[논문]아미노산염수용액을 이용한 이산화탄소 흡수제 개발

임진아; 조민; 정순관; 남성찬; 윤여일; 김동현

아미노산염수용액을 이용한 이산화탄소 흡수제 개발
Development of a novel amino acid salt solution for $CO_2$ capture 원문보기

임진아 (한국에너지기술연구원) , 조민 (한국에너지기술연구원) , 정순관 (한국에너지기술연구원) , 남성찬 (한국에너지기술연구원) , 윤여일 (한국에너지기술연구원) , 김동현 (경북대학교화학공학과)

본 논문에서는 지구온난화의 주요원인 중의 하나인 이산화탄소를 포집하기 위한 새로운 흡수제를 연구하였다. 액상 흡수법에서 가장 중요한 핵심 기술요소는 성능과 경제성면에서 우수한 흡수제를 개발하는 것이다. 흡수평형장치인 VLE(Vapor-Liquid Equilibrium)장치를 사용하여 신규흡수제의 이산화탄소 흡수능을 평가하고 특성을 알아봄으로써 신 흡수제를 개발하고자 하였다. 기존 아민흡수제인 MEA(monoethanolamine), DEA(diethanolamine)와 비교한 결과 아미노산염 흡수제의 경우 MEA (1.108), DEA (1.105)의 이산화탄소 흡수능보다 0.15～0.2 (mol $CO_2$/mol absorbent) 더 높은 흡수능과 2.5～3배 더 빠른 겉보기 속도를 나타내는 것을 확인하였다. 본 연구를 통하여 개발된 아미노산염 흡수제가 경제적인 이산화탄소 포집공정을 구현할 수 있는 가능성을 확인하였다.

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문제 정의

입체장애를 가진 아민흡수제는 비 입체장애아민에 비해 열화에 대한 저항이 큰 것으로 알려져 있다[4-6]. 본 연구에서는 기액흡수평형장치 (VLE)를 사용함으로써 알카놀아민류의 대표적 흡수제인 MEA, DEA를 비교물질로 하여 흡수제의 온도 별 이산화탄소 loading capacity와 흡수속도를 알아보았다.
본 연구에서는 기존 공정에서 사용하고 있는 알카 놀아민 흡수제보다 더 성능이 좋은 흡수제를 개발하기위해 기액흡수평형장치(VLE)를 사용하여 MEA, DEA,와 비교하여 평가해보았다. 흡수제의 농도는 1M로 정하여 온도별로 실험하였다.
알카놀아민류의 대표적인 흡수제인 MEA는 빠른 반응속도와 높은 알칼리도를 가지고 있으나 열화에 의한 흡수제 손실과 장치부식의 단점이 있으며, 흡수제 재생에 많은 에너지가 소모된다[1]. 이러한 문제점을 해결하기 위한 대체 흡수제로써 아미노산염수 용액 흡수제를 연구하였다. 아미노산염수용액의 장점은 높은 표면장력, OH로 인한 우수한 수용성과 이로 인한 낮은 흡수제의 증발, 낮은 재생에너지를 들 수 있다[2].

