초록 ▼

3. 연구결과

(1) 고성능 황 전극

황을 전도성 물질로 감싸는 양극재료의 대면적화를 위해 파우더 형태의 양극 물질을 합성하고자 하였다. 그라핀의 넓은 비표면적 및 높은 전기 전도도를 이용한 그라핀-황 복합재를 제작하였고, 이를 전도성 폴리머인 polyaniline (PANI) 를 사용하여 코팅을 하였다. 이렇게 제작된 물질의 전기화학 특성은 0.5 C 의 방전속도에서 초기 용량의 80.6% 를 100 싸이클 후에도 유지하였으며, 500 싸이클 1C 테스트 결과 초기 용량의 80.4% 를 유지하였다. 이는

3. 연구결과

(1) 고성능 황 전극

황을 전도성 물질로 감싸는 양극재료의 대면적화를 위해 파우더 형태의 양극 물질을 합성하고자 하였다. 그라핀의 넓은 비표면적 및 높은 전기 전도도를 이용한 그라핀-황 복합재를 제작하였고, 이를 전도성 폴리머인 polyaniline (PANI) 를 사용하여 코팅을 하였다. 이렇게 제작된 물질의 전기화학 특성은 0.5 C 의 방전속도에서 초기 용량의 80.6% 를 100 싸이클 후에도 유지하였으며, 500 싸이클 1C 테스트 결과 초기 용량의 80.4% 를 유지하였다. 이는 전도성 폴리머 코팅을 통한 폴리설파이드 용해 문제가 해결되었기 때문이고, 이를 확인하기 위해 비커 셀 테스트를 하여 폴리설파이드 용해가 억제되었음을 확인하였다.

(2) 전극 표면의 보호막

PANI층을 황 전극에 간단한 방법으로 전사하였고, 이 보호 층의 역할을 in-situ UV/Vis test로 확인하였다. PANI층은 전해질을 차단하여 폴리설파이드의 용출을 방지하는 역할을 한다. 전사된 황 전극은 1C 의 방전속도에서 초기 용량의 96.4% 와 쿨롱 효율 99.6%를 100 사이클 후에도 유지하였으며, 0.1C 의 방전속도에서는 초기 용량의 105%와 쿨롱 효율 99.3%를 유지하였다. 이는 황 전극의 안정적인 사이클 용량을 보인 것이며, 균일한 PANI 층 전사 방법이 모든 종류의 황 전극에 적용되어 shuttling effect를 방지할 수 있는 방법임을 의미한다.

(3) 리튬-황 전지를 위한 기능성 바인더

Polyacrylamide 를 glyoxal 과 반응시켜 가교반응을 유도하고 이를 통해 고분자 필름의 기계적 특성이 개선됨을 확인하였다. 이러한 과정을 통해 만들어진 cross-linked glyoxalated PAAm 바인더는 적은 양을 사용할 때도 전극이 안정적인 특성을 나타냈으며, 단위 면적 당 높은 로딩량을 갖는 황 전극에서도 원활히 구동되었다. 약 1.5mg_sulfur/cm² 에서 별도의 처리를 하지 않은 황을 활물질로 사용하였을 때도 100 cycle 이후 650mAh/g 이상의 용량을 나타냄을 확인하였으며, S-C 복합체를 통해 더욱 높은 로딩량의 전극도 구동이 가능함을 확인하였다.

연구결과
Category in EEWS
Record
세계최고기록
고성능 리튬-황 전지 개발
측정기준과 수준
350-380 Wh/kg
비고
-Sion power, pouch cell

Category in EEWS
Record
KAIST의 초기기록
고성능 리튬-황 전지 개발
측정기준과 수준
1300 mAh/g (100 cycle)
비고
-coin cell (hard to scale up)

Category in EEWS
Record
최종 목표치(2014)
고성능 리튬-황 전지 개발
측정기준과 수준
800 mAh/g (100 cycle)
비고
-coin cell, powder, sulfur content 75 %

Category in EEWS
Record
달성된결과치(2014)
고성능 리튬-황 전지 개발
측정기준과 수준
GO-S with PANI printing: 1000 mAh/g (100 cycle)
비고
-coin cell
-protective layer on electrode by printing method

Abstract ▼

3. Research Results

(1) High performance sulfur cathode

A uniform crosslinked polyaniline layer, synthesized by the layer-by-layer assembly technique in combination with a heat treatment is successfully fabricated on graphene oxide-sulfur composites. The composite is investigated as an

3. Research Results

(1) High performance sulfur cathode

A uniform crosslinked polyaniline layer, synthesized by the layer-by-layer assembly technique in combination with a heat treatment is successfully fabricated on graphene oxide-sulfur composites. The composite is investigated as an electrode material for lithium-sulfur batteries. Furthermore, a simple crosslinking process efficiently prevents polysulfide dissolution, resulting in unprecedented electrochemical performance, even with a high sulfur content (~75%): a high capacity retention of ~80% is observed, in addition to 97.5 % of the average Coulombic efficiency being retained after 500 cycles. The crosslinked PANI layer plays an important role as an electrolyte-blocking layer, preventing the dissolution of polysulfides. This effect induces the stable cycling capacity of the cured GO-S/PANI composites. The strategy employed in this work to produce a uniform crosslinked PANI layer is also applicable to other electrode materials in Li-S batteries to develop stable electrode materials that avoid the shuttling effect.

(2) Protective layer on electrode

PANI layer coated sulfur electrode was demonstrated by a simple printing method. The role of printed layer is confirmed by in-situ UV/Vs test. The PANI layer avoids the chronic issues previously reported in lithium-sulfur batteries. In particular, the printing method is able to enhance the lithium-sulfur cell and the printed layer plays an important role as an electrolyte-blocking layer, preventing the dissolution of polysulfides. In the printed sulfur electrode, the capacity retention was 96.4% with 99.6% of average Coulombic efficiency (1C cycle), and 105% of the original capacity was still retained with 99.3% of average Coulombic efficiency (0.1C cycle). This effect induces the stable cycling capacity of sulfur electrode. The strategy employed in this work to produce a uniform PANI layer printed onto electrode surface is also applicable to all of other sulfur electrode to develop stable cell that avoid the shuttling effect.

(3) Functional binder for Li-S cells

We confirmed enhanced mechanical property of the binder film by cross-linking process through chemical reaction of polyacrylamide with glyoxal. The cross-linked glyoxalated PAAm binder was applied to sulfur electrode with smaller amount and was successfully operated in high-sulfur-loaded-electrode. By using pristine S as an active material without further treatment, the electrode showed capacity above 650 mAh/g after 100 cycles. It is also notable that electrode with PAAm-based binder can work with much higher loading amount when used with S-C composite active materials.

Research Results
Category in EEWS
Record
World Record
High performance Li-S cell
Metric standard and Level
350-380 Wh/kg
Remark
-Sion power, pouch cell

Category in EEWS
Record
KAIST’s Initial Record
High performance Li-S cell
Metric standard and Level
1300 mAh/g (100 cycle)
Remark
-coin cell (hard to scale up)

Category in EEWS
Record
Target Record(2014)
High performance Li-S cell
Metric standard and Level
800 mAh/g (100 cycle)
Remark
-coin cell, powder, sulfur content 75 %

Category in EEWS
Record
Achieved Record(2014)
High performance Li-S cell
Metric standard and Level
GO-S with PANI printing: 1000 mAh/g (100 cycle)
Remark
-coin cell
-protective layer on electrode by printing method