초록

본 발명은, 미세기공분율을 용이하게 증가시킬 수 있는, 탄소 분자체 제조를 위한 제1방법; 미세기공을 용이하게 증가시킬 수 있으며 구조규칙성을 향상시킬 수 있는, 탄소 분자체의 제조를 위한 제2방법; 미세기공 분율이 증가된 탄소 분자체; 미세기공 분율이 증가되고 구조규칙성이 유지되는 탄소 분자체; 탄소 분자체를 채용한 연료전지용 촉매 및 탄소 분자체를 채용한 연료전지용 촉매를 채용한 연료전지를 제공한다.

대표청구항 ▼

(a) 중형다공성 실리카 분자체 (mesoporous silica molecular sieve) 인 주형 (template) 의 기공에, 실리카 소중합체 (silica oligomer), 축합 또는 중합될 수 있는 탄소함유화합물인 탄소선구물질 및 액체상태의 캐리어 (carrier) 를 포함하는 혼합물을 함침 (impregnation) 하는 단계;(b) 상기 주형 내의 상기 탄소선구물질을 중합하여, 상기 주형의 기공 내에 상기 탄소선구물질 중합체를 형성하는 단계;(c) 상기 주형 내의 탄소선구물질 중합체를 열분해하여 탄화 (carbo