제안 방법

Potassium은 용해성이 크기 때문에 높은 포화농도와 밀도를 가지고 있어 가장 우수한 이산화탄소포집 효율을 보인다고 하였다[3]. 따라서 아미노산 중에 sarcosine, glycine 을 선택하고 potassium으로 중화하여 흡수제를 제조하였다. 아민기의 α-탄소원자의 치환기는 카바메이트의 안정성을 떨어뜨려 가수분해를 촉진하고 또한 일반적으로 치환기의 개수가 많을수록 흡수속도는 감소하나 이산화탄소 흡수능은 증가하고 침전이 형성된다고 하였다.
흡수액의 부피는 동일하게 하였으며 반응기에 흡수액을 넣은 후 이산화탄소를 주입하기 위해 잔존 기체를 제거하였다. 또한 이산화탄소와 흡수액의 혼합 효과를 최대화하고 물질전달 계면 저항을 최소화하기 위해 실험이 진행되는 동안 흡수액을 일정한 속도로 교반시켜 주었다. 장치의 모식도는 그림 1에 나타내었다.
*)과 흡수속도를 측정하기 위해 연속 교반 액상반응기 방식의 VLE (vapor -liquid equilibrium)을 사용하였다. 실험장치를 일정한 온도와 압력으로 이산화탄소를 공급하는 공급기, 이산화탄소와 흡수액이 반응하는 반응기, 공급기와 반응기의 압력을 나타내는 압력계측기, 공급기와 반응기를 일정한 온도로 가열해 주는 항온 순환기로 이루어져 있으며, 흡수반응이 진행되는 동안 측정된 반응기 내부 압력은 실시간 컴퓨터에 저장할 수 있도록 고안하였다. 기액 흡수평형 장치 공급가스로는 99.
아미노산염수용액의 이산화탄소 흡수특성을 알아보기 위하여 같은 농도의 1,2차 아민수용액과 아미 노산염수용액을 313K, 333K, 353K의 온도를 변수로 하여 실험하였다. 그림 2는 온도에 따른 실험 결과로써 이 그래프를 통하여 이산화탄소 흡수량인 부하 (CO₂ loading)을 알 수 있다.
장치의 모식도는 그림 1에 나타내었다. 아미노산염의 평형분압 및 흡수속도를 측정하기 위해 흡수액 농도를 1M로 제조하였고, 실험 대조군으로 상용 흡수제 MEA, DEA를 같은 농도로 사용하였다.
이산화탄소 흡수속도를 알아보기 위해 기액 흡수 평형 실험 장치를 이용하여 평형압력이 될 때까지의 압력감소를 측정하였다. 흡수속도는 시간에 따른 반응기 내 기체상의 압력변화를 나타낸 것으로 이것으로 흡수액의 겉보기 속도상수를 계산할 수 있다.
999vol% N₂를 사용하였다. 이산화탄소는 반응기에 주입 되기 전 공급기에 채워져 항온수조에 의해 40℃로 예열된 후 주입되었으며, 반응기는 온도에 따른 흡수능을 측정하기 위해 40, 60, 80℃로 조절하여 실험을 진행하였다. 흡수액의 부피는 동일하게 하였으며 반응기에 흡수액을 넣은 후 이산화탄소를 주입하기 위해 잔존 기체를 제거하였다.
흡수제의 농도는 1M로 고정하여 실험하였으며, 아미노산은 수용액 상태에서 양자화되어 이산화탄소 와 반응을 할 수 없기 때문에 금속원소를 치환함으로써 8N KOH를 등몰로 하여 중화시켰다. 조제된 아미노산염수용액 흡수제의 정확한 농도를 확인하고자 적정에 0.1N HCl solution을 사용하여 농도를 확인한 후 기액흡수평형장치와 흡수열 측정장치를 사용하여 실험하였다.

대상 데이터

K umat[3], Jacco van Holat[4] 등은 금속수화물을 이용하여 카르복실기에 금속원소를 치환하여 이산화탄소 흡수제로 사용하였다. 금속수화물로는 potassium, sodium, lithium 등을 이용하였다. Potassium은 용해성이 크기 때문에 높은 포화농도와 밀도를 가지고 있어 가장 우수한 이산화탄소포집 효율을 보인다고 하였다[3].
실험장치를 일정한 온도와 압력으로 이산화탄소를 공급하는 공급기, 이산화탄소와 흡수액이 반응하는 반응기, 공급기와 반응기의 압력을 나타내는 압력계측기, 공급기와 반응기를 일정한 온도로 가열해 주는 항온 순환기로 이루어져 있으며, 흡수반응이 진행되는 동안 측정된 반응기 내부 압력은 실시간 컴퓨터에 저장할 수 있도록 고안하였다. 기액 흡수평형 장치 공급가스로는 99.99 vol% CO₂, 공급기의 부피보정 시에는 99.999vol% N₂를 사용하였다. 이산화탄소는 반응기에 주입 되기 전 공급기에 채워져 항온수조에 의해 40℃로 예열된 후 주입되었으며, 반응기는 온도에 따른 흡수능을 측정하기 위해 40, 60, 80℃로 조절하여 실험을 진행하였다.
본 실험에 사용된 흡수제는 MEA(GC≥99.0%), EA(GC 98.0%), 0.1N HCl solution Factor1.000±0.00 5(at 293K)의 Samchun사 제품을 사용하였고, 8N K OH Acros사의 제품과 Sarcosine(98%), Glycine(≥9 9%TLC) 순도의 Sigma-Aldrich사 제품을 사용하였다.

이론/모형

이산화탄소 평형분압(P_CO2*)과 흡수속도를 측정하기 위해 연속 교반 액상반응기 방식의 VLE (vapor -liquid equilibrium)을 사용하였다. 실험장치를 일정한 온도와 압력으로 이산화탄소를 공급하는 공급기, 이산화탄소와 흡수액이 반응하는 반응기, 공급기와 반응기의 압력을 나타내는 압력계측기, 공급기와 반응기를 일정한 온도로 가열해 주는 항온 순환기로 이루어져 있으며, 흡수반응이 진행되는 동안 측정된 반응기 내부 압력은 실시간 컴퓨터에 저장할 수 있도록 고안하였다.

