[논문]점도 차이를 이용한 간단하고 효율적인 액적의 병합 방법

진병주; 김영원; 유정열

문제 정의

이러한 방법이 가능하기 위해서는 크기가 다른 두 액적을 번갈아 가면서 생성하는 방법이 있으나 이 경우 같은 크기의 액적을 병합하기 어렵다는 단점이 있다. 따라서 본 연구에서는 두 액적의 점도 차이만을 이용하여 크기가 같은 액적까지도 병합할 수 있는 방법에 대해 제안한다.
따라서 본 연구에서는 마이크로 채널에서 액적의 점도에 따른 속도에 대한 연구와 이를 기초로 동일한 크기의 액적을 병합할 수 있는 간단하고 효율적인 액적의 병합 방법을 제안하고자 한다.
따라서 본 연구에서는 십자 채널을 이용하여 두 액적을 교대로 규칙적으로 생성하고 이렇게 생성된 두 액적을 직선 채널에서 병합하는 방법에 대해 연구하였다. 이러한 방법이 가능하기 위해서는 크기가 다른 두 액적을 번갈아 가면서 생성하는 방법이 있으나 이 경우 같은 크기의 액적을 병합하기 어렵다는 단점이 있다.
본 연구에서는 액적을 병합할 수 있는 방법 중 점진 확대 채널에서 생기는 2 차 병합의 문제를 해결하면서도 전기력과 같은 추가적인 외력을 가하지 않고 간단하고 효율적으로 액적을 병합할 수 있는 방법을 제안하였다. 특별히 동일한 크기의 액적도 병할 수 있게 하기 위해 점도 차이에 의한 액적의 병합 방법에 대해 연구하였다.
본 연구에서는 액적을 병합할 수 있는 방법 중 점진 확대 채널에서 생기는 2 차 병합의 문제를 해결하면서도 전기력과 같은 추가적인 외력을 가하지 않고 간단하고 효율적으로 액적을 병합할 수 있는 방법을 제안하였다. 특별히 동일한 크기의 액적도 병할 수 있게 하기 위해 점도 차이에 의한 액적의 병합 방법에 대해 연구하였다. 두 액적이 교대로 규칙적으로 생성되게 하기 위해 십자 채널을 사용하였으며, 직선 채널에서 액적이 병합되도록 하였다.

가설 설정

Fig. 2 (a) A schematic of droplet merging due to viscosity difference, (b) Experimental result in the case when there is no viscosity difference between two water phases. Droplets can not be merged.
Fig. 3 Droplet generation and merging in three different flow rates: (a) the low viscosity phase flow rate is smaller than the high viscosity phase flow rate, (b) in the case of same flowrate, (c) the low viscosity phase flow rate is larger than the high viscosity phase flow rate. The low viscosity droplet is always faster than the high viscosity droplet, so that the two droplets are merged.

