[논문]수소 수율 증가를 위한 합성가스의 수성가스전환 반응 연구

김민경; 김재호; 김우현; 이시훈

수소 수율 증가를 위한 합성가스의 수성가스전환 반응 연구
Water Gas Shift reaction research of the synthesis gas for a hydrogen yield increase 원문보기

김민경 (한국에너지기술연구원) , 김재호 (한국에너지기술연구원) , 김우현 (한국에너지기술연구원) , 이시훈 (한국에너지연구원)

폐자동차의 최종처분 과정에서 발생하는 자동차 파쇄 폐기물(Automobile Shredder Dust)은 대부분이 고분자 화합물로 높은 발열량을 가지고 있다. 또한 할로겐족 원소가 포함된 난연성 고분자류가 많아 다이옥신의 생성 우려가 높은 고분자류와 다이옥신 생성의 촉매 역할을 할 수 있는 금속성분이 많이 함유되어 있어 가스화용융시스템에 적용하여 처리하기에 매우 적합한 폐기물이다. 본 연구에서는 ASR의 가스화 용융 시설에서 고농도 CO를 함유한 합성가스를 수성가스전환반응(Water Gas Shift reaction, WGS)을 이용하여 수소의 수율을 높이는 기술을 제시하였다. 가스화 용융 설비에서 배출되는 합성가스 조성을 기준으로 적합한 고정층 WGS 반응기를 설계하고, 고온 촉매(KATALCO 71-5M)와 저온 촉매(KATALCO 83-3X)를 사용하여 실험하였다. 수성가스 반응 후의 가스 조성은 온도가 상승할수록 일산화탄소가 줄어들고 이에 따라 수소와 이산화탄소 발생량이 증가 되어 고온 촉매를 사용했을 경우 일산화탄소 전환율 ($1-CO_{out}/CO_{in}$)은 55.6에서 95.8%까지 상승하였다. 동일한 온도조건에서는 촉매에 관계없이 $CO/H_2$가 감소할수록 전환율도 감소하는 경향을 보였지만 동일한 합성가스 조성에서 일산화탄소 전환율을 비교하면 저온 촉매가 고온 촉매보다 매우 우수함을 알 수 있었다.

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문제 정의

본 연구는 실험실 규모의 장치를 이용하여 자동차 파쇄 폐기물을 처리하는 가스화 용융 설비에서 배출되는 합성가스를 수성가스전환반응을 통해 일산화탄소를 저감하고, 수소의 수율을 높이기 위한 실험을 수행하였다. 자동차 파쇄 폐기물을 친환경적으로 처리하기 위한 기술을 개발하는데 있어서 기초자료로 활용하고자 한다.
본 연구는 폐기물 처리의 일환으로 폐자동차의 해체시 최종처분 과정에서 발생하는 ASR을 환경유해물질 배출 차단에 있어 효율적인 가스화 용융 시스템에 적용했을 때 배출되는 고농도 CO를 함유한 합성가스의 수성가스전환반응을 통해 수소의 수율을 높이는 기술을 제시하였다.
본 연구는 실험실 규모의 장치를 이용하여 자동차 파쇄 폐기물을 처리하는 가스화 용융 설비에서 배출되는 합성가스를 수성가스전환반응을 통해 일산화탄소를 저감하고, 수소의 수율을 높이기 위한 실험을 수행하였다. 자동차 파쇄 폐기물을 친환경적으로 처리하기 위한 기술을 개발하는데 있어서 기초자료로 활용하고자 한다.

제안 방법

고온공기 가스화를 통해 생산되는 합성가스를 이용한 수성가스 전환반응에 대한 연구를 위하여 micro-reactor (ID 30 mm × high 170 mm)를 제작하였다.
고정층 방식으로 제작되었으며 모사 합성가스와 증기를 각각 반응기의 상부에서 주입되도록 제작되었다. 반응 후에 미반응 증기를 포집하는 포집부가 설치되어 있으며 가스 조성은 GC6890 (HP)를 이용하여 측정하였다.
마이크로 반응기에서 고온 수성가스 반응 실험 시 온도를 300~400 ℃로 변화시켰을 때 일산화탄소 전환율을 그림 2에 나타내었다, 마이크로 반응기는 2개의 전기 히터를 설치하여 촉매층의 온도를 직접 제어하였으며 주입 기체의 온도를 반응온도까지 상승시키기 위하여 전기 열선을 사용하였다.
반응기의 온도제어와 발열량을 측정하기 위해서 각각의 촉매층에 thermocouple를 설치하였으며 최종 가스온도 측정을 위하여 기체 배출구의 온도를 측정하였다. 모사합성가스는 MFC (Brooks co.

