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4. 연구결과 및 논의
가. 산림지역 토양인자에 따른 질소산화물(NO, N₂O) 및 CH₄ 배출특성
• 일별/시간 및 토양인자와 NO, N₂O와 CH₄ Flux 변화
아래 표 1은 태화산 산림토양의 화학성분량 측정결과와 NO, N₂O와 CH₄의 배출량 측정결과이다. 8월중 3차례에 걸친 14일간의 측정일정 중에 12일 동안 현장측정이 수행되었다. 측정한 sample 수는 온실기체의 경우 총 428개였

4. 연구결과 및 논의
가. 산림지역 토양인자에 따른 질소산화물(NO, N₂O) 및 CH₄ 배출특성
• 일별/시간 및 토양인자와 NO, N₂O와 CH₄ Flux 변화
아래 표 1은 태화산 산림토양의 화학성분량 측정결과와 NO, N₂O와 CH₄의 배출량 측정결과이다. 8월중 3차례에 걸친 14일간의 측정일정 중에 12일 동안 현장측정이 수행되었다. 측정한 sample 수는 온실기체의 경우 총 428개였다. 산출된 온실기체 flux에서 NO는 1.98±0.59 ㎍/㎡/hr, N₂O는 0.55±2.42 ㎍/㎡/hr, CH₄은 평균적으로 토양에 흡수(soil uptake)되어 –2.31±1.67 ㎍/㎡/hr로 조사되었다. CH flux가 음의 값을 나타내는 것은 일반적으로 대기와 지표층 사이에서 발생하는 메탄 산화과정에 의한 것으로 표토층의 경우 비교적 호기성이 높아 호기성 산화(aeration oxidation)에 따른 uptake가 이루어진 것으로 생각된다. 토양이화학인자 분석결과는 평균 pH 4.25±0.04로 지난 해 보다 산성도가 다소 높게 나타났고, 유기물함유량의 경우는58.5±2.6 g/kg, 토양온도 12.9±0.3 ℃, E.C 0.29 dS/m이었다. NO₃^--N 5.88±0.8 mg/kg,NH₄⁺-N 18.8±0.8 mg/k , T-N 0.08%로 조사되었다.
그림 3은 NO, N₂O와 CH₄의 일평균 변화와 주요 토양인자의 변화를 동시에 도시한 것이다.
전반적으로 NH₄⁺-N가 NO₃^--N에 비해 상대적으로 높은값이 나타난 것은 주변 환경대기 중 오염특성과 지표층에서의 질산화과정에 따른 암모니아 생성이 복합적으로 영향을 주었을 것이다. 일별 플럭스 변화는 8월 측정 기간 플럭스가 측정된 총12일 중에서 NO플럭스의 경우 모든 측정일에서 평균적으로 양(positive)의 값을 기록해서 토양이 항시 배출원으로서의 역할을 하고 있음을 보였다.
특히 2차(8월 13일~15일) 측정기간에서의 배출량이 전반부 다른 기간 동안의 배출량에 비해 비교적 높게(~평균 2.25 ㎍/m₂/hr) 났다.

한편 N₂O와 CH₄배출량의 경우는 전체 측정 기간 중 N₂O는 0.55±10.42 ㎍/m₂/hr , 반면에 CH₄는 -2.31± 1.67 ㎍/m₂/hr으로 음의 값을 보여 토양이 sink역할을 하는 것으로 나타났다. 일반적으로 NO배출과 연관된 토양인자에 의한 변화로는 토양온도가 상대적으로 높으면서 (> 13.5 ℃), 토양수분이 35 WFPS%이하에서 비교적 높은 NO배출이 나타나서, 측정된 다른 주요 토양인자들과 기체배츨량 변화와의 비교분석을 통한 조사의 필요성이 있다.

① 시간별 NO, N₂O와 CH₄ Flux 변화
현장에서 12일 동안 주로 낮 시간동안에 측정된 결과를 이용하여 NO, N₂O와 CH₄의 하루 동안의 시간별 지표배출량을 산출한 결과를 그림 4에 제시하였다.