제안 방법

채널은 DA-184A 와 DA-184B (Dowcorning)를 10 : 1 로 혼합하여 사용하였으며 실리콘 웨이퍼 위에 액상의 Poly(dimethyl-siloxane)(PDMS)를 부은 다음 진공펌포에서 기포를 빼낸 후 오븐(oven)에 넣어 65℃에서 1 시간 동안 굽는다. 4 개의 면이 모두 동일한 소수성 특성을 갖게 하기 위해서 밑판 또한 동일한 PDMS 를 사용하여 제작되었다.
Water phase 가 유입되는 부분과 oil phase 가 유입되는 부분의 채널의 너비는 50 μm 로 동일하며 채널의 높이는 36, 42, 118 μm 인 3 가지로 제작하였다.
유체를 주입하기 위해 시린지펌프(Syringe pump, Model 100, 210 Series, kdScientific)와 시린지(Syringe, 100F-LL-GT, SGE)를 사용하였으며, 시린지와 채널의 연결은 테플론튜브(ID = 254 μm, OD = 1587 μm)를 사용하였다. 동일한 직경과 길이를 갖는 튜브를 사용하여 액적 생성에 영향을 미치는 압력강하 조건을 동일하게 유지하였다. 채널에서 만들어진 액적은 Cooled CCD camera (SensiCam^QE, Cooke)와 High CCD camera(HI-Dcam PCI, maximum frame rate 2000)를 이용하여 촬영하였으며, 유량을 변화시키고 나서 액적의 크기가 균일해 지도록 수 분 이후 영상을 획득하였으며 액적의 크기는 촬영된 영상의 픽셀 수로 측정하였다.
특별히 동일한 크기의 액적도 병할 수 있게 하기 위해 점도 차이에 의한 액적의 병합 방법에 대해 연구하였다. 두 액적이 교대로 규칙적으로 생성되게 하기 위해 십자 채널을 사용하였으며, 직선 채널에서 액적이 병합되도록 하였다. 이를 통해 같은 크기의 액적의 경우에도 두 액적이 병합되는 것을 관찰하였다.
또한 기포나 액적이 연속적인 형태(train)로 존재하는 경우 기포나 액적 사이의 간격이 속도에 영향을 미칠 수 있으며, 그 간격이 채널의 너비의 1.5 배 이상이 되면 간격에 따른 영향이 없는 것으로 알려져 있으므로^(15,16), 본 연구에서는 액적과의 거리가 2 배 이상인 경우의 유량 조건에서 실험을 진행하였다.
또한 점도에 따른 액적의 속도를 정량적으로 확인하기 위해 마이크로 유체 소자를 제안하였으며, 물과 글리세롤의 유량만을 통해 액적의 점도를 바꾸어 가며 실험을 수행하였다. 이러한 방법을 이용할 경우 하나의 마이크로 유체 소자 내에서 다양한 점도 범위에서의 액적의 속도를 측정할 수 있으며, 이를 통해 점도가 증가할수록 액적의 속도가 줄어드는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 액적의 속도를 측정하기 전 이러한 혼합 부분을 통해 물과 글리세롤이 완벽하게 혼합되도록 하였으며 이 후 속도를 측정하였다. 또한 플러그 형태의 액적과 팬케익(혹은 디스크) 형태의 액적의 속도를 측정하기 위해 확대비가 100 : 180, 100 : 240 인 돌연 확대 채널도 추가적으로 사용하였다.
채널 제작을 위한 마스터는 Bio-IT Foundry Center 에 의뢰제작되었다. 먼저 실리콘 웨이퍼 위에 음의 감광제(negative photoresist)인 SU-8(2050)을 골고루 바르고 스핀코터(spin coater)의 회전속도를 조절하여 SU-8 의 코팅 높이를 조절한다. 코팅된 SU-8 을 65 ℃에서 3 분간, 95 ℃에서 6 분간 굽는다.
물과 글리세롤은 다양한 점도에 따른 실험을 수행하기 위해 자주 사용되어 왔으며, 본 연구에서는 다양한 점도 변화에 따른 액적의 속도에 대한 영향을 확인하기 위해 물과 글리세롤을 사용하였다. 글리세롤의 질량비에 따른 물과 글리세롤 혼합액의 점도 변화에 대해 기존의 몇몇 연구가 수행되었으나^(21,22) 특정 온도, 특정 질량 비율에서만 상수 값이 정해지거나 오차 값이 큰 문제가 있었다.
플라즈마 처리에 의해 친수성으로 바뀐 표면은 오랜 시간이 지나야 소수성을 회복하게 되며, Hung 등⁽¹²⁾의 결과에 따르면 채널내부에서는 소수성 회복이 더 늦게 되어 24 시간 정도가 지나야 소수성을 회복함을 알 수 있다. 본 실험에서는 PDMS 표면의 소수성이 충분히 회복되도록 24 시간 이상 오븐에 두었다.
1(b) 는 점도에 따른 액적의 속도를 측정하기 위한 채널을 나타낸다. 본 연구에서 제안된 채널은 크게 물과 글리세롤의 유입 부분, 액적이 생성되는 부분, 물과 글리세롤이 혼합되는 부분, 그리고 속도를 측정하는 4 부분으로 구성되어 있다. 이러한 마이크로 채널을 이용할 경우 매번 물과 글리세롤을 혼합하여 각각의 점도에 대해 실험을 반복해야 하는 번거로움을 피할 수 있을 뿐만 아니라, 물과 글리세롤의 유량만 가지고 다양한 점도 변화를 줄 수 있음으로 실험의 오차를 줄이고 일관된 경향을 확인할 수 있다.
Liau 등⁽²⁴⁾은 굽어진 채널(winding channel)과 울퉁불퉁한(bumpy) 채널을 사용할 경우 액적 내 혼합이 더욱 신속하고 효과적으로 이루어짐을 확인하였다. 본 연구에서는 액적의 속도를 측정하기 전 이러한 혼합 부분을 통해 물과 글리세롤이 완벽하게 혼합되도록 하였으며 이 후 속도를 측정하였다. 또한 플러그 형태의 액적과 팬케익(혹은 디스크) 형태의 액적의 속도를 측정하기 위해 확대비가 100 : 180, 100 : 240 인 돌연 확대 채널도 추가적으로 사용하였다.
액적의 속도는 주변 유체의 평균속도에 대한 비로 나타내었으며, 평균속도는 전체 유량을 채널의 단면적으로 나눈 값으로 사용하였다. Fig.
4(d))을 각각 보여 주고 있다. 유입 부분에서는 물과 글리세롤을 사용하였으며, T-junction 에서 생성된 액적이 굽어진 채널을 통과하며 충분히 혼합 된 후 액적의 속도를 측정하였다.
동일한 직경과 길이를 갖는 튜브를 사용하여 액적 생성에 영향을 미치는 압력강하 조건을 동일하게 유지하였다. 채널에서 만들어진 액적은 Cooled CCD camera (SensiCam^QE, Cooke)와 High CCD camera(HI-Dcam PCI, maximum frame rate 2000)를 이용하여 촬영하였으며, 유량을 변화시키고 나서 액적의 크기가 균일해 지도록 수 분 이후 영상을 획득하였으며 액적의 크기는 촬영된 영상의 픽셀 수로 측정하였다.

