초록 ▼

본 연구의 1단계 목표는 Am, Np, Tc, U 등의 장수명 핵종이 함유된 다성분계 모의 방사성 폐액을 대상으로한 장수명 핵종 분리 기술의 방사 화학적 시험 및 성능 평가로서 Am, Np의 회수율은 99% 이상, Tc 회수율 95%, Cs, Sr의 제거율은 95%로 설정하였다. 수행 내용으로는 장수명 핵종 분리기술의 방사성 시험평가 및 장치 개량으로 ① 연속식 전해 탈질 시스템 개발 및 산도 저감화/전이원소 공침 거동 규명, ② Tc 추출 증진 Tc, Np, U의 순차분리 시스템 개발 및 방사선 조사 시험 평가, ③ Zr-DEHP

본 연구의 1단계 목표는 Am, Np, Tc, U 등의 장수명 핵종이 함유된 다성분계 모의 방사성 폐액을 대상으로한 장수명 핵종 분리 기술의 방사 화학적 시험 및 성능 평가로서 Am, Np의 회수율은 99% 이상, Tc 회수율 95%, Cs, Sr의 제거율은 95%로 설정하였다. 수행 내용으로는 장수명 핵종 분리기술의 방사성 시험평가 및 장치 개량으로 ① 연속식 전해 탈질 시스템 개발 및 산도 저감화/전이원소 공침 거동 규명, ② Tc 추출 증진 Tc, Np, U의 순차분리 시스템 개발 및 방사선 조사 시험 평가, ③ Zr-DEHPA/NDD에 의한 Am/RE의 회분식 및 연속식 다단 상호분리 방사선 조사 시험 평가, ④ 고방열성 핵종 제거 유/무기 복합 이온교환제 개발 및 연속 처리를 실증하였다. 다음으로는 공정 재료의 방사화학 특성 규명으로 방사선 조사 분해생성물의 정량화, 방사선 조사 분해 경로 분석, 제 3상 생성 원인 조건 및 방사선 분해생성물과 금속이온간의 착물 반응성을 규명하였다. 마지막으로는 MA(/RE) 산화물 제조로 마이크로웨이브 가열이나 마이크로웨이브 가열/연소 합성 조합에 의한 RE 질산염의 열분해 특성 및 제조 RE 산화물의 morphology를 분석하였다. 그리고 본 연구개발 결과는 향후 방사성 핵종의 분리 고도화 공정 구성 및 관련 기술 개발의 성능 평가 기본 자료로 활용될 것이다.

Abstract ▼

This project was aimed at the radiochemical test of partitioning technologies of long-lived radionuclides and its evaluation by using a simulated and multi- component radioactive waste containing Am, Np, Tc, U and so on. Target goals of recovery yields for Am and Np, and those for Tc, Cs and Sr were

This project was aimed at the radiochemical test of partitioning technologies of long-lived radionuclides and its evaluation by using a simulated and multi- component radioactive waste containing Am, Np, Tc, U and so on. Target goals of recovery yields for Am and Np, and those for Tc, Cs and Sr were chosen as 99% and 95%, respectively. The work scopes and contents were, as follows. 1) In the radiolytic performance test and evaluation of partitioning technologies for LLN, ① Continuous electrolytic denitration system was developed. Decomposition mechanism of nitric acid and formic acid, and co-precipitation of transient elements were examined. ② Sequential separation system of Tc, Np and U with enhancing the Tc extraction yield was developed, and its radiolytic capability was evaluated. ③ Radiolytic evaluation of mutual-separation for Am and RE by Zr-DEHPA/NDD was performed in a batch and a multi-stages continuous system, respectively. ④ Organic-inorganic composite ion-exchangers for the removal of heat generating radionuclides were synthesised, and the continuous removal of Cs and Sr was conformed by a composite ion-exchanger packed column. 2) In the radiolytic characteristics of materials with irradiation dose, chemical compositions and compounds of degradation products were qualitatively analysed, and their radiolysis mechanisms were elucidated. Conditions of the 3rd phase formation and the complex reaction between degradation products and metal ions were also established. 3) Finally, RE oxides were prepared by a microwave heating and a microwave heating/combustion synthesis, respectively. Thermal decomposition of RE nitrate and morphology of prepared RE oxide were examined. All results will be used as the fundamental data for the advanced partitioning technology to be performed in the next stage.

