증가 비율이 sulfate complexes(metaI-SC)4)로 존재하는 함량의 증가 비율보다 큰 것으로 계산되었다. As 의 경우에는 이번에 실내 실험으로 수행된 용출 조건에서 용출된 As가 3가 형태인 H3ASO3와 H4AsO30 형태로만 존재하고, pH 5와 3에서는 99% 이상이 3가 형태인 H3ASO3로 존재하는 것으로 계산되었으나 pH 1에서는 H3ASO3로 존재하는 형태는 다소 감소하고 H4ASO3+의 형태로 존재하는 As가 약 3-6% 정도인 것으로 예측되었다.
- 그러나 Cu의 경우에는 free ion 형태로 Cu2와 Cu*가 존재하였으며, pH 5보다 pH 3에서 Cu2의 존재형태는 상대적으로 증가하는 반면 Cu*의 존재 형태는 감소하였으며, pH 1에서는 Cu*의 존재 형태 비율은 거의 무시할 정도로 낮은 것으로 계산되었다. 한편, pH 5와 3에서 반응 시간이 증가함에 따른 존재 형태의 변화 경향과 pH 1에서의 존재형태 계산 결과는 Zn, Cd, Mn 및 Fe와 동일한 결과를 보였다.
- pH 5와 pH 3의 용출 실험 결과, 두 pH 조건에서 Zn, Cd, Mn 및 Fe의 화학적 존재 형태 는 서로 유사한 것으로 계산되었으며, 이는 두 용출 실험 결과 측정된 pH, Eh 및 sulfate 함량 등이 유사하기 때문이다. 한편, pH 5와 3에서의 용출 실험에서는 반응 시간이 증가할수록, 특히 금속과 sulfate의 용출 함량이 갑자기 증가하는 7-14일 이후부터 free ion 상태로 존재하는 비율은 감소하고 sulfate complexes(metal-SO4)로 존재하는 비율은 증가하는 경향이 뚜렷하다. 반응 시간의 변화에 따라 pH와 Eh는 일정하였으나 용해된 sulfate와 각 금속 원소의 농도는 증가되는 경향을 고려하면, free ion 으로 존재하는 금속이온의 함량이 증가되는 비율보다 sulfate complexes(metal-SC)4)로 존재하는 금속이온의 함량이 증가되는 비율이 더 크다는 것을 지시한다.
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