그림 4에서 NO의 토양배출의 경우는 항시 양(+)의 값을 보여 지표로부터 배출되고 있었으며, 하루 중 지표면 온도가 증가하기 시작하는 오전 08경부터 11시 사이에 배출량이 평균적으로 증가하는 듯 보였으나, 동일 시간대에서도 일별 변화의 편차가 비교적 넓게 나타나고 있었다.

N₂O와 CH₄의 경우는 양(+)과 음(-)의 값이 측정일과 측정 시간대에 일정한 경향 없이 나타나고 있어 NO배출과는 사뭇 다른 배출 양상을 보이고 있다. 토양배출 경향이 일정하지 않아 하루 중 시간별 변화경향의 파악이 어려웠다. 측정기간 동안 평균적으로도 전체적으로 N₂O는 토양배출(+), CH₄는 토양흡수(-)로 나타나서 과거 산림에서 조사된 경향과 마찬가지로 산림토양이 메탄의 경우 흡수원(sink)으로 작용하고 있음을 보였다.

② Soil pH와 NO, N₂O와 CH₄Flux 변화
과거 선행연구에 따르면 토양에서 배출되는 NO, N₂O,N₂의 전체적인 생성율은 토양의 pH가 산성일 때 보다 중립이거나 약간의 알칼리성을 띠고 있을 때 높으며, 탈질화 과정에 관여하는 미생물 군의 크기(수)는 토양의 pH와 관련이 있다(Simek et al., 2002). 그러나 Wrage et al(2001)와 Mikha et al(2000)은 탈질화 과정에서는 토양의 낮은 pH에 의해 nitrous oxide reductase가 N₂O를 N₂로 환원하는데 방해를 주기 때문에 N₂O가 생성 배출된다고 보고하였다. 측정기간 동안 채취된 태화산 산림토양은 모두 비교적 강한 산성을 띠었으며, 그 범위는 pH4.1~4.4사이의 값(평균 pH 4.25±0.04)으로 경기도 산림토양의 평균 산성도에 비해 바교적 높은 산성을 띄는 것으로 나타났으며, 1차년도 여름철 측정pH값보다도 낮게 나타났다.
그림 5에서 NO는 음의 상관성으로 산성이 증가할수록 배출량은 증가하는 경향이었으며 (상관계수 R²=0.1312), N₂O와 CH₄는 상관계수 (각각 R²=0.0054와 0.0067)는 NO와 비교해서 다소 낮았으나 양의 상관성을 보여 산성이 강할수록 배출이 감소하는 경향을 보였다. 이 때 CH₄의 경우는 평균 플럭스가 음수(-3.04±7.50 μg m^-2 hr^-1)로 대부분의 경우 토양침착이 나타나서 산성이 강할 수 록 soil uptake가 증가하는 경향을 보였다. 상관관계는 비교적 낮았으며, CH₄ uptake정도와 토양pH와의 상관성은 과거 산림토양에서의 선행 연구 결과에서도 보고되었던 바와 같은 경향으로 토양의 pH가 낮아질수록 (산성이 강해질수록) CH₄ uptake가 증가하게 된다. 이러한 결과는 주로 산성 토양인 산림지역이 향후 지
개발이나 작물증산 등 지역여건 변화에 따른 토지이용 형태의 변화로 인해 농경지 등으로 변화하게 될 경우 경작을 위한 지속적인 비료사용으로 인한 토양pH 변화로 메탄의 soil uptake를 감소시키게 되어 산림토양에서 흡수하던 양이 대기 중에 머물게 됨으로 메탄 농도를 증가시키는 결과를 낳을 수 있다.