대상 데이터

액적을 생성하기 위한 oil phase 물질로는 생체 적합 물질인 PEG-DA(Poly ethylene glycol diacrylate M_n 258, Sigma-Aldrich)를 사용하였으며, water phase 물질로는 초순수(Deionized water) 를 사용하였다. 미세액적 생성에서 중요한 요소인 표면장력을 측정하기 위해 Du Nouy ring method (Autotensiometer, Fisher)를 사용하였다.
1(a) 는 액적을 병합하기 위한 채널 형상을 나타낸다. 연구진^(9,10)에 의해 사용된 적이 있는 십자형태의 채널이 사용되었으며 하류 쪽은 직선채널과 돌연 확대채널(suddenly expanded channel) 두 가지 형태의 채널을 사용하였으며 확대 비는 50 : 70, 50 : 90, 50 : 120 인 3 가지를 채택하였다. Water phase 가 유입되는 부분과 oil phase 가 유입되는 부분의 채널의 너비는 50 μm 로 동일하며 채널의 높이는 36, 42, 118 μm 인 3 가지로 제작하였다.
유체를 주입하기 위해 시린지펌프(Syringe pump, Model 100, 210 Series, kdScientific)와 시린지(Syringe, 100F-LL-GT, SGE)를 사용하였으며, 시린지와 채널의 연결은 테플론튜브(ID = 254 μm, OD = 1587 μm)를 사용하였다.
채널 제작을 위한 마스터는 Bio-IT Foundry Center 에 의뢰제작되었다. 먼저 실리콘 웨이퍼 위에 음의 감광제(negative photoresist)인 SU-8(2050)을 골고루 바르고 스핀코터(spin coater)의 회전속도를 조절하여 SU-8 의 코팅 높이를 조절한다.
SU-8 이 코팅된 실리콘 웨이퍼 위에 채널이 디자인된 포토마스크를 올려 놓고 자외선을 사용하여 14 mW 에서 35 초 노광하고, 노광이 완료된 실리콘 웨이퍼는 현상액에 담궈 현상한 후 65 ℃에서 1 분간, 95 ℃에서 5 분간 굽는다. 채널은 DA-184A 와 DA-184B (Dowcorning)를 10 : 1 로 혼합하여 사용하였으며 실리콘 웨이퍼 위에 액상의 Poly(dimethyl-siloxane)(PDMS)를 부은 다음 진공펌포에서 기포를 빼낸 후 오븐(oven)에 넣어 65℃에서 1 시간 동안 굽는다. 4 개의 면이 모두 동일한 소수성 특성을 갖게 하기 위해서 밑판 또한 동일한 PDMS 를 사용하여 제작되었다.

