초록 ▼

연구의 목적 및 내용
과제의 궁극적인 목표는 독창적인 인공 광합성 모방체를 설계하는데 있다. 양자 계산에 기초하여 광합성계의 반응센터에서 일어나는 양성자 짝이음 전자전달현상을 규명하고, 이를 응용한 태양전지와 OLED 등의 산업에 응용가능한 유기반도체 물질을 설계를 그 목적으로 한다. 특히, PSII의 반응과 작용원리는 합성 분자계에서 광합성 작용을 모방하고자 시도함에 있어 중요한 영감을 주고, 생체모방화학 (bio-mimetic chemistry)에 대한 정보를 제공한다. 따라서, 광합성계를 모방한 다양한 인공체들을 설계하여

연구의 목적 및 내용
과제의 궁극적인 목표는 독창적인 인공 광합성 모방체를 설계하는데 있다. 양자 계산에 기초하여 광합성계의 반응센터에서 일어나는 양성자 짝이음 전자전달현상을 규명하고, 이를 응용한 태양전지와 OLED 등의 산업에 응용가능한 유기반도체 물질을 설계를 그 목적으로 한다. 특히, PSII의 반응과 작용원리는 합성 분자계에서 광합성 작용을 모방하고자 시도함에 있어 중요한 영감을 주고, 생체모방화학 (bio-mimetic chemistry)에 대한 정보를 제공한다. 따라서, 광합성계를 모방한 다양한 인공체들을 설계하여 광합성계에서 일어나는 중요한 현상을 구현하는 것은 태양광을 이용한 미래 에너지 산업에 있어 중요한 역할을 할 수 있을 것이다.

연구결과
광합성계의 기능은 빛을 흡수하는 안테나부분, 들뜬상태에서 전자를 전달하는 (즉 에너지를 전달하는) 부분, 물을 산소와 수소로 분해하는 반응센터로 요약될 수 있다. 이들 중에서 안테나 역할을 하는 인공물질과 에너지전달 역할을 하는 인공물질들은 매우 많이 보고 되고 있다. 이미 국내 연구진에서도 새로운 물질들이 보고되고 있는 실정이다. 하지만 반응중심에 대한 연구는 국내뿐만 아니라 국외에서도 많이 되고 있지 않다. 본 과제에서는 반응중심의 기능, 특히 양성자 짝이음 전자전달을 규명하여 그 기능을 모방할 수 있는 분자계를 설계를 위한 연구를 진행하였다. 다양한 아미노산-아미노산, 아미노산-염기, 염기-염기 쌍들 사이에서 일어날 수 있는 양성자와 전자의 전달 현상을 연구하여, 인공광합성체에 활용될 수 있는 시스템을 설계 및 제안하고자 했다. 이번 연구 결과를 바탕으로 전자와 양성자 전달의 짝이음 효과를 활용한 인공 광합성 모방체 설계에 활용할 수 있다.
연구목표를 달성하기 위하여 아래와 같은 연구주제들에 대한 연구를 수행하였다.
(1) 빛/산화/환원에 의한 페놀/이미다졸 사이의 전자전달/양성자전달에 미치는 영향
(2) 펩타이드 나노튜브를 도입하여 수소 전달 반응을 연구
(3) 그래핀 결함 복원 메카니즘 연구
(4) OEC 내의 전자전달 메카니즘에 대한 망간클러스터들의 역할 규명
(5) 새로운 수소저장 방법설계
(6) 금속양이온과의 결합에 의한 초분자체 겔 형성에 관한 연구
(7) 자극감응 아조벤젠 초분자의 형성에 대한 연구
(8) 아연-포피린 (Zinc-Porphyrin) 염료 감응 전지의 치환기 효과
(9) 녹색 형광 단백질 (Green fluorescent protein, GFP) 내에서의 양성자 이동 거동
(10) 그래파인 (graphyne) 단층에 산소 흡착에 관한 연구
(11) 전기장 효과에 의한 녹색 형광 단백질 모방 HBDI 복합체의 양성자 이동 변화

연구결과의 활용계획
본 연구과제와 관련된 연구는 선진국에서 집중적인 관심을 보이기 시작하는 단계에 있는 연구로서, 학문발전에 큰 기여를 할 수 있을 것이다. 또한 관련 분야인 유기태양전지, 연료전지에 의한 수소생산, OLED를 포함한 유기반도체 물질 등을 설계하고 개발하는데 매우 유용하게 활용될 것이다.

