초록 ▼

나노 인회석을 합성하고 합성된 결정의 물리·화학적 구조 특성을 원자·분자단위에서 규명/합성된 나노 인회석과 수은의 반응을 통해 수은의 흡착 및 제거 반응모드와 반응메커니즘을 통해 인체 또는 자연생태계에서 수은의 거동과 독성 및 장기적 안정성 규명을 목표로 수행된 본 연구의 결과는 다음과 같다.
첫째로 다양한 물리·화학적 조건(예, pH, 온도, 및 농도)에서 인회석을 합성하고 반응시간에 따른 이들 결정상의 변화양상을 연구한 결과 Ca-phosphate 합성물이 나타내는 결정상에 큰 차이가 발생함을 관찰하였다. 아연(Zn)을 도

나노 인회석을 합성하고 합성된 결정의 물리·화학적 구조 특성을 원자·분자단위에서 규명/합성된 나노 인회석과 수은의 반응을 통해 수은의 흡착 및 제거 반응모드와 반응메커니즘을 통해 인체 또는 자연생태계에서 수은의 거동과 독성 및 장기적 안정성 규명을 목표로 수행된 본 연구의 결과는 다음과 같다.
첫째로 다양한 물리·화학적 조건(예, pH, 온도, 및 농도)에서 인회석을 합성하고 반응시간에 따른 이들 결정상의 변화양상을 연구한 결과 Ca-phosphate 합성물이 나타내는 결정상에 큰 차이가 발생함을 관찰하였다. 아연(Zn)을 도핑한(doped) 인회석(HAP)의 결정구조를 밀도함수 이론계산(density function theory calculation, DFT)을 이용하여 연구한 결과에서 아연(Zn)은 상대적으로 적은 배위수를 갖는 Ca2 자리를 치환하는 경향을 예측할 수 있었다. 이러한 결과는 수은(Hg)이 인회석과 반응하여 결정 내에 치환될 때 HAP 구조 내에서 선택적인 자리찾기(site occupation)가 이루어지거나 공동침전동안 구조적 결함(defect)이 발생할 가능성에 대한 고려가 이루어져야 함을 지시한다.
둘째로 Ca-Phosphate compound인 ACP, OCP 및 HAP을 합성하고, XRD 및 FTIR을 수행한 결과에서는 ‘ACP → OCP → HAP‘로의 결정진화를 지지하는 간접적인 증거를 확인하였다. XRD에서는 각 물질이 30-40°의 2θ 범위에서 피크를 보이지만 ACP에서 HAP로 이동할수록 그 강도 및 피크간의 구분이 강해지는 경향과 일치한다. SEM 촬영에서 ACP는 구상으로 뭉친(aggregated) 형태로 나타나며 OCP의 경우는 얇은 판(tabular) 형태의 결정들이 불규칙하게 배열되며 성장한 이미지를 보인다. HAP의 경우는 길쭉한 난형(extended ovoidal)의 결정들이 군집의 형태를 띠고 있다.
셋째는 Hg2+ 물-인회석 계면 상에서 보이는 반응특성과 메커니즘을 규명하고자 실험을 수행하였다. 이는 수은의 장기적 거동과 안정성 및 독성을 평가하는데 있어 매우 중요한 정보를 제공하는 측면이라 하겠다. 모든 실험은 넓은 범위의 pH(pH=5.0, 7.0. 9.0) 및 전해질 농도([NaNO3]=0.01-0.7M) 조건에서 수행되었다. Sorption edge에서는 pH~6.0 이하 조건에서 pH가 증가함에 따라 이온의 Fraction sorbed on Mineral이 증가하는 양이온 흡착 거동 (Cationic sorption behavior)을 보이다가 그 이상의 pH에서는 Fraction sorbed가 감소하는 경향을 확인하였다. 이는 [OH-]의 증가에 따라 Hg(OH)2가 용액 내에 우세해지는 경향으로 설명할 수 있다. Sorption isotherm에서는 Hg(II)의 HAP 상에서의 흡착이 [Hg]가 증가할수록 증가하며 초기 농도([Hg]≤10μM)에서는 급격한 증가를 보이다가 그 이후 상대적으로 완만한 흡착량 증가가 나타나는 L-curve를 확인할 수 있었다. sorption edge와 sorption isotherm 실험을 통하여 이온세기는 흡착패턴에 큰 변화를 일으키지 않음을 확인할 수 있었다. 이는 수은의 HAP상 흡착이 inner-sphere complexes 형성을 통해 이루어질 수 있는 가능성을 지지한다. 한편, Kinetics 실험에서는 서로 다른 pH 및 Ionic strength에서 ~85% 이상의 흡착이 초기 3시간 이내에 이루어짐을 확인하였으며 이는 수은의 HAP상 흡착이 주로 adsorption을 통해 이루어짐을 지시한다. 한편 HAP합성 시스템에 용존Hg를 주입하여 Hg-병합 인회석을 합성하였다. 분석을 통해 밝혀진 합성물의 농도는 약 270ppm으로 나타난다. XRD분석에서 합성된 순 HAP와 비교하여 그 피크의 위치가 모두 일치하며 이는 수은이 병합되는 동안 구조의 변화는 없었음을 지시한다.
따라서 본 연구를 통하여 인회석의 여러 물리·화학적 특성뿐만 아니라 물-광물 계면상에서 수은과의 상호작용 및 양이온(Zn2+, Hg2+)의 구조 내 병합 특성 등에 대한 중요한 정보들을 도출할 수 있었다.

목차 Contents

• 일반연구자지원사업 최종(결과)보고서 ... 1
• 목차 ... 3
• Ⅰ. 연구결과 요약문 ... 4
• Ⅱ. 연구내용 및 결과 ... 5
• 1. 연구과제의 개요 ... 5
• 2. 국내외 기술개발 현황 ... 6
• 3. 연구수행 내용 및 결과 ... 6
• 4. 목표 달성도 및 관련 분야에의 기여도 ... 13
• 5. 연구결과의 활용 계획 ... 13
• 6. 연구과정에서 수집한 해외 과학기술 정보 ... 13
• Ⅲ. 연구성과 ... 15