이론/모형

258, Sigma-Aldrich)를 사용하였으며, water phase 물질로는 초순수(Deionized water) 를 사용하였다. 미세액적 생성에서 중요한 요소인 표면장력을 측정하기 위해 Du Nouy ring method (Autotensiometer, Fisher)를 사용하였다. 측정은 25 ℃에서 실시되었으며 n-hexane(17.

성능/효과

또한 점도에 따른 액적의 속도를 정량적으로 확인하기 위해 마이크로 유체 소자를 제안하였으며, 물과 글리세롤의 유량만을 통해 액적의 점도를 바꾸어 가며 실험을 수행하였다. 이러한 방법을 이용할 경우 하나의 마이크로 유체 소자 내에서 다양한 점도 범위에서의 액적의 속도를 측정할 수 있으며, 이를 통해 점도가 증가할수록 액적의 속도가 줄어드는 것을 확인하였다.
이를 통해 같은 크기의 액적의 경우에도 두 액적이 병합되는 것을 관찰하였다. 점도가 낮은 액적이 점도가 높은 액적에 비해 큰 경우에도 점도가 낮은 액적의 속도가 빨라 두 액적이 병합되는 것을 확인하였다. 이러한 액적의 병합 방법은 오직 점도만 조절하여 액적을 병합할 수 있는 방법으로 매우 효율적인 액적의 병합 방법이라고 할 수 있다.

후속연구

액적의 병합에 대해서는 이미 Olbricht 등⁽²⁾에 의해 소개된 적이 있다. 그러나 균일한 크기의 액적을 정확하게 제어하여 병합하는 방법에 대해서는 더욱 많은 연구가 필요하다고 할 수 있다. 최근에는 마이크로 채널에서 균일한 크기(monodisperse)의 액적을 생성하여 병합하는 연구가 몇몇 연구진에 의해 관심을 받기 시작하였다.
본 연구에서의 점도에 따른 액적의 속도 측정 연구는 마이크로 채널 내에서 액적의 특성을 이해하는 데 효과적으로 적용될 수 있으며, 간단하고 효율적인 두 액적의 병합 기술은 미세유체소자를 이용하여 하이드로겔 비드 등을 생성하거나 세포에 대한 약물 반응을 확인하는 등 두 물질을 정량적으로 혼합하는 연구에 효과적으로 적용될 수 있다.
향후 다양한 Ca 수에 대해서도 실험이 필요하며 액적의 크기가 채널의 너비에 비해 작은 경우에 대해서도 추가적인 실험이 요구된다.

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	마이크로 채널에서 미세액적 생성에 관한 연구는 누구에 의해 시작되었는가?	2001 년 Throsen 등(1)에 의해 마이크로 채널에서 미세액적 생성에 관한 연구가 시작된 이래로 가히 폭발적이라고 할 만큼 많은 연구가 진행되어왔다. 이러한 가운데 한 가지 관심을 받기 시작한 것은 마이크로 채널을 이용한 간단하고 효율적인 액적의 병합에 관한 연구라고 할 수 있다.
	마이크로 채널에서 형성된 액적은 크기 변화가 몇 % 이내인가?	최근에는 마이크로 채널에서 균일한 크기(monodisperse)의 액적을 생성하여 병합하는 연구가 몇몇 연구진에 의해 관심을 받기 시작하였다. 마이크로 채널에서 형성된 액적은 크기 변화가 5 % 이내로 매우 작고, 나노 리터 혹은 피코 리터의 극히 작은 크기를 가질 뿐만 아니라 초당 수십~수천 개의 액적을 생성할 수 있다. 이러한 액적을 병합할 경우 매우 정량적인 물질의 합성이 가능할 뿐만 아니라 액적의 병합 시 신속한 혼합이 이루어지며, 증발이나 오염 등을 막을 수 있다.
	마이크로 채널을 이용한 간단하고 효율적인 액적의 병합에 관한 연구는 누구에 의해 이미 소개된 적이 있는가?	이러한 가운데 한 가지 관심을 받기 시작한 것은 마이크로 채널을 이용한 간단하고 효율적인 액적의 병합에 관한 연구라고 할 수 있다. 액적의 병합에 대해서는 이미 Olbricht 등(2)에 의해 소개된 적이 있다. 그러나 균일한 크기의 액적을 정확하게 제어하여 병합하는 방법에 대해서는 더욱 많은 연구가 필요하다고 할 수 있다.

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