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문제 정의
- 본 논문에서는 디젤과 같은 액상 연료 개질 운전 시 발생되는 미반응 저탄화수소 제거법에 대한 연구가 이행되었다. 개질가스 내 포함된 미반응 저탄화수소의 경우 SOFC에 공급될 경우, 연료극에 탄소침적 현상을 유발하여 연료전지 시스템의 안정적인 성능 보장을 할 수 없게 한다.
제안 방법
- 후개질기 촉매는 3.5ml을 탑재 하여, 후개질기 온도에 따른 개질 특성을 살펴보았다.
- (3) 이에 디젤 자열개질 가스 내 포함된 미반응 저탄화수소의 제거를 위한 실험을 이행하였다. 미반응 저탄화수소의 선택적 제거를 위한 몇 가지 촉매들에 대한 후개질기 특성을 살펴본 후 가장 좋은 특성을 보인 촉매를 이용하여 자열개질기 및 후개질기의 연동운전을 통한 디젤 개질기의 장기 성능을 확인하였다.
- 디젤 후개질 반응 특성 파악 및 후개질 촉매 특성 비교를 위해 디젤 자열개질기와 후개질기의 연동 운전 실험을 이행하였다. 실험을 위한 마이크로 반응기 실험 장비는 Fig.
- 연료로 공급되는 디젤은 상용 디젤을 모사한 합성디젤(synthetic diesel, mixture of C12H26 and C11H10)을 사용하였다.(4) 모든 기체는 MFC(mass flow controller)로 유량을 제어하여 정량 공급 하였으며, 디젤과 탈이온수는 정량 공급을 위해 HPLC(high performance liquid chromatograph)용 펌프를 이용하여 유량을 제어하였다. 탈이온수는 외부 기화기를 통하여 모두 증기 상태로 전환한 후 운반가스(carrier gas)인 질소와 함께 반응기 내로 공급되었다.
- 탈이온수는 외부 기화기를 통하여 모두 증기 상태로 전환한 후 운반가스(carrier gas)인 질소와 함께 반응기 내로 공급되었다. 개질생성 가스는 제습제를 통해 물 제거 후 TCD(thermal conductivity detector)와 FID(flame ionization detector)가 장착된 Agilent 사의 6890 GC(gas chromatograph)를 이용하여 분석하였다.
- 몇 가지 반응 특성 비교를 통해 후개질 촉매에 가장 적합한 촉매라 판단되는 NECS-PR4 촉매를 이용하여, 상용 디젤(GS-Caltex, KOREA)을 이용한 자열개질기와 후개질기의 연동 운전 실험을 이행하였다.
대상 데이터
- 공기는 일반 압축공기를 사용하였으며, 물은 탈이온 과정을 거친 초순수물(>15㏁)을 사용하여 반응기에 공급된다. 연료로 공급되는 디젤은 상용 디젤을 모사한 합성디젤(synthetic diesel, mixture of C12H26 and C11H10)을 사용하였다.(4) 모든 기체는 MFC(mass flow controller)로 유량을 제어하여 정량 공급 하였으며, 디젤과 탈이온수는 정량 공급을 위해 HPLC(high performance liquid chromatograph)용 펌프를 이용하여 유량을 제어하였다.
- 실험에 이용된 디젤 자열 개질 촉매의 경우, 선행연구에서 우수한 특성이 파악된 귀금속 계역의 NECS-1 촉매를 이용하였으며, 후개질기 촉매는 NECS-PR1 ~ NECS-PR5 까지 다양한 촉매로 그 특성을 살펴보았다.
- 개질가스 내 포함된 미반응 저탄화수소의 경우 SOFC에 공급될 경우, 연료극에 탄소침적 현상을 유발하여 연료전지 시스템의 안정적인 성능 보장을 할 수 없게 한다. 본 연구에서는 후개질 반응에 적합한 NECS-PR4 촉매를 후개질 촉매로 선정할 수 있었다. NECS-PR4 촉매의 경우 개질 효율 및 미반응 저탄화수소 제거에 용이할 뿐만 아니라, 탄소침적 현상에 대한 높은 내구성도 확인할 수 있었다.