③ 질소, 유기물질 함유량과 NO, N₂O와 CH₄ flux 변화
이번 측정결과에 따른 분석에서는 토양 NO₃^--N의 농도 변화에 따른 NO와 N₂O배출 경향은 서로 상반되게 나타났다. NO flux의 경우 평균적으로 양의 배출(emission)이었으며, 상관계수 R²가 0.165로 NO₃^--N량이 증가할수록 배출이 증가하는 경향을 보였다. 반면에 N₂O배출량은NO₃^--N량이 증가할수록 배출이 감소하는 경향을 보여 서로 상반되는 배출경향을 보였으며 R²는0.09로 비교 낮았다. 한편 이들 NO와 N₂O배출 경향과 토양NH₄⁺-N량과의 상관관계는 NO₃^--N량과의 상관관계와는 반대로 토양NH₄⁺-N량이 증가하면 NO배출은 감소하고, N₂O배출량은 증가하는 것으로 나타나서 토양 내에서의 질소순환에서 질화과정(nitrification)과 탈질화과정(denitrification)의 우세결과에 따라 NO와 N₂O의 토양배출 결과에 큰 영향이 나타나는 것으로 판단된다. 한편 CH₄ flux의 경우는 토양NH₄⁺-N와 NO₃^--N량과의 상관관계가 모두 음(-)으로 나타났다. T-N량과 NO, N₂O와 CH₄ flux와의 상관관계는 모두 음(-)으로 나타나서 토양내 총질소량이 증가할수록 이들 기체의 배출 경향이 감소하는 것으로 나타났으나 이들의 상관계수 R²는 매우 작아서 0.005, 0.089, 0.002를 보였다.

토양유기물량과 이들 주요 기체배츨량 들 사이의 상관성은 NO, N₂O와 CH₄ 모두가 R²가 비교적 낮았으며(<0.075), 유기물량이 증가할수록 N₂O배출은 증가하는 반면에 NO배출량은 감소하고, CH₄의 soil uptake량은 서서히 증가하는 경향을 보였다.

④ 토양온도와 NO, N₂O와 CH₄ flux 변화 메탄 산화 세균에 가장 적절한 온도는 25℃정도로 알려져 있으나 자연상태에서 0~10℃정도의 낮은 온도나 30℃이상의 높은 온도에서도 메탄산화는 발생한다(Dunfield et al. 1993).
토양의 성상이 같고 기후환경이 다른 박테리아들을 가지고 실험한 결과 각기 적응된 최적의 온도에서 왕성하게 성장한다(Saad and Conrad, 1993)고 하였고 Godde and Conrad(1999)등은 토양 내 박테리아 집단들은 연평균 온도와 같은 토양조건에 잘 적응된다고 보고하였다. 토양온도가 증가하면 탈질화, 질산화가 모두 증가하거나 질산화는 감소하는 반면 탈질화는 증가하는 것으로 보고 되고 있다(Magg and Vintrer, 1996). 측정기간 동안의 토양온도는 12~14℃의 온도변화를 보였다.
그림6은 측정기간 산출된 NO, N₂O와 CH₄ flux 변화와 Soil Temperature와의 변화를 동시에 도시한 것이다. NO토양 배출량의 경우 토양온도가 낮았던 측정일에 비해 높았던 측정일에서 상대적으로 높은 배출 경향이 나타났다.

⑤ WFPS(Water Filled Pore Space)와 NO, N₂O, CH₄ flux
실제 측정된 토양수분량(gravimetric soil moisture)을 이용하고 태화산 지역의 물리적 토양정보를 조사하여 다음과 같은 방법으로 WFPS를 구하였다.

WFPS(Water Filled Pore Space)는 아래와 같이 계산된다.

여기서 θg는 중량에 의한 토양수분량이며, BD는 토양의 체적밀도(bulk density)