목차 Contents

• 제 1 장 연구개발 과제의 개요
  제 2 장 국내외 기술 개발 현황
  제 1절 개 요
  제 2절 국외 기술개발 현황
  제 3절 국내 기술개발 현황
  제 3 장 연구 개발수행 내용 및 결과
  제 1절 연속식 전해 탈질 시스템 개발
  1. 서 언
  2. 실 험
  3. 결과 및 고찰
  가. 전해 탈질 관련 반응기구
  나. 반회분식 개미산 탈질
  다. 전해 반응 인가 반회분식 개미산 탈질
  라. 개미산 탈질-전해 반응 조합 시스템
  마. 연속식 개미산 탈질-전해 반응 조합 시스템
  바. 금속이온 공침 동반 연속식 개미산 탈질-전해 반응 조합 시스템
  4. 결 언
  제 2절 Tc 추출 증진 동반 Tc, Np, U의 순차분리 시스템 개발 및 방사성시험 평가
  1. 서 언
  2. 실 험
  3. 결과 및 고찰
  가. 미량의 TOA가 첨가된 30% TBP/NDD에 의한 Tc 추출 증진 거동 분석
  나. 다성분계에서 30% TBP-0.5% TOA/NDD에 의한 Tc, Np, U의 순차분리
  다. Co-60 감마선 조사에 의한 30% TBP-0.5% TOA/NDD-HNO3 계의 방사분해에 따른
  Tc, Np 및 U의 순차분리
  (1) 공추출
  (2) Tc, Np 및 U의 선택적 역추출
  4. 결 언
  제 3절 Zr-DEHPA/NDD에 의한 Am/RE의 상호분리 방사성 시험 평가
  1. 서 언
  2. 실 험
  3. 결과 및 고찰
  가. 금속함유 추출제(Zr-DEHPA) 내 함침금속(Zr 및 P)의 안정성평가
  (1) 회분식 이성분계에서 함침금속의 안정성 평가
  (2) 회분식 다성분계에서 함침금속의 안정성 평가
  (3) 연속식 다단 다성분계에서 함침금속의 안정성 평가
  나. Am/RE의 공추출 및 선택적 역추출 거동특성 평가
  (1) 회분식 이성분계에서 Am/Eu의 추출 특성
  (2) 회분식 다성분계에서 Am/RE의 공추출과 부하질산,Am 및 RE의 선택적 역추출 특성
  (3) 연속식 다단 다성분계에서 Am/RE의 공추출 및 선택적 역추출 거동 특성 평가
  4. 결 언
  제 4절 유/무기 복합 이온교환제에 의한 고방열성 핵종 제거
  1. 서 언
  2. 이론적 고찰
  가. 이온교환 평형 해석
  나. 회분식 이온교환 속도 모델링
  다. 이온교환충전탑에서 이온교환속도의 모델링
  3. 실 험
  4. 결과 및 고찰
  가. 무기이온교환제의 성능 및 평가
  나. 무기이온교환제와 유기고분자의 복합화 및 성능시험
  다. 유무기 복합 이온교환제에 의한 Cs, Sr의 이온교환 평형 측정 및 모델링
  라. 회분식 이온교환 속도 측정 및 모델링
  마. 복합이온교환제 충전탑에서 연속 제거 특성 평가
  5. 결 언
  제 5절 공정시험재료의 방사 화학적 특성 규명
  1. 서 언
  2. 실 험
  3. 결과 및 고찰
  가. 시험 재료의 방사선 분해생성물 분석
  (1) TBP
  (2) DEHPA
  (3) Zr-DEHPA
  (4) TOA
  (5) TBP-TOA 혼합 시험재료
  (6) Latic acid
  (7) DTPA
  (8) NDD
  나. 분해생성물과 제 3상 생성현상
  다. 분해생성물과 금속이온의 착화합물 형성반응
  4. 결 언
  제 6절 마이크로파 가열에 의한 MA(/RE) 산화물 제조
  1. 서 언
  2. 마이크로파 가열시스템 제작
  3. 마이크로파 직접가열에 의한 산화물 제조
  가. 질산염 용액에서 각 원소별 마이크로파 흡수 특성
  나. 마이크로파 가열에 따른 배기체 발생특성
  다. 마이크로파 가열속도 및 온도에 따른 산화물 생성 거동 분석
  라. Morphology(형태, 입자크기 등)에 미치는 조업 변수 영향 조사
  4. 마이크로파 가열/연소합성 조합법에 의한 MA(/RE) 산화물 제조
  가. 연소합성법 산화물 제조를 위한 연료 성능시험 평가
  나. 조업 변수에 따른 morphology 영향 고찰
  5. 결 언
  제 4 장 연구개발 목표 달성도 및 관련 분야에의 기여도
  제 5 장 연구개발 결과의 활용계획
  제 6 장 연구개발 과정에서 수집한 해외 과학기술 정보