[논문]고온 태양열을 이용한 합성가스 및 수소 생산에서 <tex> $CeO_2/ZrO_2$</tex>가 코팅된 다공성 폼의 영향

장종탁; 윤기준; 한귀영

고온 태양열을 이용한 합성가스 및 수소 생산에서 $CeO_2/ZrO_2$가 코팅된 다공성 폼의 영향
Syngas and Hydrogen Production from $CeO_2/ZrO_2$ coated foam device under concentrated solar radiation 원문보기

장종탁 (성균관대학교 화학공학부) , 윤기준 (성균관대학교 화학공학부) , 한귀영 (성균관대학교 화학공학부)

금속산화물을 이용한 2단계 산화/환원 반응은 GTL, CTL 의 반응원료인 합성가스 및 수소 생산기술이다. 이 기술은 메탄을 환원제로 사용함으로써 비교적 저온에서 산화/환원 반응을 할 수 있는 장점이 있다. 하지만 반복 사이클의 시연에서 금속산화물의 소결현상으로 인한 활성저하가 이 기술의 문제점 중의 하나이다. 본 연구에서는 2.5 kW Xenon arc lamp 가 설치된 solar simulator를 사용 하였으며, 무기물 다공성 폼 (SiC foam)및 유기물 다공성 폼 (Ni, Cufoam)에 $CeO_2/ZrO_2$ 를 코팅하여 연속적인 합성가스 및 수소 생산 가능성을 알아보았다. 반응 전 후의 $CeO_2/ZrO_2$ 의 결정 구조를 SEM 과 XRD 를 통해 분석하였다.

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문제 정의

고온 태양열을 이용한 합성가스 및 수소 생산에서 CeO2/ZrO2 가 코팅된 다공성 폼의 영향에 대해 알아본 결과, 다음과 같은 결론을 얻었다.
메탄과 수증기를 이용한 CeO₂/ZrO₂/foam device 의 산화-환원 반응 특성을 알아보기 위하여 본 연구에서는 2.5 kW xenon arc lamp가 설치된 solar simulator 와 inconel 로 제작된 반응기를 사용하였다. 반응기의 연결 부분에는 carbon gasket 과 냉각수 라인을 설치하여 열 팽창과 수축에 의한 quartz 파손을 방지하였다.

제안 방법

CeO₂/ZrO₂ 가 코팅된 다공성 폼의 표면 온도는 K-type thermocouple 을 설치한 후 data logger 를 통하여 실시간으로 분석하였다. 합성가스 생산 단계 (환원) 와 수소 생산 단계(산화) 에서 생성되는 CO 와 H₂ 를 정확하게 측정 할 수 있도록 mass flow controller 를 사용하여 기체를 공급하였다.
CeO2/ZrO2의 코팅방법은 먼저,다공성 폼을 D.I water 에 적신 후, mesh 를 이용하여 다공성 폼에 50 wt% CeO2/ZrO2 를 균일하게 분산하였다.
반응기의 연결 부분에는 carbon gasket 과 냉각수 라인을 설치하여 열 팽창과 수축에 의한 quartz 파손을 방지하였다. 또한, 빛이 닿는 다공성 폼의 center 와 edge 의 온도편차를 줄이기 위해 insulation jaket 을 설치하였으며, 다공성 폼이 고정될 수 있도록 반응기 내부를 disk 형태로 제작하였다.
합성가스 생산 단계와 수소 생산 단계의 반응 온도는 각각 900 ℃ 로 고정했으며, 각각의 단계에서 반응 온도가 안정화 되는 시점에 메탄과 수증기가 유입되었다. 반응 동안 유출되는 기체는 분리컬럼(Carboxen1006) 을 사용한 GC의 TCD 를 이용하여 3 min 간격으로 실시간으로 분석하였다. 산화-환원 반응의 실험 장치 개략도는 fig.
본 연구에서는 금속산화물로 사용하는 CeO2/ZrO2 의 탄소 침적시기에 대하여 기존의 실험 결과를 바탕으로 탄소 침적 구간을 설정하였으며, 합성가스 생성 단계의 시간을 고정하여 반복 실험을 실시하였다.
합성가스 생산 단계 (환원) 와 수소 생산 단계(산화) 에서 생성되는 CO 와 H2 를 정확하게 측정 할 수 있도록 mass flow controller 를 사용하여 기체를 공급하였다.

대상 데이터

본 연구에서 사용한 50 wt% CeO₂/ZrO₂ 는 함침법을 이용하여 제조하였다. ZrO₂powder가 분산된 D.
본 연구에서 사용한 다공성 폼 (SiC, Ni, Cu foam) 은 직경 30 mm, 두께 7mm 이며 기공크기는 1^~2mm 이다.
환원 단계인 합성가스 생성 단계에서의 메탄은 20% CH4/N2 혼합기체를 사용하였으며, 총 유속은 15 cm3/min 으로 고정했다.