PD는 토양의 입자밀도(particle density)이다. 이 때 사용된 PD와 BD는 우리나라 삼림토양의 지역별 이화학적 특성(Jeong et al., 2002)의 경기 산림지역의 조사결과를 인용하여 2.48 g cm^-3과 0.88 g cm^-3을 각각 적용하였다. 측정 기간 동안의 WFPS는 8월 3일 이후부터 6일 까지는 지속적으로 상승하였고 6일을 정점으로 측정 후반부로 갈수록 비교적 토양이 건조하여 감소하였다.이는 당시 측정 초반에 간간히 있었던 강수의 영향으로 판단된다. 일평균 %WFPS는 32.6~38.8 %WFPS이었으며, 측정기간 중 평균값이 36.1±2.1 %WFPS로 나타났다. 이는 1차년도 여름철(8월)에 조사된 결과와 비교했을 때 상대적으로 건조한 상태인 것으로 전년도 측정시기의 측정지점에서의 %WFPS는 평균은 41.5,±16.0 %WFPS, 측정값의 범위도 29.3~68.7 %WFPS로 비교적 넓게 나타났다.
그림 7은 NO, N₂O와 CH₄ flux의 토양수분량(%WFPS)과의 관계를 나타낸 것이다. 결과적으로 NO배출량의 경우는 N₂O와 CH₄배출량 경향과는 달리 토양수분량(%WFPS)의 증가에 따라 감소하는 경향을 보이고 있는 것으로 나타났으며, N₂O와 CH₄배출 경향은 수분량(%WFPS)이 증가하면 이들의 기체 배출량도 함께 증가하는 경향을 보였다. 이와 같이 이들 기체의 토양배출량과 토양수분량인 %WFPS와의 상관정도를 나타내는 상관계수(R²)의 경우도 pH와 토양질소량 변화와 이들 기체 배출량과의 상관성에서 나타났던 R²들에 비해 현저하게 높은 상관계수를 보였으며, NO, N₂O와 CH₄의 각 상관계수는 0.3506, 0.6741,0.1387로 NO배출량과 N2O배출량은 통계적인 유의수준(p-value <0.05)에서 %WFPS의 변화와 의미있는 상관성을 보였다.

라. 대기관측타워의 측정자료와 연계한 토양 질소배출 연관성조사
• 지표층 오존, NOx 등 주요 대기오염물질과 토양 NO배출량의 관계
그림 8에 제시한 대기화학과정의 경쟁적인 반응(competing reactions)결과에 따라 외부 오염원의 영향이 미미한 산림지역과 같은 자연환경에서는 산림 토양으로부터의 매우 적은 양의 NO배출(> 10 ppt NO를 유지할 수 있는 수준)정도만 있다 해도 산림으로부터 배출된 풍부한 양의 BVOC의 산화과정에서 발생한 HO₂ radical과의 반응에 이어 생성된 NO₂의 광분해로 오존 생성을 지속할 수 있다. 따라서 산림토양에서의 NO배출량 측정결과와 연계하여 오존의 대기화학적 관점에서 오존 전구물질( BV℃s와 NO)을 분석한다면 산림환경에서의 오존의 변동 추세 등의 지역 오존농도 특성을 이해하는데 기여할 수 있을 것으로 기대 된다.

관측타워에서 측정된 오존, NOx 등 주요대기오염물질과 토양 NO배출량과의 연계
그림 9는 측정기간 중 10일(8월 3~9일;13~15일) 동안 동일한 시간 동안에 태화산 대기오염측정 타워의 하층 4.1m와 9.5m, 그리고 유동성플럭스챔버(FDC)를 사용하여 토양 NO배출량 측정 시에 ~0.3m 높이에서의 대기환경 NO의 농도를 비교하고, 그에 따라 광화학 오존 생성의 대기화학 과정에 미치는 영향정도를 조사하기 위해 O₃과 CO농도를 함께 도시한 것이다.