(a) 중형다공성 실리카 분자체 (mesoporous silica molecular sieve) 인 주형 (template) 의 기공에, 실리카 소중합체 (silica oligomer), 축합 또는 중합될 수 있는 탄소함유화합물인 탄소선구물질 및 액체상태의 캐리어 (carrier) 를 포함하는 혼합물을 함침 (impregnation) 하는 단계;(b) 상기 주형 내의 상기 탄소선구물질을 중합하여, 상기 주형의 기공 내에 상기 탄소선구물질 중합체를 형성하는 단계;(c) 상기 주형 내의 탄소선구물질 중합체를 열분해하여 탄화 (carbonizing) 하는 단계; 및(d) 상기 주형 및 실리카 소중합체를, 실리카만을 선택적으로 용해하는 용액으로 처리하여, 제거하는 단계를 포함하는,탄소 분자체 (mesoporous carbon molecular sieve) 의 제조 방법.제 1 항에 있어서, 상기 주형은 MCM-48, KIT-1, MSU-1, SBA-1, SBA-3, SBA-15 및 SBA-16 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.제 1 항에 있어서, 상기 실리카 소중합체의 평균입자크기는 0.5 nm 내지 5 nm 인 것을 특징으로 하는 방법.제 1 항에 있어서, 상기 탄소선구물질은 탄수화물인 것을 특징으로 하는 방법.제 4 항에 있어서, 상기 탄수화물은 단당류, 소당류 및 이들의 혼합물 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.제 1 항에 있어서, 상기 캐리어는 물, 유기용매 및 이들의 혼합물 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.제 6 항에 있어서, 상기 유기용매는 알콜계물질 (alcohols) 인 것을 특징으로 하는 방법.제 7 항에 있어서, 상기 알콜계물질은 에탄올인 것을 특징으로 하는 방법.제 1 항에 있어서, 상기 혼합물은 산 (acid) 을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.제 9 항에 있어서, 상기 산 (acid) 은 황산, 염산, 질산, 술폰산, 및 이들의 혼합물 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.제 1 항에 있어서, 상기 (b)단계는, 상기 혼합물이 함침된 상기 주형을 50 내지 250 ℃의 온도에서 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.제 1 항에 있어서, 상기 (b)단계는, (b-1) 상기 주형을 50 내지 150 ℃의 온도에서 1차열처리하는 단계; 및 (b-2) 상기 주형을 150 내지 250 ℃의 온도에서 2차열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.제 1 항에 있어서, 상기 (c)단계는, 탄소선구물질 중합체를 내포하고 있는 상기 주형을, 400 내지 1400 ℃의 비산화분위기에서 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.제 13 항에 있어서, 상기 비산화분위기는 진공분위기, 질소분위기 및 불활성가스분위기 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.제 1 항에 있어서, 상기 (d)단계의 실리카만을 선택적으로 용해하는 용액은 불산수용액 또는 수산화나트륨수용액을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.제 1 항에 있어서, (c)단계 전에, (a)단계 및 (b)단계를 1회 이상 더 반복적으로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.(aa) 다수의 중형기공 (mesopore) 과 상기 중형기공을 연결하는 다수의 미세기공 (micropore) 을 갖는, 구조화된 (odered) 중형다공성 실리카 분자체 (mesoporous silica molecular sieve) 인 주형 (template) 의 미세기공에, 축합 또는 중합될 수 있는 탄소함유화합물인 탄소선구물질 및 액체상태의 캐리어 (carrier) 를 포함하는 제1혼합물을 함침 (impregnation) 하는 단계;(bb) 상기 주형의 미세기공 내의 상기 탄소선구물질을 중합하여, 상기 주형의 미세기공 내에 상기 탄소선구물질의 중합체를 형성하는 단계;(cc) 상기 주형의 중형기공에, 실리카 소중합체 (silica oligomer), 축합 또는 중합될 수 있는 탄소함유화합물인 탄소선구물질 및 액체상태의 캐리어 (carrier) 를 포함하는 제2혼합물을 함침 (impregnation) 하는 단계;(dd) 상기 주형의 중형기공 내의 상기 탄소선구물질을 중합하여, 상기 주형의 중형기공 내에 상기 탄소선구물질의 중합체를 형성하는 단계;(ee) 상기 주형 내의 탄소선구물질 중합체를 열분해하여 탄화 (carbonizing) 시키는 단계;(ff) 상기 주형 및 실리카 소중합체를, 실리카만을 선택적으로 용해하는 용액으로 처리하여, 제거하는 단계를 포함하는,탄소 분자체 (mesoporous carbon molecular sieve) 의 제조 방법.제 17 항에 있어서, 상기 주형은 SBA-15 및 SBA-16 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.제 17 항에 있어서, 제2혼합물 중의 실리카 소중합체의 평균입자크기는 0.5 nm 내지 5 nm 이하인 것을 특징으로 하는 방법.제 17 항에 있어서, 제1혼합물 및 제2혼합물 중의 탄소선구물질은 탄수화물인 것을 특징으로 하는 방법.제 20 항에 있어서, 상기 탄수화물은 단당류, 소당류 및 이들의 혼합물 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.제 17 항에 있어서, 제1혼합물 및 제2혼합물 중의 캐리어는 물, 유기용매 및 이들의 혼합물 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.제 22 항에 있어서, 상기 유기용매는 알콜계물질 (alcohols) 인 것을 특징으로 하는 방법.제 23 항에 있어서, 상기 알콜계물질은 에탄올인 것을 특징으로 하는 방법.제 17 항에 있어서, 제1혼합물 및 제2혼합물은 산 (acid) 을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.제 25 항에 있어서, 산 (acid) 은 황산, 염산, 질산, 술폰산, 및 이들의 혼합물 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.제 17 항에 있어서, (bb)단계는, 제1혼합물이 함침된 상기 주형을 50 내지 250 ℃의 온도에서 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.제 17 항에 있어서, 상기 (bb)단계는, (bb-1) 제1혼합물이 함침된 상기 주형을 50 내지 150 ℃의 온도에서 1차열처리하는 단계; 및 (bb-2) 상기 주형을 150 내지 250 ℃의 온도에서 2차열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.제 17 항에 있어서, (dd)단계는, 제2혼합물이 함침된 상기 주형을 50 내지 250 ℃의 온도에서 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.제 17 항에 있어서, 상기 (dd)단계는, (dd-1) 제2혼합물이 함침된 상기 주형을 50 내지 150 ℃의 온도에서 1차열처리하는 단계; 및 (dd-2) 상기 주형을 150 내지 250 ℃의 온도에서 2차열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.제 17 항에 있어서, 상기 (ee)단계는, 탄소선구물질 중합체를 내포하고 있는 상기 주형을, 400 내지 1400 ℃의 비산화분위기에서 열처리하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.제 31 항에 있어서, 상기 비산화분위기는 진공분위기, 질소분위기 및 불활성가스분위기 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방법.제 17 항에 있어서, 상기 (ff)단계의 실리카만을 선택적으로 용해하는 용액은 불산수용액 또는 수산화나트륨수용액을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.제 17 항에 있어서, (ee)단계 전에, (cc)단계 및 (dd)단계를 1회 이상 더 반복적으로 실시하는 것을 특징으로 하는 방법.다수의 중형기공과 다수의 미세기공을 포함하며, 80nm 이하의 전체 기공부피는 1.0 cm3/g 이상이고, 미세기공 분율은 35% 이상인 탄소 분자체.제 35 항에 있어서, 상기 탄소 분자체는 다수의 중형탄소봉과 상기 중형탄소봉을 서로 연결하는 다수의 미세탄소봉을 포함하며, 상기 중형탄소봉은 상기 미세탄소봉으로 지지되어 내부구조를 형성하는 것을 특징으로 하는 탄소 분자체.기공을 갖는 촉매담체와 상기 기공에 위치하는 촉매금속을 포함하는 연료전지용 촉매에 있어서, 상기 촉매담체는 제 35 항 또는 제 36 항에 따른 탄소 분자체인 것을 특징으로 하는 연료전지용 촉매.제 37 항에 따른 연료전지용 촉매를 채용한 연료전지.<