초록 ▼

방사성 폐기물 감용을 위한 기술로는 탈수(Dewatering), 압축(Compaction), 소각 (Incineration) 등이 있으며 근래에는 감용 및 안정화를 위한 유리화 기술도 많이 연구되고 있다. 방사성 폐기물 들은 고체화 등의 처리를 통하여 처분되는데 처분량 및 비용의 절감, 처분장 및 자원의 효율적 이용의 관점으로부터 향후에는 처분전에 제염(Decontamination) 기술을 이용하여 가능한 한 폐기물로부터 방사성 핵종을 제거해 처분의 간이화와 폐기물의 재활용을 추진할 필요가 있다.
현재 적용되고 있는 제염 기술

방사성 폐기물 감용을 위한 기술로는 탈수(Dewatering), 압축(Compaction), 소각 (Incineration) 등이 있으며 근래에는 감용 및 안정화를 위한 유리화 기술도 많이 연구되고 있다. 방사성 폐기물 들은 고체화 등의 처리를 통하여 처분되는데 처분량 및 비용의 절감, 처분장 및 자원의 효율적 이용의 관점으로부터 향후에는 처분전에 제염(Decontamination) 기술을 이용하여 가능한 한 폐기물로부터 방사성 핵종을 제거해 처분의 간이화와 폐기물의 재활용을 추진할 필요가 있다.
현재 적용되고 있는 제염 기술은 크게 용액을 사용하는 화학적 세정법과 입자의 고속 분사 등을 이용하는 물리적 세정법이 있다. 그러나 낮은 처리 효과, 다량의 2차 폐기물 발생 등으로 인하여 새로운 제염 기술에 대한 요구가 증대되어 가고, 있으며 여러 새로운 기술이 제시되고 있다. 이 중 아크 방전이나 글로우 방전에 의해 발생하는 플라즈마를 이용하여 금속 표면에 부착한 산화물을 제거하는 새로운 기술은 용액을 사용하는 화학적 세정법과 블라스팅 등 물리적 세정법 등 기존의 제염 방법과는 달리 세정액과 연마제가 불필요한 건식 프로세스이기 때문에 주목을 끌고 있다. 본 연구에서는 대기압 하에서 저온의 글로우형 플라즈마를 생성하는 기술을 이용하여 이를 금속 표면의 제염에 적용하였다.
제염 이외의 방사성 폐기물의 감용 기술 중 탈수, 압축은 각각 수분, 공기가 감용의 대상이고 소각, 열분해, 유리화 등은 기저 물질이 감용의 대상이다. 현재 소각, 열분해, 유리화 등에서의 문제점 중의 하나는 처리시 방사성 동위원소의 비산 및 이를 포함하는 다량의 배가스가 발생하여 처리 비용이 상승한다는 것이다. 기저 물질이 유기물인 방사성 폐기물에 화학적 활성종을 다량 함유하는 플라즈마를 적용할 경우 저온에서 처리가 가능하며 처리 후 방사성 동위원소는 안정한 산화물의 형태로 남게 되고 기저의 탄화수소계 화합물들은 수증기, 일산화탄소, 이산화탄소 등으로 기화하게 되어 방사성 동위원소의 비산 및 다량의 배가스 발생 등의 문제점 등을 해결할 수 있다. 본 연구에서는 대기압 플라즈마에 의한 제염 실험과 병행하여 진공 플라즈마를 이용하여 대표적인 유기물 형태의 방사성 폐기물인 이온교환수지의 분해 실험도 수행하였다.
대기압 플라즈마를 이용한 제염의 경우 전극의 재료, 접지/고주파 전극 오버랩 길이 및 구경, 접지/고주파 전극 및 절연체 간의 상대 위치, 전극의 구조, 고주파 전원의 주파수, 플라즈마 방전 가스의 조성 및 유량 등 여러 설계 변수와 운전 조건 하에서의 플라즈마 온도, 제염과 관련된 활성종 밀도 등을 진단하였다. 처리 대상으로는 Pu과 에칭 특성이 유사한 Ta과 방사성 부식 생성물 중 가장 많은 양을 차지하는 Co 산화막을 이용하였다.
Ta 에칭의 경우 F 활성종의 밀도가 에칭에 직접적으로 영향을 미치는 것을 확인하였으며 최대 $2.5{\mu}m/min$ 가량의 에칭 속도를 얻을 수 있었다. Co 산화막 에칭의 경우 초기 5분 내에 대부분의 제염이 완료되고 약 20분 간의 처리에 의하여 최대 95% 가량의 제염율을 얻을 수 있었다. 플라즈마 처리 결과 상당량의 고화물(분말) 형태의 반응 생성물이 표면에 잔류함을 알 수 있으며 처리 시간이 지남에 따라 그 비율이 줄어들어 기상의 반응 생성물로 변화함을 알 수 있다. 이와 함께 3개의 전극이 병렬 연결된 1kW 급의 대기압 플라즈마 제염기가 제작되었으며 운전 안정성, 플라즈마의 균일도 확보에 적합한 구조임을 확인하였다.
진공 플라즈마에 의한 이온교환수지 분해의 경우 현재 국내 원자력 발전소에 적용되고 있는 강산성의 양이온교환수지인 NRW100(Purolite 社)과 양이온교환수지와 음이온교환수지의 1:1 혼합체인 IRN150(Rohm and Haas 社)을 이용하였다. 양이온교환수지에 적용한 결과 최대 $4{\mu}/min$의 제거율 및 94%의 감중률을 달성하였으며 Cs의 경우 98%, Co의 경우 76% 가량의 잔류율을 달성하여 열분해 등 기존 방식에 비하여 감중률 면에서나 방사성 동위원소의 비산 문제 등에 있어 우월한 특성을 보임을 확인하였다.

