[논문]초임계 이산화탄소와 TBOD를 이용한 토양으로부터 우라늄 추출 분리

성진현; 김정수; 박광헌; 김홍두; 김학원; 김계남; 문제권

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성진현 (경희대학교) , 김정수 (경희대학교) , 박광헌 (경희대학교) , 김홍두 (경희대학교) , 김학원 (경희대학교) , 김계남 (한국원자력연구원) , 문제권 (한국원자력연구원)

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문제 정의

그러나 비극성 물질인 이산화탄소는 이온성 물질에 대하여 낮은 용해도를 나타내므로, 금속이온을 이산화탄소로 직접 추출하여 제염효율을 향상시킬 수 있는 킬레이트 리간드를 필요로 한다. 본연구에서는 자체적으로 개발하여, 우라늄 수용액으로부터 우라늄 이온을 90%까지 추출할 수 있는 효율을 보여준 N, N, A"JV'-Tetr가)utyi-3-oxapentanediamide(TBOD) 킬레이트 리간드를 이용하여 초임계 이산화탄소 하에서 토양으로부터 우라늄의 추출 분리효율을 평가하고, 원자력산업에서이미 많이 사용되고 있는 Tri butyl phosphate(TBP)를 이용한 초임계 이산화탄소 하에서 토양으로부터 우라늄의 추출 분리효율과도 비교하여 적용 가능성을 모색하여 보았다.

제안 방법

초임계 이산화탄소하에서 우라늄 추출실험을 위한 초임계 유체 추출장치를 그림 2에 나타내었다, 추출전후 토양에 흡착되어 있는 비방사성 우라늄 농도를 ICP-MS로 분석하여 각각의 추출:흔율을 평가하였다. 서로 다른 질산농도에서의 우라늄 추출효율과 우라늄에 대한 질산과 TBOD 각각의 몰비율에 대한 추출효율을 표 1에 정리하였으며, TBOD와 TBP에의한 우라늄의 추출효율도 표 2에 비교하였다.
토양을 75μm-2mm의 크기로 분리하고 과산화수소수와 질산수용액으로 토양 내의 유기물과 금속 성분들을 제거하였다. 선처리된 토양 250g 에 비방사성 우라늄이온 (Atomic Absortion Spectroscopy 표준용액, Aldrich, 973ug/ml) 50ml 와 증류수 200ml 를 혼합한 후 상온에 서방 치하였다. 진공회잔증발 농축기로 물을 제거하면서 비방사성 우라늄을 토양에 흡착시킨 후 토양을 자연 건조시켜 비방사성 모의토양시료를 제조하였다.
선처리된 토양 250g 에 비방사성 우라늄이온 (Atomic Absortion Spectroscopy 표준용액, Aldrich, 973ug/ml) 50ml 와 증류수 200ml 를 혼합한 후 상온에 서방 치하였다. 진공회잔증발 농축기로 물을 제거하면서 비방사성 우라늄을 토양에 흡착시킨 후 토양을 자연 건조시켜 비방사성 모의토양시료를 제조하였다. 그림 1에 나타내 화학적 구조를 갖는 TBOD는 Diglycolyl 사iloridc와 Dibutylamine을 반응하어 직접 합성하였다.
형성된 착물을 초임계 유체에 용해 시키면서 우라늄 추출용기에 40분간 연속적으로 주입하여 배출하면서 토양에 흡착된 비방사성 우라늄을 추출하여 분리하였다. 초임계 이산화탄소하에서 우라늄 추출실험을 위한 초임계 유체 추출장치를 그림 2에 나타내었다, 추출전후 토양에 흡착되어 있는 비방사성 우라늄 농도를 ICP-MS로 분석하여 각각의 추출:흔율을 평가하였다. 서로 다른 질산농도에서의 우라늄 추출효율과 우라늄에 대한 질산과 TBOD 각각의 몰비율에 대한 추출효율을 표 1에 정리하였으며, TBOD와 TBP에의한 우라늄의 추출효율도 표 2에 비교하였다.
TROD와 TBP는 리간드 용해용기에 질산과 함께 각각 넣은 후 20분간 교반 하면서 질산 리간드 착물을 먼저 형성시켰다. 형성된 착물을 초임계 유체에 용해 시키면서 우라늄 추출용기에 40분간 연속적으로 주입하여 배출하면서 토양에 흡착된 비방사성 우라늄을 추출하여 분리하였다. 초임계 이산화탄소하에서 우라늄 추출실험을 위한 초임계 유체 추출장치를 그림 2에 나타내었다, 추출전후 토양에 흡착되어 있는 비방사성 우라늄 농도를 ICP-MS로 분석하여 각각의 추출:흔율을 평가하였다.

대상 데이터

토양으로부터 우라늄의 추출분리효율을 평가하기 위하여 비방 사성 모의시료를 제조하였다. 토양을 75μm-2mm의 크기로 분리하고 과산화수소수와 질산수용액으로 토양 내의 유기물과 금속 성분들을 제거하였다.

성능/효과

5배 증가함을 확인할 수 있었다. 또한 표 2에서 킬레이트 리간드로 TBOD보다는 TBP를 사용할 경우 추출효율이 약 3배 정도 높음을 확인할 수 있었다. TBOD 에 의한 우라늄의 추출분리효율을 증가시키기 우]해서는 초임계이산화탄소에 대한 TBOD-질산 착물의 용해도를 증가시켜 주어야 할 것이다
추출 분리할 수 있었다. 표 1에서 TBOD를 이용하여 추출할 경우 3M 질산수용액에서 보다는 6M 질산 수용액에서 추출 효율이 약 1.5배 증가함을 확인할 수 있었다. 또한 표 2에서 킬레이트 리간드로 TBOD보다는 TBP를 사용할 경우 추출효율이 약 3배 정도 높음을 확인할 수 있었다.

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