성능/효과
- 또한 촉매독에 의한 촉매의 활성(activity) 저하는 낮은 개질 효율(reforming efficiency) 및 연료 전환율(fuel conversion)을 유발한다.(1) 낮은 연료 전환율은 개질생성 가스 내 미반응 저 탄화수소를 발생하게 하여, 개질 가스를 이용하는 연료전지에 탄소침적을 유발한다.(2) 이는 선행연구 결과에서도 살펴볼 수 있다.
- (2) 이는 선행연구 결과에서도 살펴볼 수 있다. 액상연료 개질 반응의 경우 운전 시간이 경과됨에 따라 개질 가스 내 저탄화수소 농도의 증대량을 살펴볼 수 있으며, 특히 급격한 탄소침적 현상을 유발하는 에틸렌의 생성양이 눈에 띄게 증대되는 것을 확인할 수 있다.(3) 이에 디젤 자열개질 가스 내 포함된 미반응 저탄화수소의 제거를 위한 실험을 이행하였다.
- 비록 후개질 반응 온도가 300℃인 경우에는 NECS-PR4 촉매의 활성이 떨어져 자열 개질 가스 내 포함된 미반응 저탄화수소의 완전제거가 이루어지지 못하지만, 후개질 촉매의 탄소침적 현상에 대한 내구성은 NECS-PR4가 NECS-PR2에 비해 큼을 알 수 있다. 즉, 후개질기 반응 온도가 400℃이상이 될 경우 탄소침적 현상에 대한 강한 내구성, 개질 효율 및 미반응 저탄화수소 전환에 대하여 NECS-PR4 촉매가 뛰어남을 확인할 수 있다.
- 몇 가지 반응 특성 비교를 통해 후개질 촉매에 가장 적합한 촉매라 판단되는 NECS-PR4 촉매를 이용하여, 상용 디젤(GS-Caltex, KOREA)을 이용한 자열개질기와 후개질기의 연동 운전 실험을 이행하였다. 후개질기 반응 온도를 500℃, 600℃로 고정한 상태에서 약 200시간 동안 자열개질기와의 연동 운전을 이행한 결과, 수소 및 일산화탄소 수득양의 감소를 거의 살펴볼 수 없었다. 특히, SOFC 연료극의 탄소침적 현상을 유발할 수 있는 탄소전구체인 미반응 저탄화수소 발생은 전혀 이루어지지 않았다.
- 본 연구에서는 후개질 반응에 적합한 NECS-PR4 촉매를 후개질 촉매로 선정할 수 있었다. NECS-PR4 촉매의 경우 개질 효율 및 미반응 저탄화수소 제거에 용이할 뿐만 아니라, 탄소침적 현상에 대한 높은 내구성도 확인할 수 있었다. NECS-PR4 촉매를 이용한 후개질기와 자열개질기의 연동 운전을 통해 200여 시간 동안의 상용 디젤 개질 반응기의 안정적인 운전과 함께 미반응 저탄화수소의 완전 제거를 확인할 수 있었다.
- NECS-PR4 촉매의 경우 개질 효율 및 미반응 저탄화수소 제거에 용이할 뿐만 아니라, 탄소침적 현상에 대한 높은 내구성도 확인할 수 있었다. NECS-PR4 촉매를 이용한 후개질기와 자열개질기의 연동 운전을 통해 200여 시간 동안의 상용 디젤 개질 반응기의 안정적인 운전과 함께 미반응 저탄화수소의 완전 제거를 확인할 수 있었다.
- 선행 연구에서 디젤 자열개질기의 운전 시간에 따른 미반응 저탄화수소 증대량을 확인할 수 있다. 개질 반응기 운전 시간이 증가함에 따라 수소 및 일산화탄소 생성량의 감소와 함께 저탄화수소, 특히 에틸렌(C2H4), 생성량의 증가를 확인할 수 있다. 이는 자열 개질기의 성능이 저감됨에 따라 촉매 반응 활성이 감소하여 개질 가스 내 미반응 저탄화수소가 증대되는 것을 의미한다.
후속연구
- 특히, SOFC 연료극의 탄소침적 현상을 유발할 수 있는 탄소전구체인 미반응 저탄화수소 발생은 전혀 이루어지지 않았다. 본 연구 결과를 바탕으로 디젤을 포함한 액상 연료 개질 시스템 구성 시 후개질기를 포함할 경우 SOFC 시스템의 안정적인 운전이 기대된다.
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