초록 ▼

이산화탄소와 에폭시 화합물을 원료로 하여 용도가 매우 다양한 5원환 카보네이트와 같은 중간물질이나 생분해성을 갖는 유용한 고분자재료인 폴리카보네이트를 제조하는 친환경적 공정기술을 개발하고, 이산화탄소의 흡수와 반응이 동시에 일어나는 반응계를 모델링하고 흡수속도 측정에 의한 반응속도 상수의 예측 기법을 개발 하는데 그 목표가 있다.
본 연구는 지구온난화가스인 이산화탄소를 원료로 하여 에폭시 화합물과 반응시켜 유용한 생분해성 고분자 물질을 제조하는 환경친화형 기술개발에 관한 연구로서
1) 이산화탄소와 에폭시화합물의 교호 공중

이산화탄소와 에폭시 화합물을 원료로 하여 용도가 매우 다양한 5원환 카보네이트와 같은 중간물질이나 생분해성을 갖는 유용한 고분자재료인 폴리카보네이트를 제조하는 친환경적 공정기술을 개발하고, 이산화탄소의 흡수와 반응이 동시에 일어나는 반응계를 모델링하고 흡수속도 측정에 의한 반응속도 상수의 예측 기법을 개발 하는데 그 목표가 있다.
본 연구는 지구온난화가스인 이산화탄소를 원료로 하여 에폭시 화합물과 반응시켜 유용한 생분해성 고분자 물질을 제조하는 환경친화형 기술개발에 관한 연구로서
1) 이산화탄소와 에폭시화합물의 교호 공중합에 의한 지방족 폴리카보네이트의 제조,
2) 이산화탄소와 에폭시화합물의 거울상체 선택성 공중합,
3) 고분자 중합용 키랄성 균질 촉매의 개발,
4) 상이동 촉매의 특성 연구,
5) 이온성 액체, 염기 금속산화물, 고분자에 담지된 4급염 촉매의 반응특성 고찰,
6) 5원환 카보네이트 합성 반응 메카니즘 규명,
7) 이산화탄소로부터 dimethy carbonate와 diphenyl carbonate의 제조,
8) 이산화탄소의 흡수 반응이 동시에 일어나는 반응계의 모델링,
9) 흡수속도 측정에 의한 반응속도 상수의 예측 기법 개발 등을 연구 내용으로 포함하고 있다.
이산화탄소를 에폭시화합물과 공중합을 시켜 환경친화적인 폴리카보네이트 공중합체를 합성하기 위한 연구를 진행하였다. 본 실험실 고유의 기술을 이용한 DMC 촉매를 공중합에 응용하여 기존의 촉매에 비해 높은 활성과 50%이상의 카보네이트 결합을 확인을 하였으며, 균일 촉매시스템에서 pyridine-alcohol 아연착물을 합성하여 역시 공중합에 성공하였으며, 이를 바탕으로 현재 까지고 다른 많은 종류의 리간드를 가진 촉매 시스템을 발전 시켜나가고 있다. 특히 최근에 이중 또는 다중 활성점을 가진 균일 촉매 시스템을 합성하는데 성공하여 좋은 결과가 기대되고 있다. 또 다양한 에폭시 물질과 CO2를 반응하여 5원항 카보네이트를 합성하였다. 4급염 상이동 촉매의 양이온의 구조와 짝음이온의 영향, 폴리에틸렌글리콜(PEG)과 크라운에테르의 상이동 촉매 작용, NaI와 KI 등의 알칼리 금속염 촉매의 역할, 반응온도와 CO2의 압력이 반응에 미치는 영향, 반응속도론적 고찰, 상이동 촉매의 역할이 포함된 반응메카니즘 규명 등에 대하여 중점적으로 고찰하였다.
CO2와 에폭시 화합물의 반응에서 제조한 propylene carbonate(PC)를 메탄올과 반응시켜 디메틸카보네이트를 제조하는데 필요한 촉매를 개발하는 한편 디메틸카보네이트와 같은 반응계를 적용하여 페놀과 5원환 카보네이트로부터 DPC를 제조하는데 관한 연구도 함께 수행하였다. 또한 이 연구와 더불어 불용성
poly(styrene-co-vinylbenzenyl chloride) 담체나 clay material(montmorillonite, clinoptillolite) 등에 담지된 4급염 촉매를 제조하고 이들의 구조에 따른 물리화학적 특성 고찰과 본 반응 및 5원환 카보네이트 합성에 적용하여 반응 후 생성물과의 분리효능 향상과 촉매의 재사용에 대해서도 연구를 적극적으로 시도하였다.
본 프로젝트를 성공적으로 진행시켜 나가면서 부수적으로 학문적으로도 큰 성과를 얻었다. 지난 3년간 국내?외 SCI급 논문 86편을 비롯하여 학술대회에서도 여 250편의 논문을 발표하였다.

Abstract ▼

This study is to develop environmentally benign processes utilizing carbon dioxide and epoxide compounds in order to produce various commercially valuable 5-membered ring carbonate compounds and biodegradable polycarbonates. In addition new prediction methodology of reaction rate constants will be d

This study is to develop environmentally benign processes utilizing carbon dioxide and epoxide compounds in order to produce various commercially valuable 5-membered ring carbonate compounds and biodegradable polycarbonates. In addition new prediction methodology of reaction rate constants will be developed based on a suitable reaction modelling of the system including simultaneous absorption and reaction of carbon dioxide.
This research is on the development of highly valuable carbonate compounds and biodegradable alternating copolymers of good physical properties through the effective utilization of environmentally problem making carbon dioxide combined with epoxide compounds. Followings are the summary of this study:
1) production of aliphatic polycarbonate by alternating copolymerization of carbondioxide and epoxide compounds,
2) entioselective copolymerization of carbondioxide and epoxide compounds,
3) design and synthesis of chiral homogeneous catalysts for the copolymerization,
4) characterization of phase transfer catalyst systems,
5) kinetic study of ionic liquid, metal oxide salts, and polymer-supported quarternary ammonium salt catalysts mediated reaction systems,
6) mechanistic study of the reactions producing 5-membered ring carbonates,
7) production of dimethyl carbonate and diphenyl carbonate by using carbon dioxide
8) reaction modelling of the system in which absorption and reaction of carbon dioxide occur at the same time,
9) prediction of reaction rate constant utilizing absorption rate constant of carbon dioxide.
It needs very high level of understanding on the design, synthesis and characterization of organometallic catalysts, metal oxide catalysts, phase transfer catalysts, polymer-supported catalysts in order to achieve the goal of this study. In addition absorption and reaction mechanisms of carbon dioxide mediated catalytic reactions are not fully understood. All these studies are in the initiation step. Intensive studies should result in deep contributions on the related fields and production of many quality papers. This study is a good theme to provide graduate students with good opportunity to develop environmentally benign processes.

목차 Contents

• Ⅰ. 연구계획 요약문...3
• 1. 국문요약문...3
• Ⅱ. 연구결과 요약문...4
• 1. 국문요약문...4
• 2. 영문요약문...5
• Ⅲ. 연구내용...6
• 1. 서론...6
• 2. 연구방법 및 이론...11
• 3. 결과 및 고찰...20
• 4. 결론...36
• 5. 인용문헌...38