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문제 정의
- 하지만, C3H8 또는 SF6의 첨가는 하이드레이트 구조변이를 유발할 수 있고, 주어진 온도에서 압력조건을 획기적으로 낮출 수 있기 때문에 경제적인 CO2 분리가 가능할 것으로 사료된다. 본 연구에서는 이러한 원리로 SF6 첨가에 대한 하이드레이트 속도론 연구를 수행하여 SF6 가 좋은 gas promoter로 사용될 수 있음을 고찰하였다.
제안 방법
- 효율적인 교반을 위해 용기의 내부에 자석 젓개(magnetic bar)를 설치하고 수조의 외부에서 자력으로 구동하여 하이드레이트 형성을 유도하였다. 또한, 자석 젓개로 인해 형성되는 소용돌이 형성 방해 및 기-액 계면에 형성된 하이드레이트 입자의 원활한 섞임을 유도하기 위해 방해판(baffle)을 설치하였으며, 방해판은 Fig. 3과 같이 3개의 다리와 수평바로 구성하였다.
- 모든 반응은 정압반응으로 물속에 용해되거나 하이드레이트 형성으로 인해 소모되는 gas의 공급을 위해 actuator를 이용하여 gas를 공급하였고, 정밀도를 높이기 위해 actuator와 반응기 사이에 needle valve를 설치하였다.
- 3과 같이 구성되어 있다. 반응기 (R)는 회분식으로 SUS 316 재질을 사용하여 충분한 고압에 견디게 설계하였다. Fig.
- 이어서 수조의 온도를 제어하여 반응기의 내부 온도가 설정한 초기온도에 이르도록 한 뒤, CO2/H2 혼합기체를 용기 내부에 충진하고, 방출하는 플러싱 과정을 반복하였다. 반응기에 CO2/H2 혼합기체와 5% SF6를 채우고 자석 젓개를 활용하여 교반을 시작하면서 온도와 가스 충진율(mol수)을 10초 간격으로 자동 기록하였다. 하이드레이트 형성이 진행됨에 따라 반응기내의 소모되는 CO2/H2 혼합 기체의 몰수는 가스공급 용기(Supply Vessel)의 압력 변화를 이용하여 계산하였고, 이때 압축인자(Compressibility factor) 계산은 Pitzer's correlation 방법을 이용하였다.
- 3에서 보여주는 것과 같이 용기 내부 관찰이 용이하도록 석영창을 앞뒤로 설치하였다. 반응기의 온도는 수면높이가 일정하게 유지되는 일수식 수조에 반응기가 완전히 잠기게 하여 수온의 조절을 통해 제어하도록 설계하였다. 온도를 단시간에 제어할 수 있도록 두 개의 항온조를 구성하였으며, 밸브 및 배관시스템으로 연결되고 그 사이를 냉매가 직접 순환하게 하였다.
- 본 연구에서는 이러한 하이드레이트의 형성 및 해리 원리를 이용하여 정온/정압 조건에서 CO2/H2 하이드레이트를 제조하였고, 하이드레이트 형성 촉진제를 첨가해 보다 효율적인 CO2 분리가 가능하게 하였으며, 이 과정에서 CO2 회수율을 측정하였다. 이러한 연구는 연소전 탄소화 기술에서의 CO2 회수 분리에 대한 핵심 연구임과 동시에 탄소배출권 규제에 실질적인 기여를 할 수 있을 것으로 사료된다.
- 9%과 (주)PS CHEM 에서 공급한 CO2/H2 혼합기체만을 사용하여 하이드레이트 형성 실험을 수행하였다. 실험은 먼저 반응기 내부의 습기와 먼지를 완전히 제거하고, 반응기를 조립한 뒤 일정량의 순수한 물을 반응기 내에 주입하였다. 이어서 수조의 온도를 제어하여 반응기의 내부 온도가 설정한 초기온도에 이르도록 한 뒤, CO2/H2 혼합기체를 용기 내부에 충진하고, 방출하는 플러싱 과정을 반복하였다.
- 연소전 공정의 발생가스 조성 및 압력과 유사한 조건에서 CO2 분리를 위해 다양한 하이드레이트 형성 촉진제를 첨가하여 하이드레이트 형성에 대한 비교 실험을 수행하였고, 결과는 다음과 같다.
- 온도는 총 4개의 구리-콘스탄탄 열 전대(Omega, ± 0.10K) 를 설치하였으며, 반응기 내부 기체부분과 액체부분 그리고 나머지 두 개는 수조의 온도 측정을 위해 사용하였다.
- 반응기의 온도는 수면높이가 일정하게 유지되는 일수식 수조에 반응기가 완전히 잠기게 하여 수온의 조절을 통해 제어하도록 설계하였다. 온도를 단시간에 제어할 수 있도록 두 개의 항온조를 구성하였으며, 밸브 및 배관시스템으로 연결되고 그 사이를 냉매가 직접 순환하게 하였다. 이 수조의 외벽은 투명한 아크릴로 만들어 외부로부터 육안 및 현미경을 통한 관찰이 가능하도록 하였다.
