초록 ▼

본 연구과제에서는 고온 동시전기분해용 고활성/고선택성 소재 기술 개발을 3년간(2013.1.-2015.12.) 수행하여 다음과 같은 결과를 얻었음.

- 고온 동시전기분해용 고활성/고선택성/고안정성 신규 촉매의 개발
▪ DFT 계산과학기법을 이용하여 단일성분 및 복합성분 금속 촉매를 스크리닝 및 설계함.
▪ 요소가수분해 기법을 이용해 신규 금속 촉매를 개발 및 평가하여 800℃에서 Cu 금속촉매 CO₂ 전환율 74%를 달성함.
▪ 금속촉매의 CO₂ 전환 반응 메커니즘

본 연구과제에서는 고온 동시전기분해용 고활성/고선택성 소재 기술 개발을 3년간(2013.1.-2015.12.) 수행하여 다음과 같은 결과를 얻었음.

- 고온 동시전기분해용 고활성/고선택성/고안정성 신규 촉매의 개발
▪ DFT 계산과학기법을 이용하여 단일성분 및 복합성분 금속 촉매를 스크리닝 및 설계함.
▪ 요소가수분해 기법을 이용해 신규 금속 촉매를 개발 및 평가하여 800℃에서 Cu 금속촉매 CO₂ 전환율 74%를 달성함.
▪ 금속촉매의 CO₂ 전환 반응 메커니즘을 실시간 FT-IR 및 DFT법으로 규명함.
▪ 자가 회복이 가능하고 산소저장성이 있는 복합 세라믹 촉매를 합성하여 고온 동시전기분해 반응에 적용 가능함을 확인하였고, 층상형 오픈 구조를 가진 Ca₂Fe₂O₅계 세라믹 촉매는 800℃에서 CO₂ 전환율 62%를 달성함.

- 고온 동시전기분해용 고성능 세라믹 지지체 소재의 개발
▪ DFT 계산과학기법을 통해 산소저장성능이 높은 CZO 소재의 구조인 fluorite형에 대한 구조적 이해를 달성함.
▪ 향상된 산소저장성과 산소 저장/방출 신뢰성을 위해 코발트 전이금속이 다층구조로 복합화 된 신규 지지체 소재를 개발하여 800℃에서 OSC=2312μmol-O/g을 달성함.

- 고성능/고안정성 고온 동시전기분해셀의 제작 및 평가
▪ LSC/GDC/YSZ/Ni-YSZ 연료극지지형 단전지를 통해 고온 동시전기분해 운전을 수행하고, 화학반응 및 물질이동 특성을 평가함.
▪ 고온 동시전기분해반응에 적합한 Pd 촉매를 연료극에 도입하고 개선된 단전지 ASR=0.27Ω cm²과 500시간 장기안정성 열화율 5.79%를 달성함.

Abstract ▼

In this project, following results regarding the catalytic materials with high activity and selectivity for high temperature co-electrolysis process were successfully achieved.

- Novel catalytic materials having high activity, selectivity, and stability for the high-temperature co-electrolysi

In this project, following results regarding the catalytic materials with high activity and selectivity for high temperature co-electrolysis process were successfully achieved.

- Novel catalytic materials having high activity, selectivity, and stability for the high-temperature co-electrolysis reaction were developed.
▪ A high-throughput screening platform for the high-temperature co-electrolysis including various reactions (H₂O and CO₂ dissociation) were established, and as a result, the prediction of promising pure and binary alloy metal catalysts were accomplished.
▪ Nano-sized metal catalysts (Ni, Cu) obtained by the urea hydrolysis and freeze-drying exhibit the CO₂ conversion of 67% at 800℃ and their roles in the high-temperature reverse water-gas shift reaction are unveiled.
▪ A novel composite ceramic catalyst for the high-temperature co-electrolysis was developed and the CO₂ conversion of 62% at 800℃ for layered Ca₂Fe₂O₅ materials was achieved.

- High-performance ceramic support materials for high-temperature co-electrolysis process was achieved.
▪ Applying the comprehensive computational approaches based on density-functional theory, the structural understanding of a fluorite structure having large oxygen storage capacity was investigated.
▪ The fabrication of a novel material structure via atomistic doping and nanoscale compositing, a panoscopic alloying powder of cobalt in CeO₂-ZrO₂ solid solution, was achieved.

- Advanced membrane-electrode assembly for high-performance and reliability high-temperature co-electrolysis was developed.
▪ LSC/GDC/YSZ/Ni-YSZ based solid oxide cells were applied to high-temperature co-electrolysis operation, and the chemical reaction and mass transport while preserving the electrolysis performance was examined.
▪ Employing infiltrated Pd metallic catalysts in the fuel electrode, the area-specific-resistance of 0.27 Ωcm² and long-term degradation rate of 5.79% for 500 h were observed.

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 제출문 ... 2
• 보고서 초록 ... 5
• 요약문 ... 6
• SUMMARY ... 9
• CONTENTS ... 10
• 목차 ... 11
• 제1장 연구개발과제의 개요 ... 12
• 제1절 개발기술의 개요 ... 12
• 1. 기술 개발의 필요성 ... 12
• 2. 기술 개발의 현안 ... 14
• 제2절 연구개발 목표 및 내용 ... 15
• 제2장 국내외 기술개발 현황 ... 16
• 제1절 국내외 기술개발 현황 ... 16
• 1. 국외연구기관의 연구개발실적 및 수준 ... 16
• 2. 국내연구기관의 연구개발실적 및 수준 ... 18
• 3. 당해연구기관의 연구개발실적 및 수준 ... 19
• 제2절 현기술상태의 취약성 ... 20
• 제3절 기술수요 전망 ... 20
• 제3장 연구개발 수행 내용 및 결과 ... 22
• 제1절 고온 동시전기분해 반응용 고활성/고선택성 금속 촉매 개발 ... 22
• 제2절 고온 동시전기분해 반응용 세라믹 촉매 소재의 개발 ... 33
• 제3절 고온 동시전기분해용 고성능 세라믹 지지체 개발 ... 47
• 제4절 고온 동시전기분해 단전지 개발 및 반응특성 분석 ... 61
• 제5절 고온 동시전기분해 단전지 장기안정성 확보 ... 87
• 제6절 DFT 기반 고온 동시전기분해용 촉매/지지체 연구 ... 94
• 제7절 함침법 기반 나노촉매-지지체 복합 다중 구조 연료극 개발 ... 105
• 제8절 이종전이합금 표면에서 흡착체가 가지는 흡착에너지 예측 ... 122
• 제9절 이종전이합금 표면에서 CO2의 활성과 분해반응 ... 136
• 제4장 목표달성도 및 관련분야에의 기여도 ... 146
• 제1절 연구개발 목표 및 달성도 ... 146
• 제2절 연구개발실적 ... 147
• 제3절 공동연구 및 협력 실적 ... 152
• 제5장 연구개발결과의 활용계획 ... 153
• 끝페이지 ... 154