초록 ▼

III. 연구개발의 내용 및 범위
본 연구의 범위는 우라늄을 고순도로 회수하는 전해정련 운전 후 공융염(LiCl-KCl)중의 잔류 U와 TRU(Np, Pu, Am, Cm)를 회수하기 위한 액체 카드뮴음 극(LCC) 전해제련 기술, 회수된 TRU 석출물로부터 카드뮴과 TRU를 회수하기 위한 카드뮴 증류 기술, 폐용융염내 저농도의 악티늄족을 회수하기 위한 잔류 악티늄족 회수(RAR) 기술 및 용융염계 TRU 회수 전해공정을 해석할 수 있는 전산모사 기술을 포함한다.
1. 액체카드뮴음극 전해제련 기술
U 수지상의 성장을

III. 연구개발의 내용 및 범위
본 연구의 범위는 우라늄을 고순도로 회수하는 전해정련 운전 후 공융염(LiCl-KCl)중의 잔류 U와 TRU(Np, Pu, Am, Cm)를 회수하기 위한 액체 카드뮴음 극(LCC) 전해제련 기술, 회수된 TRU 석출물로부터 카드뮴과 TRU를 회수하기 위한 카드뮴 증류 기술, 폐용융염내 저농도의 악티늄족을 회수하기 위한 잔류 악티늄족 회수(RAR) 기술 및 용융염계 TRU 회수 전해공정을 해석할 수 있는 전산모사 기술을 포함한다.
1. 액체카드뮴음극 전해제련 기술
U 수지상의 성장을 최대한 억제할 수 있는 LCC 구조를 개발하기 위하여 금속 수지상의 생성/성장을 육안으로 관찰하고 또한 수지상 파쇄용 교반기의 성능평가를 위한 모의 LCC 시험 장치를 제작하여 성능시험을 수행하였으며, TRU 회수 특성을 이해하기 위해 소형(bench scale) LCC 전해제련 장치에서 TRU 대용물질을 이용한 U/모의TRU/RE 전해회수 기초실험을 수행하였다. 또한 HM(Heavy Metal) 50 g 회수기준의 실험실 규모 LCC 전해제련 장치를 제작하여 Cd 계면에서 성장하는 U 수지상을 효율적으로 파쇄/침전시킬 수 있는 mesh 형 LCC 구조를 개발하였고, 운전변수(전류밀도 및 mesh 운전간격)와 LCC 구조변수(mesh 형태 및 크기)에 따라 LCC 성능개선 시험을 수행함으로써 mesh형 LCC assembly의 성능 최적화 자료를 확보하는 한편, 이를 이용하여 공정변수(전착방법, 전류밀도, 용융염 내 U/RE 농도) 등에 따른 최적화 시험을 수행함으로써 RE의 전착은 최소화하면서 U 회수량 증대를 위한 방안을 마련하였다. 나아가, U 수지상 제거 및 원격 운전 조작을 반영한 자동화 mesh형 LCC assembly를 제작하여 운전함으로써 100 mA/cm²으로 전착 시 10 wt% U/Cd의 회수율을 달성하였다. 이와 같은 실험실 규모의 LCC 전해제련 장치의 운용경험과 전산모사에 의한 열/전류분포 해석을 통하여 공학규모의 PRIDE LCC 전해제련 장치 (1 kg HM/Cd, Cd 10 kg, salt 50 kg, 전해조 직경 40 cm)를 설계 및 제작하였다.
2. 액체금속 TRU 석출물 증류기술 개발
액체금속 TRU 석출물 증류기술 개발 연구의 범위는 실험실 규모의 Cd 증류장치를 제작하고, Cd 금속 및 합금의 증류 거동을 조사하여, 카드뮴 증류 기술을 개발하며, 이를 바탕으로 공학 규모의 카드뮴 증류 장치를 설계하는 것이다. 이를 위해 카드뮴 증류공정 개발에 필요한 열역학적 자료를 수집하고, 분석하였으며, 실험실 규모의 카드뮴 증류장치를 제작하고, 시운전하였다. 실험실 규모의 카드뮴증류장치를 이용하여 카드뮴의 증류 거동을 조사하였으며, 공학규모 Cd 증류장치의 설계 및 운전에 필수적인 압력 및 온도에 따른 Cd 금속의 증발속도 자료를 확보하였다. 또 Cd 합금의 증발 거동을 조사하기 위하여, Cd와 금속간화합물을 형성하는 Ce를 TRU 대용물질로 선정하여 전해에 의해 합금을 제조하고, 이를 이용한 Cd 합금의 증류 거동을 조사하였다. 실험실 규모의 실험 장치에서 얻어진 연구 결과를 이용하여 공학규모의 PRIDE 카드뮴 증류장치를 설계 및 제작하였다.

