[논문]공기에 포함된 불순물에 의한 PEMFC 운전 성능 변화

장종현; 김이영; 한종희; 이상엽; 조은애; 김형준; 임태훈

공기에 포함된 불순물에 의한 PEMFC 운전 성능 변화
The Effect of Air Impurities on the PEMFC Performances 원문보기

장종현 (한국과학기술연구원) , 김이영 (한국과학기술연구원) , 한종희 (한국과학기술연구원) , 이상엽 (한국과학기술연구원) , 조은애 (한국과학기술연구원) , 김형준 (한국과학기술연구원) , 임태훈 (한국과학기술연구원)

The effect of air impurities on PEMFC performances were studied using electrochemical analysis, such as OCV monitoring, polarization, constant current operation, and electrochemical impedance spectroscopy. The nitrogen dioxide in air lowered the operation voltage at 1 A/$cm^2$ by 160 mV (10 ppm) and 227 mV (100 ppm), while the carbon monoxide effect was relatively not significant (30 mV at 100 ppm). For both nitrogen dioxide and carbon monoxide, the performances were largely recovered when pure air was provided again. Further study for additional air impurities and simulated air are under progress to provide fundamental data for the design of fuel cell vehicles.

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문제 정의

이러한 대기 중에 포함된 불순물에 의한 PEMFC의 성능 변화에 대한 연구는 충분치 않은 상황이다.³⁾ 본 실험에서는 공기에 포함된 이산화질소 및 일산화탄소 등이 PEMFC 성능에 미치는 영향을 실험적으로 관찰하여 연료전지 자동차 개발에 필요한 기초적인 자료를 제공하고자 하였다.
OCV 상태에서, 다시 순수한 공기를 공급하여 전압강하의 회복 정도를 파악하고자 하였다. Fig.

제안 방법

먼저, 순수한 공기를 주입하고, 전류를 0에서 1 A/cm²까지 증가시키며 분극(polarization)실험을 수행하고, 1 A/cm²의 정전류로 2시간 동안 운전한 후, 전류를 점차 감소시키면서 분극실험을 다시 수행하였다.(Fig. 1a) 이후, 직류전위를 0.85 V로 하여 10 kHz-10 mHz의 주파수 범위에서 임피던스를 측정하였다.
공기에 포함된 불순물에 의한 촉매의 피독을 측정하기 위해 임피던스를 측정하였다. Fig.
다시 순수한 공기로 바꾼 뒤 5 분 뒤에 임피던스를 측정하고, 동일한 분극, 정전류, 분극실험을 수행하여 성능 회복 정도를 측정하고자 하였다.(Fig.
다음 단계에서는 불순물 기체를 포함한 공기를 주입하고 1 시간 동안 개회로전압 (OCV, Open Circuit Voltage)을 측정한 후 임피던스를 측정하였다. 이후, 앞에서와 같이 분극, 정전류, 분극실 험을 수행하고, 임피던스를 재측정하였다.
두 번째 단계로, 불순물이 포함된 공기를 공기극에 공급하며 특성을 관찰하였다. 먼저 OCV 변화를 1시간 동안 측정하였는데, 이산화질소를 주입하는 경우, 10 ppm에서 41 mV, 100 ppm에서 82mV의 OCV 감소를 나타내었다.
불순물에 의한 성능 저하 및 복구를 관찰하기 위하여, 순수한 공기 및 불순물을 포함한 공기를 사용하여 실험을 순차적으로 진행하였다. 먼저, 순수한 공기를 주입하고, 전류를 0에서 1 A/cm²까지 증가시키며 분극(polarization)실험을 수행하고, 1 A/cm²의 정전류로 2시간 동안 운전한 후, 전류를 점차 감소시키면서 분극실험을 다시 수행하였다.(Fig.
불순물에 의한 성능 저하 및 복구를 관찰하기 위하여, 순수한 공기 및 불순물을 포함한 공기를 사용하여 실험을 순차적으로 진행하였다. 먼저, 순수한 공기를 주입하고, 전류를 0에서 1 A/cm²까지 증가시키며 분극(polarization)실험을 수행하고, 1 A/cm²의 정전류로 2시간 동안 운전한 후, 전류를 점차 감소시키면서 분극실험을 다시 수행하였다.
상용 MEA (전극면적 25 cm²)를 사용하여 65℃에서 단위전지 실험을 수행하였다. 연료극과 공기극에 각각 수소와 공기를 261 및 870 sccm의 유량으로 공급하였으며, 이는 25 A (1 A/cm²) 기준 으로 수소 1.
약 22 mV의 전위차가 발생하였는데, 이는 사용된 상용 MEA 및 측정조건의 불균일에 의한 것으로 판단된다. 순수한 공기 상태에서의 전위값을 기준으로 하여 이후 불순물 첨가의 영향을 정량화하였다.
다음 단계에서는 불순물 기체를 포함한 공기를 주입하고 1 시간 동안 개회로전압 (OCV, Open Circuit Voltage)을 측정한 후 임피던스를 측정하였다. 이후, 앞에서와 같이 분극, 정전류, 분극실 험을 수행하고, 임피던스를 재측정하였다.(Fig.
이후, 전류를 0에서 1 A/cm²까지 서서히 증가 시키고, 1 A/cm²에서 2시간 동안 정전류 운전을 수행하였다. 순수한 공기를 사용한 경우와 비교하면, 이산화질소는 10 ppm에서 153 mV, 100 ppm에서 226 mV로 전압을 크게 강하시켰으며, 일산화탄소는 10 ppm에서 11 mV, 100 ppm에서 31 mV의 작은 성능 감소만을 유발하였다.