대상 데이터

고정층 방식으로 제작되었으며 모사 합성가스와 증기를 각각 반응기의 상부에서 주입되도록 제작되었다. 반응 후에 미반응 증기를 포집하는 포집부가 설치되어 있으며 가스 조성은 GC6890 (HP)를 이용하여 측정하였다. 실험실 규모의 수성가스 반응기는 저온과 고온의 촉매에 따른 반응 특성을 고찰하도록 개조되었으며 기체의 흐름을 상하로 변경할 수도 있다.

성능/효과

(1) 350~500 ℃의 온도범위에서 운전되는 고온 전환(High Temperature Shift, HTS) 반응은 반응 온도가 높은 관계로 반응속도가 빠르며 반응기 부피 또한 저온 전환에 비해 작다.
(2) 200~300 ℃ 사이에서 진행되는 저온 전환(Low Temperature Shift, LTS) 반응은 반응온도가 낮아질수록 반응속도가 저하되므로 수소개질공정에서 반응기의 부피가 가장 크다.
수성가스 반응은 가역반응이며 반응온도에 따라 일산화탄소의 전환율이 결정되므로 반응 후의 가스 조성은 온도가 상승할수록 일산화탄소가 줄어들고 이에 따라 수소와 이산화탄소 발생량이 증가 되었다. 고온 촉매를 사용한 실험 결과 일산화 탄소 전환율은 55.6에서 95.8%까지 상승함을 확인하였다. 또한 동일한 온도조건에서 일산화탄소 조성 변화에 따른 전환 특성을 고찰하기 위하여 CO/H₂ 농도를 변화시켜가며 실험한 결과, CO/H₂가 감소할수록 전환율도 감소하는 경향을 보였다.
8%까지 상승함을 확인하였다. 또한 동일한 온도조건에서 일산화탄소 조성 변화에 따른 전환 특성을 고찰하기 위하여 CO/H₂ 농도를 변화시켜가며 실험한 결과, CO/H₂가 감소할수록 전환율도 감소하는 경향을 보였다.
본 연구를 통해 온도에 따른 일산화탄소 전환율과, 고온촉매와 저온촉매를 사용하였을 경우에 수성가스화 반응에 있어서 일산화탄소 전환율의 차이를 알 수 있었고, 기존에 활발히 연구가 진행되고 있는 수성가스화 반응이 자동차 폐기물을 친환경적으로 처리함에 있어서도 이용할 수 있음을 알 수 있었다.
수성가스 반응은 가역반응이며 반응온도에 따라 일산화탄소의 전환율이 결정되므로 반응 후의 가스 조성은 온도가 상승할수록 일산화탄소가 줄어들고 이에 따라 수소와 이산화탄소 발생량이 증가 되었다. 고온 촉매를 사용한 실험 결과 일산화 탄소 전환율은 55.
그러나 이 반응은 잘 알려진 바와 같이 가역반응이며 반응온도에 따라 일산화탄소의 전환율이 결정된다. 실험 결과 일산화탄소 전환율 (1-CO_out/CO_in)은 55.6에서 95.8%까지 상승하였다.
그림 3은 400 ℃로 동일한 온도조건에서 일산화탄소 농도 변화에 따른 전환 특성을 고찰하기 위하여 일산화탄소/수소 농도를 변화시켜가며 실험한 결과이다. 일산화탄소/수소가 감소할수록 전환율도 감소하는 경향을 보였다.
그림 5는 200 ℃로 동일한 온도조건하에서 일산화탄소/수소의 농도 변화에 따른 일산화탄소 전환율을 나타낸 것이다. 저온 촉매를 이용하는 경우에도 일산화탄소/수소의 비가 감소함에 따라서 일산화탄소 전환율의 감소가 확인되었다. 그러나 현재까지 이루어진 실험 조건에서는 고온촉매와 저온촉매를 사용한 경우의 큰 차이를 알 수 없으므로 추가 연구가 필요하다.
전체 유량을 144 ml/min으로 주입하였을 때 수성가스 반응 후의 가스 조성은 온도가 상승할수록 일산화탄소가 줄어들고 이에 따라 수소와 이산화탄소 발생량의 증가가 확인되었다.

후속연구

동일한 합성가스 조성에서 일산화탄소 전환율을 비교하면 저온 촉매가 고온 촉매보다 매우 우수함을 알 수 있다. 그러나 수성가스 반응 후의 기체 유량 측정이 기존 실험에서 미비하기 때문에 추가 연구를 진행할 필요가 있다.
저온 촉매를 이용하는 경우에도 일산화탄소/수소의 비가 감소함에 따라서 일산화탄소 전환율의 감소가 확인되었다. 그러나 현재까지 이루어진 실험 조건에서는 고온촉매와 저온촉매를 사용한 경우의 큰 차이를 알 수 없으므로 추가 연구가 필요하다.
동일한 합성가스 조성에서 일산화탄소 전환율을 비교하면 저온 촉매가 고온 촉매보다 매우 우수함을 알 수 있지만 기존 실험에서 수성가스 반응 후의 기체 유량 측정이 미비하기 때문에 추가 연구가 진행되어야 할 것으로 보인다.

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