- 온도를 단시간에 제어할 수 있도록 두 개의 항온조를 구성하였으며, 밸브 및 배관시스템으로 연결되고 그 사이를 냉매가 직접 순환하게 하였다. 이 수조의 외벽은 투명한 아크릴로 만들어 외부로부터 육안 및 현미경을 통한 관찰이 가능하도록 하였다. 온도는 총 4개의 구리-콘스탄탄 열 전대(Omega, ± 0.
- 실험은 먼저 반응기 내부의 습기와 먼지를 완전히 제거하고, 반응기를 조립한 뒤 일정량의 순수한 물을 반응기 내에 주입하였다. 이어서 수조의 온도를 제어하여 반응기의 내부 온도가 설정한 초기온도에 이르도록 한 뒤, CO2/H2 혼합기체를 용기 내부에 충진하고, 방출하는 플러싱 과정을 반복하였다. 반응기에 CO2/H2 혼합기체와 5% SF6를 채우고 자석 젓개를 활용하여 교반을 시작하면서 온도와 가스 충진율(mol수)을 10초 간격으로 자동 기록하였다.
- 초기 공급되는 혼합기체의 조성 및 하이드레이트 형성 시 조성의 변화는 가스크로마토그래피(Varian CP 3800, TCD)를 사용하여 분석하였다. 또한 분석을 통해 확인한 결과 본 실험에 공급된 혼합가스의 초기조성은 CO2(40±0.
- 효율적인 교반을 위해 용기의 내부에 자석 젓개(magnetic bar)를 설치하고 수조의 외부에서 자력으로 구동하여 하이드레이트 형성을 유도하였다. 또한, 자석 젓개로 인해 형성되는 소용돌이 형성 방해 및 기-액 계면에 형성된 하이드레이트 입자의 원활한 섞임을 유도하기 위해 방해판(baffle)을 설치하였으며, 방해판은 Fig.
대상 데이터
- 실험에 사용된 하이드레이트 형성촉진제 중 SF6는 순도의 가스를 사용하고, 순수한 물 99.9%과 (주)PS CHEM 에서 공급한 CO2/H2 혼합기체만을 사용하여 하이드레이트 형성 실험을 수행하였다. 실험은 먼저 반응기 내부의 습기와 먼지를 완전히 제거하고, 반응기를 조립한 뒤 일정량의 순수한 물을 반응기 내에 주입하였다.
이론/모형
- 하이드레이트 형성이 진행됨에 따라 반응기내의 소모되는 CO2/H2 혼합 기체의 몰수는 가스공급 용기(Supply Vessel)의 압력 변화를 이용하여 계산하였고, 이때 압축인자(Compressibility factor) 계산은 Pitzer's correlation 방법을 이용하였다.
성능/효과
- 1. 촉진제가 첨가될 때 CO2/H2 혼합기체 하이드레이트 형성 상평형이 이동되어 압력과 온도에 관련된 하이드레이트 형성 조건이 pure water보다 완화되는 것으로 나타났다.
- 3. SF6 첨가에 대한 하이드레이트 속도론 연구를 수행하여 SF6가 좋은 gas promoter로 사용될 수 있음을 고찰하였다.
- 또한 분석을 통해 확인한 결과 본 실험에 공급된 혼합가스의 초기조성은 CO2(40±0.5%)/H2(60±0.5%)로 석탄가스화복합발전(IGCC) 공정에서 배출되는 40%CO2, 60%H2와 같은 조성이었다.
- 5% propane 첨가는 주어진 온도에서 약 3MPa 이상으로 하이드레이트 형성 조건을 완화시키는 것으로 나타났다. 또한, 동일한 양의 propane이 주입될 때 3.8 MPa보다 4.8 MPa에서 CO2/H2 하이드레이트의 형성속도가 증가하는 것으로 나타났다.
- 8MPa 조건에서 CO2/H2 혼합기체 하이드레이트가 모두 형성되는 것을 알 수 있다. 이는 논문에 제시된 바와 같이 첨가된 propane에 의해 하이드레이트 구조가 변경되었을 가능성이 크며,[6] 2.5% propane 첨가는 주어진 온도에서 약 3MPa 이상으로 하이드레이트 형성 조건을 완화시키는 것으로 나타났다. 또한, 동일한 양의 propane이 주입될 때 3.
후속연구
- 회수율을 측정하였다. 이러한 연구는 연소전 탄소화 기술에서의 CO2 회수 분리에 대한 핵심 연구임과 동시에 탄소배출권 규제에 실질적인 기여를 할 수 있을 것으로 사료된다.
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