성능/효과

10 ppm 이하로 규정하고 있다.²⁾ 하지만 자동차 도로에서는 기존의 내연기관 차량의 배출가스로 인해 실제 불순물 농도는 대기환경기준을 크게 상회할 것으로 판단된다. 이러한 대기 중에 포함된 불순물에 의한 PEMFC의 성능 변화에 대한 연구는 충분치 않은 상황이다.
PEMFC에 공급되는 공기에 이산화질소가 포함된 경우 10 ppm의 농도에서도 전압 강하가 크게 나타났으며, 일산화탄소의 경우 100 ppm의 고농도에서 약간의 성능 저하를 유발하였다. 대표적인 대기 불순물 물질들에 대해 추가적인 실험을 수행하고 있으며, 실제 도로상의 불순물 조건을 적용한 연구를 진행할 계획이다.
이산화질소 100 ppm을 포함한 공기를 공급하면, 2시간의 정전류 운전 이후 전류가 오히려 낮게 나타났는데, 이것은 촉매 퇴화가 점진적인 일어나며 그 영향이 추가 가습보다 크다는 것을 나타낸다. 마지막으로, 다시 순수한 공기를 공급하고, 전류를 증가시키며 측정된 전압은 중간정도의 값을 보이며 이산화질소가 충분히 탈착되지 않았음을 나타낸다. 2시간 정전류 운전 후에 전류를 감소시키며 측정한 전압은 초기 순수한 공기의 경우와 유사한 성능을 나타내었다.
반면, 일산 화탄소를 공기와 함께 공급한 경우에는 전하전달 저항값이 1.2 및 0.9 Ω cm2정도로 큰 증가를 보이지 않았으며, 이로부터 공기극 조건에서 일산화탄소가 백금 촉매에 심하게 흡착되지 않음을 확인할 수 있었다.

후속연구

PEMFC에 공급되는 공기에 이산화질소가 포함된 경우 10 ppm의 농도에서도 전압 강하가 크게 나타났으며, 일산화탄소의 경우 100 ppm의 고농도에서 약간의 성능 저하를 유발하였다. 대표적인 대기 불순물 물질들에 대해 추가적인 실험을 수행하고 있으며, 실제 도로상의 불순물 조건을 적용한 연구를 진행할 계획이다. 이를 바탕으로 연료 전지 자동차의 적절한 운전 조건 및 공기 필터 제작 조건 등을 확립할 수 있을 것으로 기대된다.
대표적인 대기 불순물 물질들에 대해 추가적인 실험을 수행하고 있으며, 실제 도로상의 불순물 조건을 적용한 연구를 진행할 계획이다. 이를 바탕으로 연료 전지 자동차의 적절한 운전 조건 및 공기 필터 제작 조건 등을 확립할 수 있을 것으로 기대된다.

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