초록 ▼

o 2차년도 연구를 통하여 sulfonated Graphene oxide (GO-SO₃H) 촉매가 글로코오스의 분해반응에 있어 높은 활성을 갖는 것을 확인할 수 있었다. 3차년도 연구에서는 GO-SO₃H 표면에 존재하는 루이스 및 브뢴스테드 산점분포가 글로코오스의 액상 분해반응성에 어떠한 영향을 주는지에 대한 In-site IR 연구를 수행하였다. GO-SO₃H (Glucose 전환율: 91%, Levulinic acid Yield 74%) 가 AC-SO₃

o 2차년도 연구를 통하여 sulfonated Graphene oxide (GO-SO₃H) 촉매가 글로코오스의 분해반응에 있어 높은 활성을 갖는 것을 확인할 수 있었다. 3차년도 연구에서는 GO-SO₃H 표면에 존재하는 루이스 및 브뢴스테드 산점분포가 글로코오스의 액상 분해반응성에 어떠한 영향을 주는지에 대한 In-site IR 연구를 수행하였다. GO-SO₃H (Glucose 전환율: 91%, Levulinic acid Yield 74%) 가 AC-SO₃H (Glucose 전환율: 47%, Levulinic acid Yield 4.2%) 보다 브뢴스테드 산점세기가 매우 강한 것을 확인 할 수 있었다.
o 퓨란알데히드 화합물의 아민화 퓨란 알데히드 작용기의 아민화 반응을 암모니아와 수소를 사용하는 촉매 환원 아민화반응 (Reductive amination)에 의하여 진행하였음. 5-HMF (5-hydroxymethylfuran), 퍼퓨랄, 디포르밀퍼류랄 (DFF) 화합물에 대한 선택 아민화반응은 다양한 예상 반응경로를 따라 아민화 퓨란 화합물로 변환을 시도하였음. 퍼퓨랄, 5-HMF 에 대한 환원 아민화 반응은 촉매를 사용하여 반응 경로를 확증하고, 퓨란알데히드와 대응되는 아민화합물로 선택적 전환에 의한 목표를 달성할 수 있었으나, 디알데히드 퓨란화합물인 DFF 의 환원아민화 반응에서는 중간체 물질의 비 선택적 전환반응이 유발되어, 해당하는 아민화합물의 생성 조건과 경로를 확립되지 못함. 다양한 반응기술을 적용하는 디아민의 선택 아민화 반응을 진행하는 단계임.
o HMF의 선택적 산화 반응을 위해서 촉매 개발 연구를 수행한 결과 그래핀 옥사이드 지지체에 부착된 팔라듐 촉매(GO@Pd)를 새롭게 개발하였다. 개발한 촉매를 이용해서 benzyl alcohol의 산화 반응을 수행한 결과 99% 이상이 benzoic acid 생성 없이 오직 benzaldehyde로만 전환되는 아주 뛰어난 선택성을 보임을 확인하였다. 한편 상용화된 촉매인 흑연위에 부착된 팔라듐(Pd/C)을 가지고 동일 조건에서 benzyl alcohol의 산화반응을 한 경우 반응이 10% 정도 밖에 진행이 되지 않고 선택성도 많이 떨어졌다. 이로부터 본 연구를 통해서 개발한 GO@Pd 촉매가 상용 팔라듐 촉매에 비해서 월등한 활성과 선택성을 보여줌을 알게 되었다.
o 에탄올의 직접 전환 반응에 유용한 금속 성분으로 개량된 Mg, Al 혼합 산화물계 촉매 및 HAP계 촉매를 개발하였다.에탄올로부터 n-부탄올을 비롯한 고급 알코올을 얻기 위해서 반응은 수소 기체 함유 분위기하에서 300℃ 이하, 반응 압력은 10~60psi가 적당하였다. 개발된 촉매는 40~45% 전환율에서 C4 알코올/알데하이드의 선택도는 60~70%, C6 알코올/알데하이드 선택도는 8~11%로 비교적 좋은 선택성을 갖는다. (미반응 아세트알데하이드를 고려하면 9~12% 높아짐) HAP계 촉매계는 Mg, Al 혼합산화물계 촉매에 비해 열안정성이 떨어져서, 반복 재생에 따른 촉매 활성의 감소가 예측되었다. 개발 촉매의 내구성(장기 반응 안정성) 확인을 위해 30일 동안 활성 실험을 실시하였다. 전환율은 반응 경과 시간에 따라 약간씩 감소하나, C4, C6 알코올의 선택도는 증가되는 것을 확인하였고, 또한, 장기간 반응 후 탈탄화 과정에 의해서 재생된 촉매는 Fresh한 촉매와 동일한 활성 및 선택성을 보여, 개발 촉매는 공업 촉매로서 충분히 활용 가능 하다는 것을 확인 하였다.

목차 Contents

• 2013년도 주요사업 연구결과보고서 ... 1
• 1. 연구과제 개요 ... 1
• 2. 연구목표 ... 2
• 3. 주요 연구내용 ... 3
• 3-1. 나노촉매 기반구축 분야 ... 4
• 3-2. Biomass 유래의 나노촉매 플랫폼기술 분야 ... 8
• 4. 주요 연구개발결과(연구개발목표의 달성도) ... 58
• 5. 활용분야 및 계획 ... 59
• 6. 기대효과 ... 59
• 7. 차년도 연구계획 ... 60
• 8. 연구개발비 집행현황 ... 67
• 9. 참여 연구원 현황 ... 68
• 끝페이지 ... 68