Abstract ▼

III. CONTENTS A ND SCOPE OF THE PROJECT
A scope of this study includes an electrowinning technology of LCC(Liquid Cadmium Cathode) to recover actinides such as uranium and TRU(Np, Pu, Am, Cm) remained in the molten salt(LiCl-KCl) transferred after an electrorefining process which collects uranium

III. CONTENTS A ND SCOPE OF THE PROJECT
A scope of this study includes an electrowinning technology of LCC(Liquid Cadmium Cathode) to recover actinides such as uranium and TRU(Np, Pu, Am, Cm) remained in the molten salt(LiCl-KCl) transferred after an electrorefining process which collects uranium of high purity, a cadmium distillation technology to separate the Cd(Cadmium) and actinides from recovered actinide/Cd products by LCC, a technology for the residual actinides recovery(RAR) to treat the spent salt of low concentration, and a computer analysis technology to simulate the electrolytic process of molten salt system for TRU recovery.
1. LCC Electrowinning technology
In order to develop the LCC assembly inhibiting the growth of U dendrite, a simulated LCC electrolytic system was setup to observe the generation and growth of the dendrite visually and to compare the performance of the stirrers prepared for the fracture of the dendrite. Electrolysis experiments in a bench scale LCC electrolytic system were carried out to observe the TRU recovery characteristics using uranium and simulated TRU elements. A lab-scale LCC electrolytic system was setup to recover the heavy metal of 50 g on LCC and then mesh-type LCC assemblies were developed in the system to prevent the growth of U dendrite effectively. A study on the improvement of the performance of LCC assembly with the operation parameters (i.e., current density, duration of mesh operation) and the parameters of LCC structure (i.e., shape and size of mesh) was carried out. Also, the operation parameters of LCC electrolytic system (i.e., deposition method, current density, concentration of U/RE in molten salt) was optimized to reduce the deposited amount of RE as well as to increase the U recovery. In addition, an automated mesh-type LCC assembly was prepared and it enable to obtain 10 wt% U/Cd recovery at 100 mA/cm2. Based on the lab-scale LCC experiments and the computational simulation results, an engineering-scale PRIDE LCC electrowinner was designed and fabricated.
2. Distillation technology of TRU deposits on LCC
The scope of this study is to establish a lab-scale Cd distiller, to investigate the distillation behavior of Cd metal and surrogate deposit of TRU, and to design an engineering-scale Cd distiller system. For the development of distillation technology of TRU deposits, thermodynamic data were collected and analysed for metals and intermetallic compounds and a lab-scale cadmium distiller was setup and tested. It was examined on the distillation behavior of cadmium at a lab-scale cadmium distiller. The evaporation rates were measured at various temperature and pressure conditions. A Ce-Cd alloy was prepared as a surrogate for TRU-Cd alloy and the distillation behavior of Ce-Cd alloy was investigated. An engineering-scale PRIDE cadmium distiller was designed and fabricated based on the experiences of the lab-scale distillation experiments.

