초록 ▼

연소 전처리/후처리 과정에서 흡수제를 이용해서 이산화탄소를 제거하는 과정이 필요하다. 이러한 흡수제에는 아민 계열의 화학적 흡수제와, 헨리 법칙에 기반하는 물리적 흡수제가 존재하는데, 전자는 높은 이산화탄소 포집 효율을 기반으로 상압에서 포집이 가능하므로 후처리 과정에, 후자는 상대적으로 낮은 포집 효율이지만 탈거가 용이하고 관련 비용이 적기 때문에 전처리 과정에 널리 이용되고 있다.
본 연구에서는 물리적 흡수제의 이산화탄소 포집 효율을 높이는 연구를 시도하였다. 한센 용해도 지수에 의한 광범위한 스크리닝 (1200여종) 을

연소 전처리/후처리 과정에서 흡수제를 이용해서 이산화탄소를 제거하는 과정이 필요하다. 이러한 흡수제에는 아민 계열의 화학적 흡수제와, 헨리 법칙에 기반하는 물리적 흡수제가 존재하는데, 전자는 높은 이산화탄소 포집 효율을 기반으로 상압에서 포집이 가능하므로 후처리 과정에, 후자는 상대적으로 낮은 포집 효율이지만 탈거가 용이하고 관련 비용이 적기 때문에 전처리 과정에 널리 이용되고 있다.
본 연구에서는 물리적 흡수제의 이산화탄소 포집 효율을 높이는 연구를 시도하였다. 한센 용해도 지수에 의한 광범위한 스크리닝 (1200여종) 을 통해 몇 가지 새로운 흡수제를 개발하였으며, 이들에서의 이산화탄소 흡수/탈거 메커니즘을 양자역학 시뮬레이션 및 분자 동역학 시뮬레이션을 통해 분석하고 이해하였다. 더 나아가 자유에너지 계산을 통해 열역학 법칙을 이용하여 정확한 이산화탄소 용해도를 예측하는 시뮬레이션 방법론을 개발하고자 하였다.
한편, 이러한 멀티스케일 시뮬레이션을 통해 제안된 diethyl oxalate는 기존의 흡수제에 비해 g당 흡수 용량에서 최고의 성능을 보임이 실험을 통해 입증되었다. 이는 이전 흡수제 중 가장 높은 흡수 효율을 보이는 NMP보다도 16 % 정도 향상된 수치이며, NMP 대비 낮은 휘발성과 저렴한 가격은 diethyl oxalate가 더 나은 흡수제로 사용 가능 할 수 있음을 시사한다.

Abstract ▼

Development of CO₂ capturing processes for pre- and post-combustion processes is important. For the absorbents, there are two types; one is based on chemisorption mechanism like amine-based absorbents, and the other is physical absorbents capturing CO₂ based on Henry’s law. The

Development of CO₂ capturing processes for pre- and post-combustion processes is important. For the absorbents, there are two types; one is based on chemisorption mechanism like amine-based absorbents, and the other is physical absorbents capturing CO₂ based on Henry’s law. The former has a high enough CO₂ capturing ability so that can be used under ambient pressure conditions (of which application is mostly for post-combustion processes), while the latter has merits in low-cost and fast recovery but with a relatively low CO₂ capturing ability (of which application is mostly for pre-combustion processes).
In this study, we investigated the CO₂ capturing mechanism using multiscale simulations, and developed a better physical absorbent with a high CO₂ affinity with low cost. Using fast screening based on Hansen’s solubility calculations for 1200 different absorbents, we suggest the usage of diethyl oxalate as a better CO₂ capturing absorbent. Using combined studies of quantum mechanical simulations and molecular dynamics simulations, we investigated the CO₂ capturing and releasing processes of the absorbents, and further tried to develop a firstprinciple based method to predict a correct CO₂ solubility in absorbents.
Diethyl oxalate, designed and suggested from this theoretical study, has been revealed to have the highest CO₂ absorbing capability per 50 g of absorbing agents from our experiments. This is a ~16 % enhancement compared to NMP which has the best value among preexisting absorbents. We further emphasize that diethyl oxalate is less volatile than NMP while the cost of diethyl oxalate is lower than that of NMP, inferring that newly suggested absorbent has several merits than other pre-existing ones.

목차 Contents

• EEWS Research 2013 Final Report ... 1
• Summary (English) ... 2
• 국문 요약문 ... 4
• 1. 연구목적 ... 5
• 2. 연구목표와 성과 ... 7
• 3. 연구방법 ... 8
• A. 시약 및 재료 Materials (Experiments) ... 8
• B. 실험장비의 세팅 (Setting of experimental apparatus) ... 8
• C. 실험 순서 ... 9
• D. 시뮬레이션 기반 이론 연구의 방법론 ... 10
• 4. 연구결과 및 고찰 ... 19
• (1)연구결과 ... 19
• (2) 수반되어야 할 (후행)연구내용 ... 41
• (3) 보도할 만한 내용 ... 41
• 5. 연구결과물 발표실적 ... 42
• (1) 학회발표 ... 42
• (2) 논문 ... 42
• (3) 특허 ... 42
• (4) 대형 신규과제 발굴의 기여 ... 42
• 6. 인재양성 실적 ... 42
• 7. 참고문헌 ... 43
• 끝페이지 ... 43