Abstract ▼

Dewatering, compaction and incineration are currently used volume reduction techniques for the radioactive waste and vitrification has also been a promising candidate for that purpose. More aggressively approaching, decontamination technique should play a wider role in the future which can remove ra

Dewatering, compaction and incineration are currently used volume reduction techniques for the radioactive waste and vitrification has also been a promising candidate for that purpose. More aggressively approaching, decontamination technique should play a wider role in the future which can remove radioactive nuclei from the waste and facilitate treatment/disposal cost reduction and more efficient use of resources(recycling).
Chemical methods and physical methods like blasting of particles are major decontamination techniques used nowadays but the low performance, production of large amount of secondary waste necessitate the development of new decontamination technique. Plasma method, inherently dry process, has many advantages over the conventional methods. In this research, atmospheric pressure, low temperature, glow plasma has been applied for the decontamination of metallic surfaces. Chemically active species generated in the plasma react with the elements to be removed and finally convert them to gaseous (or easily-removable solid) products.
Common nuisance of incineration, pyrolysis and vitrification is the treatment of the off-gas including the radioactive nuclei. Plasma technique can also be a viable solution for that problems. Using oxygen plasma, organic, non-radioactive matrix material can be converted into gaseous forms and only the stable oxides of radioactive nuclei remains at low processing temperature. In this research, low pressure, glow plasma has been applied for the decomposition of ion exchange resin.
For the decontamination experiments, plasma temperature and the relative concentration of active species have been accessed at different geometry of plasma modules and operating conditions. Ta (similar etching chemistry with Pu) and Co oxide (constitutes large portion of radioactive corrosion products) have been used for the experiments. For Ta, it is identified that F radical has crucial role in the etching process and maximum etching speed of $2.5{\mu}m/min$ has been obtained. For Co oxide, decontamination ratio of 95% has been obtained after 20 minute treatment. It is verified that large amount of powder-like byproducts remains after the treatment and steadily convert to gaseous forms as process time increases. Atmospheric pressure plasma decontaminator which has 3-parallel electrodes has been fabricated, tested and verified for operational stability and uniformity at 1 ㎾ input power.
For the decomposition experiments, positive ion exchange resin(NRW100) and mixed ion exchange resin(IRN150) have been used. Maximum removal rate of $4{\mu}/min$ and mass reduction ratio of 94% has been obtained for the positive ion exchange resin. 98% of Cs and 76% of Co has remained in the reaction residue.

목차 Contents

• 표지 ...1
• 제출문 ...2
• 요약문 ...3
• Summary ...5
• Contents ...7
• 목차 ...8
• 제 1 장 개 요...9
• 제 2 장 기술 개발 현황...13
• 제 3 장 수행 내용 및 결과...15
• 제 1 절 대기압 플라즈마를 이용한 금속 표면의 제염...15
• 1. 기본 개념...15
• 2. 실험 및 결과...16
• 가. 실험 준비...16
• (1) 시편 및 결과 정량...16
• (2) 장치 구성 및 진단...20
• 나. 프로토타입 제염기...23
• (1) 특성 평가...23
• (2) Ta Foil 및 Co 산화막의 에칭...23
• 다. 개선형 제염기...28
• (1) 특성 평가 및 개선...28
• (2) Ta Foil의 에칭...44
• (3) Co 산화막의 에칭...49
• 3. IkW급 대기압 플라즈마 제염기...52
• 가. 설계 및 제작...52
• 나. 특성 평가...60
• 다. 제염 공정...63
• 제 2 절 저압 플라즈마를 이용한 이온교환수지의 분해...65
• 1. 기본 개념...65
• 2. 실험 및 결과...66
• 가. 실험 준비...66
• (1) 이온교환수지...66
• (2) 장치 구성 및 진단...67
• 나. 실험 결과...72
• 3. 경제성 분석...79
• 제 4 장 목표 달성도 및 기여도...80
• 1. 연구개발 목표의 달성도 ...80
• 2. 해외 연구 기관과의 결과 비교 ...81
• 3. 기여도 ...81
• 4. 연구성과 ...82
• 제 5 장 활용 계획...83
• 1. 기술 이전 계획 ...83
• 2. 제품화/사업화 계획 ...84
• 3. 기타 파급 분야 도출 ...84
• 부록 Technical survey on surface decontamination technology using plasma for radioactive waste...87
• 참고문헌...107