성능/효과

232 흡수되었음을 보였으며, 기존의 상용흡수제 보다 더 좋은 흡수능을 나타내었다. 또한 그림 2의 (b)333K, (c)353K의 온도 에서도 알카놀아민흡수제보다 loading값이 0.2 더 높은 것을 확인할 수 있었다.
흡수제의 농도는 1M로 정하여 온도별로 실험하였다. 333K에서 알카 놀아민보다 아미노산염수용액의 경우에는 loading값이 1.2～1.5배 더 높은 것을 확인 할 수 있었으며, 온도가 낮을수록 loading capacity가 증가하였다.
두 가지 선택된 아미노산염 수용액을 비교하였을 때 KOH+sarcosine의 흡수제가 KOH+glycine 흡수제보다 loading 값이 0.1정도 더 높은 것을 확인함으로써 흡수성능이 가장 좋은 흡수제로 판단되었다.
loading capacity는 KOH+sarcosine〉KOH+gl ycine〉 MEA≥ DEA 순으로 나타났다. 또한 흡수 속도의 경우에도 아미노산염수용액이 2.5～3배 흡수 속도가 빠르게 나타나며 평형에 도달하는 시간이 짧아졌다. 겉보기속도상수를 계산한 결과, KOH+glycine〉 KOH+sarcosine〉 MEA〉 DEA 로 나타났다.
그림 2의 (a) 그래프는 313K에서 실험한 결과이다. 비교대상 흡수제 MEA, DEA는 loading(mol CO₂/mol absorbent)값이 MEA=1.108, DEA=1.105으로 비슷하게 나타났으며 아미노산염 수용액인 KOH+sarcosine과 KOH+glyci ne의 경우에는 각각 1.299, 1.232 흡수되었음을 보였으며, 기존의 상용흡수제 보다 더 좋은 흡수능을 나타내었다. 또한 그림 2의 (b)333K, (c)353K의 온도 에서도 알카놀아민흡수제보다 loading값이 0.
온도가 증가함에 따라서 비교대상 물질인 알카놀 아민보다 평형에 도달하는 시간이 짧아졌으며, 겉보기 속도상수가 증가하였다. 표 2에서 겉보기 속도상수를 계산하여 비교한 결과 알카놀아민의 경우 온도가 증가함에 따라서 속도가 빨라진 것을 볼 수 있다.
겉보기속도상수를 계산한 결과, KOH+glycine〉 KOH+sarcosine〉 MEA〉 DEA 로 나타났다. 이와 같이 아미노산염수용액은 알카놀아민수용액보다 더 높은 CO₂loading capacity와 더 빠른 흡수속도를 보임으로써 기존흡수제를 대체할 수 있는 성능이 우수한 흡수제로 판단된다.
표 2에서 겉보기 속도상수를 계산하여 비교한 결과 알카놀아민의 경우 온도가 증가함에 따라서 속도가 빨라진 것을 볼 수 있다. 이와 비교하여 아미노산염 수용액의 겉보기 속도 상수를 확인하여 보면 313K에서 평형에 도달하는 시간이 2.5배～3배 정도 증가되었다. 333K에서는 거의 같은 값을 보였으며.
온도가 증가함에 따라서 비교대상 물질인 알카놀 아민보다 평형에 도달하는 시간이 짧아졌으며, 겉보기 속도상수가 증가하였다. 표 2에서 겉보기 속도상수를 계산하여 비교한 결과 알카놀아민의 경우 온도가 증가함에 따라서 속도가 빨라진 것을 볼 수 있다. 이와 비교하여 아미노산염 수용액의 겉보기 속도 상수를 확인하여 보면 313K에서 평형에 도달하는 시간이 2.

핵심어

질문

논문에서 추출한 답변

온실가스의 주범은 무엇인가?

최근 온실가스의 주범인 이산화탄소의 배출 증가 로 인하여 기후변화가 가속화되고 있다. 따라서 이 에 따른 환경파괴를 막기 위하여 이산화탄소의 포집 기술의 중요성도 증가하고 활발히 연구가 진행되고 있다.

일반적으로 산성가스를 제거하기 위해 무엇이 사용되는가?

따라서 이 에 따른 환경파괴를 막기 위하여 이산화탄소의 포집 기술의 중요성도 증가하고 활발히 연구가 진행되고 있다. 일반적으로 산성가스를 제거하기 위한 알카놀 아민류의 흡수제가 효과적으로 널리 사용되고 있다. 알카놀아민류의 대표적인 흡수제인 MEA는 빠른 반 응속도와 높은 알칼리도를 가지고 있으나 열화에 의 한 흡수제 손실과 장치부식의 단점이 있으며, 흡수 제 재생에 많은 에너지가 소모된다[1].

알카놀 아민류의 흡수제 중, 대표적인 흡수제는?

일반적으로 산성가스를 제거하기 위한 알카놀 아민류의 흡수제가 효과적으로 널리 사용되고 있다. 알카놀아민류의 대표적인 흡수제인 MEA는 빠른 반 응속도와 높은 알칼리도를 가지고 있으나 열화에 의 한 흡수제 손실과 장치부식의 단점이 있으며, 흡수 제 재생에 많은 에너지가 소모된다[1]. 이러한 문제 점을 해결하기 위한 대체 흡수제로써 아미노산염수 용액 흡수제를 연구하였다.

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