측정 기간 동안 대기오염측정 타워의 하부 2층에서 측정된 CO와 O₃의 지표농도의 시간에 따른 변화 경향은 매우 유사하였으며, 농도 차이 또한 그리 크지 않았으나, CO에 비해서는 O₃의 경우에서 두층 사이의 농도변화 차이가 높게 나타났다. 측정기간 중 지표에서 오존의 농도는 하층인 4.1m 에서 8월 4일 이후부터 거의 측정일 동안 전반적으로 9.5m 대기 농도 보다 높게 나타나 지표 층 부근에서 오존의 대기환경 농도가 높은 경향이 있는 것으로 조사되었다. 또한 도심 오존의 경우는 주로 늦은 오후에 가정 높고 이른 아침과 저녁에서 야간 동안은 비교적 낮은 오존 농도의 경향을 보이는 것이 일반적인 데 반해, 태화산 측정지역에서의 오존 일변화 경향은 늦은 오후에 높게 나타나긴 했지만, 많은 경우에 이른 아침이나 야간에도 높은 농도를 유지한 경우가 나타나고 있어 변화 양상이 도심과는 사뭇 차이가 있어 보였다. 지표층 내 3층 사이에서의 NO농도의 고도별 차이는 가장 지표에 인접한 0.3m에서 대기 NO농도가 측정 기간 대부분 가장 높게 나타나서 토양에서의 배출에 의한 영향이 위층으로 영향을 주고 있는 것으로 나타났다. 시간에 따른 농도 변화 경향은 모두 조금 늦은 아침에 (~8시에서 9시 사이) 지표 NO농도가 높게 나타나는 경향이 자주 확인 되었고, 오전에 높은 농도를 나타내는 시기는 층별로 약간 씩(1~2 시간)의 차이는 있었다. 이러한 이유로는 토양 NO의 배출이 주로 토양 내의 미생물활동(microbial activities)과 연관되어 나타나는 것으로 고려해 본다면 오전에 태양복사로 인한 지표온도의 가열에 따른 토양 내 미생물활동이 활발해 짐에 따른 영향일 것으로 추정될 수 있으며, 지표에 가정 가까운 층부터 토양배출이 이루어지고 있어 그에 따른 시차로 NO농도가 감지되기 때문일 것으로 사료 될 수 있다. 그림 9는 높이에 따른 대기환경 NO농도와 함께 실제 유동성플럭스챔버를 이용하여 실측된 토양NO배출량을 함께 도시하여 그 변화와 대기농도와 지표배출량 사이의 연관성을 살펴보았다.

먼저 그림 9에서도 보였듯이 지표인근에서의 대기NO농도가 상대적으로 상층에서의 농도에 비해 높게 나타났으며, 측정기간 후반부에서는 특히 지표층(0.3m)에서의 대기농도가 높은 시간대에서 상층부 지표농도와 토양배출량이 함께 증가하고 있는 경향을 보였다. 이러한 결과는 역시 지표에서 배출된 NO가 그 윗 층으로 수송 확산되어 나타나는 현상으로 설명될 수 있을 것이다. 특이때 이번 측정에서 특이한 것은 이러한 상대적인 지표 고농도 현상이 오전(7~8시경) 뿐 아니라 그림 10에 도시 한 것처럼 야간이나 이른 새벽에도 나타나고 있다는 것이다.

유동성플럭스챔버에 의해 측정된 토양NO배출량과 flux-gradient 상사론(similarity method)에 의한 NO배출량의 비교
Flux-gradient similarity method 지표NO배출량은 다음 식으로 산출되었다.