Abstract ▼

Purpose&contents
The coupling of a proton to an electron, proton-coupled electron transfer (PCET), is the basic mechanism of chemical and bio-energy conversion. Small-molecule activation, redox-driven proton pumps, and radical initiation and transport all involve the coupling of electrons to prot

Purpose&contents
The coupling of a proton to an electron, proton-coupled electron transfer (PCET), is the basic mechanism of chemical and bio-energy conversion. Small-molecule activation, redox-driven proton pumps, and radical initiation and transport all involve the coupling of electrons to protons. However, the mechanistic details of how the electron and proton couple remain largely unresolved. The purpose is to design molecular systems for artificial photosyntem based on PCET, and give inspirations and useful information to those who are working in solar cells, OLED, etc.

Result
The functions of photosystem is composed of three main parts: antenna that absorbs sun light, energy transfer materials, and the reaction center in which water oxidation takes place to produce oxygen and hydrogen. Many materials for antenna and energy transfer functions have been developed and reported, however the bio-mimetic materials for reaction center is very limited because of lack of knowledge. In this study, we mainly focused on the reaction center of PSII, especially PCET phenomenon which is a key feature of PSII. First, we tried to understand the PCET mechanism in model systems including synthetic molecules and biomolecules such as DNA, RNA, and amino acids, then we tried to design and propose a potential candidate molecular systems adapting PCET phenomon. The detailed subjects are as the followings:
(1) PT and ET process between phenol/imidazole induced by photo, oxidation, reduction
(2) Excited-state proton transfer on self-assembled peptide nanotubes
(3) Healing mechanism of a vacancy in a graphene nanodot
(4) ET mechanism in OEC (complex of phenol, imidazole, Mn clusters)
(5) Enhancement of the hydrogen storage capacity
(6) Reinforcement of a supramolecular gel constructed by interaction with metal cation
(7) Stimulus-responsive azobenzene supramolecules
(8) Zinc-Porphyrin Based Dyes for Dye-Sensitized Solar Cells
(9) Concerted asynchronous proton transfer in green fluorescent protein
(10) Oxygen adsorption on single layer graphyne
(11) Electric Field Effect on the Proton Transfer in the H-bonded HBDI Complex: An Implication of Green Fluorescent Protein

Expected Contribution
The subject of this study is at the beginning stage in the developed countries, thus the results of our study will give academically important theories and informations. In addition, our results could be utilized in the industries related to organic solar cell, dye-sensitized solar cell, OLED, etc those are basically based on the functions of photosystems. In the long run, it would be useful for the clean energy and display industries.

목차 Contents

• 핵심연구사업 최종보고서(평가용) ... 1
• 목 차 ... 3
• 연구계획 요약문 ... 4
• 연구결과 요약문 ... 5
• 한글요약문 ... 5
• SUMMARY ... 6
• 연구내용 및 결과 ... 7
• 1. 연구개발과제의 개요 ... 7
• 2. 국내외 기술개발 현황 ... 23
• 3. 연구수행 내용 및 결과 ... 24
• 4. 목표달성도 및 관련 분야에의 기여도 ... 61
• 5. 연구결과의 활용계획 ... 77
• 6. 연구과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 78
• 7. 주관연구책임자 대표적 연구실적 ... 79
• 8. 참고문헌 ... 80
• 9. 연구성과 ... 81
• 10. 기타사항 ... 85
• 끝페이지 ... 100