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 제출문 ... 2
• 보고서 요약서 ... 3
• 요약문 ... 4
• SUMMARY ... 15
• CONTENTS ... 27
• List of Tables ... 29
• List of Figures ... 34
• 목차 ... 55
• 제1장 연구개발과제의 개요 ... 57
• 제2장 국내외 기술개발 현황 ... 60
• 제1절 액체카드뮴음극 전해제련기술 개발 ... 60
• 1. 국외 기술개발 현황 ... 60
• 2. 국내 기술개발 현황 ... 83
• 제2절 액체금속 TRU 석출물 증류기술 개발 ... 85
• 1. 국외 기술개발 현황 ... 85
• 2. 국내 기술개발 현황 ... 88
• 제3절 폐용융염 잔류 악티늄족 회수기술 개발 ... 90
• 1. 국외 기술개발 현황 ... 90
• 2. 국내 기술개발 현황 ... 94
• 제4절 전해제련공정 전산모사기술 개발 ... 96
• 1. 국외 기술개발 현황 ... 96
• 2. 국내 기술개발 현황 ... 100
• 제3장 연구개발 수행 내용 및 결과 ... 103
• 제1절 액체카드뮴음극 전해제련 기술개발 ... 103
• 1. 액체음극-금속계 수지상 생성모사 특성시험 ... 104
• 2. 액체음극 U/모의TRU/RE 전해회수 및 분리특성 시험 ... 121
• 3. Lab-scale LCC 전해제련장치 제작 및 전해기초 특성시험 ... 137
• 4. U 수지상 생성억제 LCC assembly 특성 시험 ... 145
• 5. 액체음극 전해제련 장치 개량 및 성능시험 ... 163
• 제2절 액체금속 TRU 석출물 증류기술 개발 ... 211
• 1. 서론 ... 211
• 2. Cd 증류를 위한 금속 및 금속간화합물의 열역학적 자료 분석 ... 212
• 3. Lab-scale 액체금속 TRU 석출물 증류장치 제작/시운전 ... 220
• 4. 카드뮴 금속 및 액체금속 TRU 석출물의 증류 특성 시험 ... 225
• 5. 액체음극 석출물 증류장치 개량 및 성능시험(I) ... 239
• 6. 액체음극 석출물 증류장치 개량 및 성능시험(II) ... 245
• 제3절 폐용융염 잔류 악티늄족 회수기술 개발 ... 290
• 1. Lab-scale 폐용융염 잔류 악티늄족 원소 회수장치 개발 ... 290
• 2. 폐용융염 잔류 악티늄족 원소 회수(RAR) 공정 특성 시험 ... 305
• 3. 폐용융염 RAR 장치 개량 및 성능 시험(I) ... 341
• 4. 폐용융염 RAR 장치 개량 및 성능 시험(II) ... 373
• 5. 용융염계 An/RE의 전기화학적 정량법 확립 ... 381
• 제4절 전해제련공정 전산모사기술 개발 ... 401
• 1. 용융염계 전해제련 전극반응 및 물질이동 모델 정립 ... 401
• 2. 용융염계 전해제련 전산모델 개발 ... 411
• 3. 용융염계 전해제련공정 전산코드 개발 ... 419
• 4. LCC 전해제련 장치의 scale-up에 따른 전기장 평가 ... 428
• 5. 액체음극 전해제련 공정 전산모사 및 평가(I) ... 431
• 6. 액체음극 전해제련 공정 전산모사 및 평가(II) ... 447
• 제5절 PRIDE 전해제련 공정장치 개발 및 구축 ... 463
• 1. PRIDE LCC 전해제련 장치 제작 ... 463
• 2. PRIDE Cd 증류장치 제작 ... 478
• 3. RAR(잔류 악티늄족 회수) 장치 제작 ... 496
• 제4장 목표달성도 및 관련분야에의 기여도 ... 520
• 제1절 액체카드뮴음극 전해제련기술 개발 ... 520
• 제2절 액체금속 TRU 석출물 증류기술 개발 ... 523
• 제3절 폐용융염 잔류 악티늄족 회수기술 개발 ... 528
• 제4절 전해제련공정 전산모사기술 개발 ... 534
• 제5절 PRIDE 전해제련 공정장치 개발 및 구축 ... 537
• 제5장 연구개발결과의 활용계획 ... 539
• 제6장 연구개발과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 541
• 제7장 연구시설 • 장비 현황 ... 543
• 제8장 참고문헌 ... 544