그 결과를 다음 그림 10에서와 같이 실제 측정한 토양 NO배출량 자료와 함께 도시하였다. 태화산 대기오염물질 측정타워에서 활용 가능했던 풍속자료 중에서 플럭스챔버 현장측정기간 동안과 겹치는 기간이 8월 13일부터 15일 사이였기 때문에 플럭스 경도상사(flux-gradient similarity)법을 사용하는 경우풍속 측정 자료가 있어야 해서 해당되는 3일 동안 경도상사법에 의해 계산된 지표 NO플럭스(Cal)와 유동성플럭스챔버(FDC)에 의해 측정된 지표NO 플럭스 값들을 비교하였다. 제시된 그림 11에서 보듯이 플럭스챔버에 의해 측정된 지표NO배출량이 상사법으로 계산된 NO배출량에 비해 상대적으로 높았다. 8월13일, 14일과 15일의 경도상사법에 따라 산출된 일평균 배출량은 순서대로 0.28±8.45 μg m^-2 hr^-1, 2.17±15.55 μg m^-2 hr^-1과-3.18±13.65 μg m^-2 hr^-1이었으며, FDC로 측정된 배출량은 각각 2.26±1.44 μg m^-2 hr^-1, 5.11±3.85μg m^-2 hr^-1과 2.23±6.45 μg m^-2 hr^-1이었다. 이론적으로 계산된 결과들이 산대적으로 배출범위가 넓으면서 +/-영역으로 나타났었던 반면에, FDC에 의한 측정된 배출량은 상대적으로 변화 폭이 좁았고 모두 양의 배출을 보였다. 일중 변화는 상사법 계산결과나 FDC측정 결과 변화경향이 유사하여 늦은 오후로 가면서 증가하는 경향이었으며. 야간의 경우에 비교적 높은 배출을 보였다. 이들 계산된 NO배출량과 FDC로 측정된 값들을 x-y plot으로 제시하였으며, 이들 사이에서 양의 상관성을 확인하였으나, 상관계수(R²)는 0.04정도로 비교적 낮게 나타났다.

• 토양 온실기체(N₂O 및 메탄)의 배출량 파악
1차년도 연구결과와 함께 2차년도 측정결과를 정리하여 표 2에 제시하였다. 측정자료 수가 제한적이어서 단정적으로 계절을 대표할 수는 없겠지만, 해당 계절을 대표한다는 가정 하에 태화산 산림지역에서의 연간 배출량을 산출하는데 기초자료로 활용하였다. 조사된 결과에 따라 태화산 면적 7,960,540㎡에서 연간 배출되는 N₂O 및 메탄의 플럭스를 산출하였다. 이번 2차년도에서는 여름철에만 수행되었기 때문에 그 결과를 평균하여 1차년도와 비교를 위해 여름철에 제시한 것이다.
N₂O의 배출율의 경우는 전년 수준의 약 22% 정도로 낮게 나타났으며, CH₄의 경우는 1차년도 여름철의 경우는 지표배출이 나타났으나, 이번 측정에서는 soil uptake가 나타나 메탄 배출에 대한 산림지표의 역할이 source에서 sink로 나타났다. 지속적인 측정을 통한 분석이 요구되지만 이와 같은 현상은 1차년도와 2차년도 여름철 측정 기간 동안의 토양과 기상환경에 차이로 인한 영향이 가장 크게 작용했을 것으로 유추된다. 특히 토양수분에 의한 차이(1차 년도에는 비교적 습한 환경이었으며, 2차년도에는 특히 후반부에서 건조한 환경이었음)가 크게 작용했을 것으로 추론된다.

( 출처 : 요약문 8p )

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 제 출 문 ... 2
• 요 약 ... 3
• 목차 ... 17
• 표목차 ... 18
• 그림목차 ... 19
• 1. 연구 배경 및 필요성 ... 21
• 가. 연구 배경 ... 21
• 나. 연구 필요성 ... 23
• 2. 연구 목표 및 내용 ... 24
• 가. 연구 목표 ... 24
• 나. 연구 내용 ... 25
• 3. 연구방법 ... 28
• 가. 산림지역 토양인자에 따른 질소산화물 및 메탄 배출특성 파악 ... 28
• 나. 미기상 측정방법을 이용한 질소산화물(NO)의 산림 지표층 배출 특성 파악 ... 50
• 다. 토양 온실기체(N2O 및 메탄)의 배출량 파악 ... 55
• 4. 연구결과 및 분석내용 ... 57
• 가. N2O, CH4와 NO농도 분석 정도관리 ... 57
• 나. 조사지점 및 측정/분석 결과 ... 62
• 다. 산림지역 토양인자에 따른 질소산화물(NO, N2O) 및 CH4 배출특성 ... 75
• 라. 대기관측타워의 측정자료와 연계한 토양 질소배출 연관성 조사 ... 97
• 5. 결론 및 고찰 ... 111
• 참고문헌 ... 115
• 부 록Ⅰ ... 119
• 끝페이지 ... 142