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[국내논문] WGS 반응용 Pt/ $Ce_{(1-x)}Zr_{(x)}O_2$ 촉매 최적화
Pt/ $Ce_{(1-x)}Zr_{(x)}O_2$ catalyst optimization for water gas shift reaction 원문보기

한국신재생에너지학회 2009년도 추계학술대회 논문집, 2009 Nov. 25, 2009년, pp.213 - 216  

정대운 (연세대학교 환경공학부 에너지환경공학연구실) ,  김기선 (연세대학교 환경공학부 에너지환경공학연구실) ,  엄익환 (연세대학교 환경공학부 에너지환경공학연구실) ,  이성훈 (연세대학교 환경공학부 에너지환경공학연구실) ,  구기영 (한국에너지기술연구원 수소에너지연구센터) ,  윤왕래 (한국에너지기술연구원 수소에너지연구센터) ,  노현석 (연세대학교 환경공학부)

초록
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WGS(Water Gas Shift)반응은 일산화탄소(CO)를 이산화탄소($CO_2$)로 전환하는 반응으로 일체형 수소생산시스템의 실현을 위한 고순도 수소생산에 있어서 중요한 단계이다. WGS 반응열역학적 평형을 고려하여 고온전이반응(HTS: High Temperature Shift)과 저온전이반응(LTS: Low Temperature Shift) 두 단계 반응으로 진행된다. 두 단계 공정의 통합을 위해 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 개발이 필요하다. 최근 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 귀금속 촉매에 다양한 담체를 적용시킨 연구가 활발히 진행되고 있다. 선행 연구 결과, Ce-$ZrO_2$ 구조는 Ce/Zr 비에 따라 다양한 특성 변화를 관찰하였다. 따라서 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 제조를 위해 환원성 담체인 $CeZrO_2$Pt 을 담지시켜 성능을 평가하였다. 제조된 모든 담체는 공침법(Co-precipitation)으로 제조 하였으며 $500^{\circ}C$에서 6시간 소성하였다. 제조된 담체에 백금(Pt)함침법(Incipient Wetness Impregnate)으로 담지시켰다. 특성분석은 BET를 이용하여 표면적을 측정하였다. 촉매 반응 실험조건은 $200^{\circ}C{\sim}400^{\circ}C$ 온도범위에서 기체공간속도(GHSV: Gas Hourly Space Velocity) 45,000 ml/$h{\cdot}g-cat$ 으로 혼합가스($H_2$:60%, $N_2$:20%,$CH_4$:1%,CO:9%,$CO_2$:10%)를 흘려 반응 후 배출되는 가스를 Micro-Gas Chromatography 를 이용하여 측정하였다.

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문제 정의

  • 본 연구에서는 선행연구를 바탕으로 탁월한 산화환원능력과 산소저장능을 가진 CeO2 담체에 ZrO2 담체를 도입하여 구조적으로 안정성을 강화한 Ce-ZrO2 담체에 Pt을 담지한 Pt/Ce(1-x)Zr(x)O2 촉매의 성능을 평가하였다.
  • 본 연구에서는 선행연구에 이어 높은 산화환원능력과 산소저장능을 가진 CeO2 담체에 구조적으로 안정한 ZrO2 담체를 공침(Co-precipitation)하여 담체의 산화환원능과 열적 안정성을 강화시켰다. 제조된 담체에 Pt 촉매를 담지하여 Pt/Ce(1-x)Zr(x)O2 촉매를 제조하였으며 WGS반응에서 담체의 특성변화에 따른 촉매의 성능을 평가하였다.
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질의응답

핵심어 질문 논문에서 추출한 답변
WGS반응이란? WGS반응은 CO를 CO2로 전환하는 반응으로 개질반응을 통해 생산된 합성가스로부터 고순도 수소생산을 위한 중요한 단계이다.
CeO2 첨가량이 많아질수록 WGS 반응 시 높은 활성이 나타난 이유는? 이것은 근래에 보고되고 있는 CeO2 의 두가지 메커니즘으로 설명할 수 있다. 첫 번째로 Pt 입자가 일산화탄소를 흡착하는데 있어서 담체의 산소이동능력이 매우 중요한데 CeO2 경우 그 능력이 탁월하다고 판단된다. 두 번째로 담체와 H2O 의 산화환원능에 의한 OH 라디칼의 CeO2 의 산화환원능이 큰 역할을 한 것으로 판단된다.(4-5)
수소생산시스템은 일반적으로 무엇을 통해 수소를 생산하는가? 수소생산시스템은 탄화수소 연료의 개질(Reforming)을 통하여 수소를 생산하는 것이 일반적이며 천연가스(CH4) 수증기 개질을 통한 수소생산이 전체 생산량의 약 50 %를 차지한다. 특히, 화학공정 등에 필요한 수소를 제외한 순수 수소 제조 목적의 원료로는 천연가스 비중이 약 90 %에 이를 정도로 천연가스 수증기 개질에 의한 수소생산이 매우 중요하다.
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