성능/효과

(1) SiC foam 에 코팅된 CeO₂/ZrO₂ 는 5 cycle 동안 활성이 조금씩 감소하지만 Ni, Cu foam 에 코팅된 CeO₂/ZrO₂ 는 5 cycle까지 활성이 증가 및 유지되었다.
(2) 유기물 지지체인 Ni, Cu foam 은 메탄 개질 반응 시 활성이 높고, 탄소 침적을 억제하므로 반복 실험 동안 높은 CeO2 전환율 및 수소 수율을 보였다.
(3) 열적 안정성이 우수한 무기물지지체 (SiC foam) 뿐 만 아니라 유기물 지지체 (Ni, Cu foam) 도 뛰어난 재현성을 나타냈으며 연속적인 합성가스 및 수소 생산 가능성을 확인하였다.
이 기술의 가장 큰 장점은 집열부와 발열부 간의 에너지 수송 시 현열에 의한 열 손실이 거의 없다는 것이다.따라서 집광부의 온도가 높을수록 기존의 열매체 방식의 에너지 저장 및 수송에서 발생하는 수송관의 보온 비용, 그리고 현열 손실에 따른 에너지 낭비를 크게 줄일 수 있다는 장점이 있다. 따라서 태양열 집광기술이 발전할수록 얻을 수 있는 열원의 온도는 높아지게 되며, 이 경우 화학 축열 기술이 매우 중요한 에너지 회수 기술로 부각될 것이다.
따라서, CeO2/ZrO2 는 우수한 금속산화물 및 지지체로 확인되었다.
마찬가지로 수소 수율도 두 번째 cycle에서 감소하였지만, 마지막 cycle 까지 약 25% 정도로 유지하였다. 무기물 지지체인 SiC foam 에 코팅된 CeO₂/ZrO₂는 장기적인 안정성이 확인되었으며, 합성가스 비도 본 연구에서 원하는 2의 몰 비로 계속 유지되었다.
8 의 CeO₂/ZrO₂/Cu foam 결과에서, CeO₂의 전환율은 처음 60 % 로 CeO₂/ZrO₂/SiC foam 에 비해 낮은 전환율로 나타났지만, 두 번째 cycle 부터 증가하여 마지막 cycle 에서 68 % 까지 증가하였다. 무기물 지지체인 SiC foam 은 반응에 참여를 하지 않고 고온에서 열적안정성이 우수한 다공성 폼이었지만, Cu foam 의 Cu 는 환원반응에 참여하여 메탄 개질 시 침적되는 탄소를 억제하였다. 따라서, CeO₂/ZrO₂/SiC foam에서 나타난 CeO₂의 전환율 및 수소 수율은 감소를 보이지 않고 활성이 계속 유지 및 증가하였다.
유기물 다공성 폼 (Ni, Cu foam) 을 이용한 합성가스 생성 및 수소 생성 반응은 CeO₂전환율 및 수소 수율 모두 활성이 증가 및 유지되었으며, 무기물 다공성 폼 (SiC foam) 과 같이 장기적 안정성이 확인되었다 (Table1).
태양에너지는 자연 상태의 무공해·무한정인 청정에너지원이다. 이론적으로 20% 의 집광 효율을 갖는 집광시스템을 지구면적의 0.1% 만을 사용하여 태양에너지를 유용한 에너지로 전환한다면 삶의 편리함을 제공한 전기와 화석연료에 기반을 둔 에너지 시스템에 적용 가능한 에너지 형태로 전환되어야만 하는 과제를 안고 있다. 그럼에도 태양에너지가 갖는 본질적 무한함과 특정 지역에 편 중되지 않는다는 점 그리고 원유의 고갈과 환경오염 문제 등 인류가 당면하고 있는 문제를 동시에 해결 할 수 있다는 이점들로 인하여 많은 연구자들을 태양에너지에 매료되게 한다.
첫 번째 cycle 에서 73 % 의 높은 CeO₂ 전환율을 보였으며, 반복 실험동안 85 % 까지 증가하였다. 수소 생산 단계에서도 37 ^~ 44% 의 높은 수소 수율을 보이며 증가 및 유지 되었다.

핵심어

질문

논문에서 추출한 답변

태양에너지는 어떤 에너지원인가?

태양에너지는 자연 상태의 무공해·무한정인 청정에너지원이다. 이론적으로 20% 의 집광 효율을 갖는 집광시스템을 지구면적의 0.

지구 온난화의 원인이 되는 대기오염 물질은 무엇인가?

경제 성장에 의한 에너지 소비 급증은 각종 환경오염과 지구 온난화라는 심각한 문제점을 가져왔다. 소비되고 있는데 에너지 대부분을 석탄, 석유, 천연가스 등과 같은 화석연료에 의존함으로써 CO, CO2, NOX, SOX, 분진등과 같은 대기오염 물질들을 배출하기 때문이다.

태양에너지의 가장 큰 결점은 무엇인가?

그럼에도 태양에너지가 갖는 본질적 무한함과 특정 지역에 편 중되지 않는다는 점 그리고 원유의 고갈과 환경오염 문제 등 인류가 당면하고 있는 문제를 동시에 해결 할 수 있다는 이점들로 인하여 많은 연구자들을 태양에너지에 매료되게 한다. 태양에너지의 가장 큰 결점은 간헐적 에너지라는 점과 인구가 밀집되어있는 지역보다는 북위 30° 와 남위 30° 사이의 대양과 사막지역에 태양 복사에너지의 밀도 (약 1kW/m2) 가 상대적으로 높다는 점이다. 또한,집광된 고온 태양열의 열매체를 이용하여 최종 소비처까지 수송하는 열매체 방식은 수송과정에서 열손실이 매우 크다는 단점이 있다.

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