- 부텐의 이량화 반응을 통한 옥텐 합성용 Ni 촉매의 반응 활성, 옥텐에 대한 선택성, 그리고 촉매의 수명을 개선하고자 하였다. 조촉매를 첨가하여 C4 올레핀의 전환율을 증가시킬 수 있었으며, 특히 인계 화합물을 첨가하였을 경우 옥텐에 대한 선택도를 향상시킬 수 있었다. 선택적 수소화 반응을 거친 C4 유분을 원료로 이용한 이량화 반응 실험 결과 장기간 촉매활성을 유지하였다. - 이량화 반응생성물 중에는 미반응 C4 유분, 혼합옥텐, 도데센 등이 포함되어 있는데, 혼합옥텐을 분리하기 위하여 연속식 증류 장치를 사용하여 최적
- 부텐의 이량화 반응을 통한 옥텐 합성용 Ni 촉매의 반응 활성, 옥텐에 대한 선택성, 그리고 촉매의 수명을 개선하고자 하였다. 조촉매를 첨가하여 C4 올레핀의 전환율을 증가시킬 수 있었으며, 특히 인계 화합물을 첨가하였을 경우 옥텐에 대한 선택도를 향상시킬 수 있었다. 선택적 수소화 반응을 거친 C4 유분을 원료로 이용한 이량화 반응 실험 결과 장기간 촉매활성을 유지하였다. - 이량화 반응생성물 중에는 미반응 C4 유분, 혼합옥텐, 도데센 등이 포함되어 있는데, 혼합옥텐을 분리하기 위하여 연속식 증류 장치를 사용하여 최적 환류비를 선정하였으며, 혼합옥텐의 순도가 99.5% 이상인 유분을 얻을 수 있었다. - 혼합옥텐의 hydroformylation 반응은 로듐계 균일계 촉매반응에 대한 촉매 개선 연구를 수행하였다. 활성을 저하시키지 않으면서 촉매의 안정성을 높일 수 있는 새로운 배위자들의 성능을 조사한 결과, phosphite계 배위자인 tris(2,4-di-tertbutylphenyl) phosphite와 phosphonite계인 tetrakis-(2,4-di-tert-butyl-phenyl)-4,4' - biphenyl phosphonite 등을 적절한 리간드로 선정하였다. 고온 고압 FT-IR cell을 제작하여 실제 반응 조건에서 FT-IR 분석을 수행한 결과, 촉매의 활성 종이 Rh-H 결합을 포함하고 있음을 알 수 있었다. - 옥텐의 hydroformylation 반응을 거쳐 생성된 C9-알데히드를 반응물로 하여 이를 수소화하여 알콜을 제조하기 위한 촉매계 및 운전 조건의 확립을 위한 실험을 수행하였다. Ni-kieselghur 촉매에서 Mg를 조촉매로 첨가하면 니켈 금속의 크기를 작게하고 세공의 크기를 조절하면서 표면적을 넓힐 수 있어서 알데히드의 전환율을 높일 수 있었다. Cu/ZnO/Al2O3 촉매를 대량 제조하는 기술을 확보할 수 있었으며, 반응 활성, 선택성 및 수명이 우수한 최적 촉매로 선정되었다.
Abstract▼
To improve catalytic performance in butene dimerization, vanadium, chromium,or phosphorous compounds were adapted as a promoter for the Ni/Al2O3 catalyst. It was found that octene selectivity was enhanced by addition of phosphorous compounds. Catalytic deactivation by butadiene in the dimerizati
To improve catalytic performance in butene dimerization, vanadium, chromium,or phosphorous compounds were adapted as a promoter for the Ni/Al2O3 catalyst. It was found that octene selectivity was enhanced by addition of phosphorous compounds. Catalytic deactivation by butadiene in the dimerization of industrially produced C4 raffinate could be mitigated by a reduction of 1,3-butadiene content, from 0.15 wt. % to 0.004 wt.%, through selective hydrogenation. It was found that dilution of olefin concentration in feed at early stage of reaction was effective to increase dimerization catalyst life. The dimerization product containing C4-, C8- and C12 fraction was distilled to separate a C8-olefin mixture (octene contents 99.5 %) by using a continuous distillation tower. The relation between the catalytic activity and catalytic stability of the various Rh-based catalysts has been investigated. The catalyst with high C9-yield and low Rh concentration in distillate is believed to be an excellent one for the hydroformylation of mixed octenes. The Rh-based catalyst containing tetrakis-(2,4-di-tertiary-butylphenyl) -4,4'- biphenyl phosphonite ligand exhibits an excellent catalytic activity as well as stability for the hydroformylation of mixed olefins in the present work, indicating the nature of ligand is very important for the catalyst design. It was found that Rh-H was included in active species of rhodium catalysts, which was proved by using in-situ FT-IR analysis. A best catalyst and optimal reaction condition were established to produce isononyl alcohol through hydrogenation of isononyl aldehyde. In C9 aldehyde hydrogenation, the magnesium-promoted nickel catalyst showed high activity, which appeared to be due to the increase of metallic area as well as maintaing mesoporosity. It was found that Cu/ZnO/Al2O3 catalyst showed the highest activity and selectivity to C9 alcohol as well as long catalyst life.
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