초록 ▼

본 연구에서는 녹색 나노기술의 대표 물질인 이온성액체를 이용해서 그래펜을 기능화하여서 고성능 전고상 플렉서블 슈퍼캐퍼시터를 개발하였음. 구체적인 연구 결과를 요약하면,
1. 이온성액체를 이용한 친환경 조건에서 그래펜 기능화:　청정 용매인 이온성액체의 자기조립 현상을 이용해서 그래펜과의 분자 수준에서 상호작용을 통해서 그래펜을 기능화 하였음.
(1) 유기용매 사용 없이 그래펜 기능화 및 가공성 향상
▶ 그래펜과 pie-pie 쌓음 상호작용이 가능한 공액 구조를 가진 양이온 선정 => 그래펜의 전자 구조를 깨뜨리지 않

본 연구에서는 녹색 나노기술의 대표 물질인 이온성액체를 이용해서 그래펜을 기능화하여서 고성능 전고상 플렉서블 슈퍼캐퍼시터를 개발하였음. 구체적인 연구 결과를 요약하면,
1. 이온성액체를 이용한 친환경 조건에서 그래펜 기능화:　청정 용매인 이온성액체의 자기조립 현상을 이용해서 그래펜과의 분자 수준에서 상호작용을 통해서 그래펜을 기능화 하였음.
(1) 유기용매 사용 없이 그래펜 기능화 및 가공성 향상
▶ 그래펜과 pie-pie 쌓음 상호작용이 가능한 공액 구조를 가진 양이온 선정 => 그래펜의 전자 구조를 깨뜨리지 않고 물리적 결합에 의해서 기능화가 가능한 피리디늄(pyrridinium) 계열을 합성하였음. 물성을 최적화하기 위해서 알킬기의 길이를 1 ~ 8개로 조절하였음.
▶ 그래펜의 용해도를 증가시킬 수 있는 극성 음이온 선정 => 용액 공정에 의해서 필름 형태로 조립하기 위해서 극성 관능기를 도입하여서 용해도를 향상시켰음.
▶ 가역적인 faradaic 반응에 의해서 슈퍼캐퍼시터의 용량을 증가시킬 수 있는 redox active한 음이온 선정 => SCN 음이온의 경우 가역적인 레독스 반응에 의해서 그래펜의 용량을 향상시켰음.
(2)　고분산·고안정화된 그래펜 용액 제조
▶ 그래펜 기능화 시 유기 용매 사용하지 않은 친환경적 용액 공정 구현 => 이온성액체의 양이온과 음이온의 조절을 통한 1mg/ml 이상의 고농도에서 분산 가능한 기능화된 그래펜 용액을 제조하였음.
▶ 용액 상에서 1달 이상 균일하게 분산을 유지하면서, 여러 가지 유기 및 물 용매에 분산 가능하였음.
(3) 기능화된 그래펜의 자기조립 현상을 규명 및 특성 분석
▶ 분광학적 방법에 기초하여서 이온성액체와 그래펜 간의 상호작용 해석을 통한 자기조립 현상 규명 => UV-vis, FT-IR, Raman, XRD 스펙트럼에 의해서 그래펜의 공액 구조와 이온성액체의 피리디늄 양이온 간의 cation-pie 혹은 pie-pie 쌓음 인력에 의한 상호작용 및 상전이 현상을 규명하였음.
▶ 이온성액체 기능화된 그래펜의 전기화학적 특성 분석을 통해서 의사캐퍼시턴스 발현을 검증하였음.
2. 플렉서블 그래펜 하이브리드 필름 개발: 이온성액체에 의한 기능화를 통해서 합성된 그래펜 하이브리드 용액을 간단한 진공 여과법이나 용액 주조법을 통해서 균일하고 유연한 프리스탠딩 전도성 필름을 제조하였음.
(1) 그래펜 기반 플렉서블 필름 제조하였음.
▶ 진공 필터링에 의한 그래펜 기반 플렉서블 필름 제조 => 4×4 cm 이상의 대면적 무기판 플렉서블 필름을 제작하였고, 여러 가지 기판에 전사도 가능하였음.
▶ 이온성액체 기능화된 그래펜에 여러 가지 나노입자의 도포를 통한 복합화 => 이온성액체의 음이온과 금속 전구체 간의 상호작용에 의해서 초음파 화학을 통해서 Au, Pd, Ru등의 다양한 금속 나노입자를 in-situ 합성 및 도포하였음.
(2) 그래펜/이온성액체 하이브리드 필름의 특성 분석
▶ 그래펜 하이브리드 필름의 조성에 따른 광학적 및 전기전도도 분석 => 1000 S/m 이상의 필름을 제조하였음. 투명도 및 표면 특성을 분석하였음.
▶ 그래펜 하이브리드 필름의 기계적 물성 측정 => 분산 및 전기전도도가 최적화된 그래펜 하이브리드 필름은 플렉서블 슈퍼캐퍼시터에 충분한 기계적 물성을 보여주었음 (영 모듈러스: ~30 GPa, 인장강도: ~170 MPa).
▶ 그래펜 필름의 벤딩 테스트 하에서의 전기적 특성 변화 측정 => strain이 -20%일 때 전기전도도 변화를 측정하였을 때, 필름은 100회 이상의 벤딩 테스트에서도 95% 이상의 전기전도도 유지를 보여주었음.
3. 고성능 전고상 슈퍼캐퍼시터 개발: 전도성 그래펜 필름을 이용한 가볍고 입는 것이 가능한 전고상 플렉서블 슈퍼캐퍼시터를 구현하였음.
(1) 플렉서블 슈퍼캐퍼시터 조립 =>　개발된 그래펜 하이브리드 필름과 고체 전해질을 조립하여서 아래와 같은 전고상 형태의 유연한 슈퍼캐퍼시터를 조립하였고, 자체 제작한 플렉서블 테스트기를 통해서 벤딩 응력을 제어하여서 성능을 측정하였음.
(2) 플렉서블 슈퍼캐퍼시터의 성능 최적화
▶ 플렉서블 그래펜 하이브리드 필름에 RuO2나노 입자를 도포하였을 경우, 캐퍼시턴스 값이 향상되었음. 그래펜의 기능화를 통해서 출력을 떨어뜨리지 않고도 용량을 향상시킬 수 있었음.
▶ 최종 성능은 < 10 mΩ (ESR), > 100 F/g @ 1A/g 전류 밀도 (용량)을 달성하였음.
▶ 벤딩 테스트 과정에서의 캐퍼시터 소자 성능 측정 => 벤딩 테스트 후에도 95% 이상(applied strain: -20%)의 성능을 유지하였음.