보고서 정보
주관연구기관 |
연세대학교 산학협력단 Yonsei University |
연구책임자 |
김한성
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참여연구자 |
이웅희
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보고서유형 | 최종보고서 |
발행국가 | 대한민국 |
언어 |
한국어
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발행년월 | 2015-09 |
과제시작연도 |
2014 |
주관부처 |
미래창조과학부 Ministry of Science, ICT and Future Planning |
등록번호 |
TRKO201700009352 |
과제고유번호 |
1711015439 |
사업명 |
기후변화대응기술개발 |
DB 구축일자 |
2017-10-28
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키워드 |
백금-비백금 촉매.연료전지 촉매.일체형 재생 연료전지.산소환원반응.물분해 반응.Platinum-nonplatinum catalyst.Fuel cell catalyst.URFC.Oxygen reduction reaction.Water oxidation reaction.
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DOI |
https://doi.org/10.23000/TRKO201700009352 |
초록
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○ 총 연구기간 동안 SCI 논문 21건을 게재하였음.
○ 총 연구기간 동안 국내 특허 3건 출원, 국내 특허 1건 등록하였음.
○ 결정성 탄소의 산처리 시간과 열처리 온도에 따른 전기화학적 부식 저항력과 연료전지 촉매의 성능을 분석하여 일체형 재생 연료전지(URFC)의 담지체 개발 방향에 대해 제시 (Int. J. Hydrogen Energy IF 3.313, J. Power Sources IF 6.217)
○ 수전해 촉매를 촉매 층에 첨가함으로써 촉매층의 탄소 부식 저항력을 증가시키는 방법을 개발하였고 U
○ 총 연구기간 동안 SCI 논문 21건을 게재하였음.
○ 총 연구기간 동안 국내 특허 3건 출원, 국내 특허 1건 등록하였음.
○ 결정성 탄소의 산처리 시간과 열처리 온도에 따른 전기화학적 부식 저항력과 연료전지 촉매의 성능을 분석하여 일체형 재생 연료전지(URFC)의 담지체 개발 방향에 대해 제시 (Int. J. Hydrogen Energy IF 3.313, J. Power Sources IF 6.217)
○ 수전해 촉매를 촉매 층에 첨가함으로써 촉매층의 탄소 부식 저항력을 증가시키는 방법을 개발하였고 URFC의 담지체 개발에 새로운 방향을 제시(Journal of the American Chemical Society IF 12.113)
○ 결정성 탄소의 산처리 방법의 단점인 전기화학적 부식 저항력 감소를 해결하고자 전도성 고분자와 PCA를 이용하는 비파괴 표면 코팅법을 개발하여 결정성 탄소의 URFC 적용 큰 역할 할 것으로 기대됨. (International Journal of Hydrogen Energy IF 3.313, Advanced Functional Materials. IF 11.805)
○ URFC의 촉매 성능 향상을 위해 Iridium을 shape control하여 수전해 성능을 개선하였고 탄소지지체의 물리적인 구조에 따른 Nitrogen 함유 산소 환원 촉매의 성능을 연구함. (Catalysis Communications. IF 3.699, International Journal of Hydrogen Energy IF 3.313)
○ PCA를 이용하는 비파괴 표면 코팅법을 개발하여 결정성 탄소의 URFC 적용 큰 역할 할 것으로 기대됨. (Advanced Functional Materials. IF 11.805)
○ 수전해 촉매를 촉매 층에 첨가함으로써 촉매층의 탄소 부식 저항력을 증가시키는 방법을 개발하였고 URFC의 담지체 개발에 새로운 방향을 제시함 (Int. J. Hydrogen Energy IF 3.313)
○ URFC의 고온 테스트 준비를 위해 고온에서의 탄소 부식 및 내구성 연구를 진행하였고 성능과 내구성 향상을 위해 인산 누출 방지법 개발함. (International Journal of Hydrogen Energy IF 3.313 , Journal of Materials Chemistry A. IF 7.443, 대한민국 특허 출원 10-2012-0099408)
○ URFC의 연료전지 성능을 높이기 위해 실리카 코팅 방법을 이용한 새로운 백금 합금 촉매를 개발하여 연료전지 촉매 성능을 크게 높임. (Journal of Materials Chemistry A. IF 7.443, Current Applied Physics IF 2.212)
○ URFC의 촉매 성능 향상을 위해 platinum을 shape control하여 연료전해 성능을 개선하였고 hydrothermal 방식을 이용하여 ED를 N-source로 하는 N-carbon 촉매를 개발함. (International Journal of Hydrogen Energy IF 3.313, Journal of The Electrochemical Society IF 3.266)
○ URFC의 탄소담지체의 내부식성을 증가시키고자 소수성 코팅(DTS 코팅)을 이용하여 탄소 담지체를 친수성에서 소수성으로 개질하고 이를 연료전지 담지체에 적용하여 연료전지 촉매의 내구성을 향상시킴. (Journal of Power Sources, IF 6.217)
○ URFC의 촉매 성능 향상을 위해 합금 촉매의 합금도를 높이는데 필수적인 과정인 열처리 과정에서의 입자 크기 성장을 억제하기 위해 전도성 고분자인 폴리피롤을 보호 코팅으로 사용한 새로운 합금 촉매 제조법을 개발함. Journal of Materials Chemistry A, IF 7.443)
○ URFC의 촉매 성능 향상을 위해 N함량이 높은 Ionic liquid를 N-source로 하는 N-carbon 촉매 제조 (Applied Catalysis B: Environmental, IF 7.435)
○ URFC용 비백금계 산소환원 촉매 제조를 위해서 높은 N 함량을 갖는 melamine을 polymerizaiton하여 carbon black에 코팅하여 비백금 촉매를 제조 (Journal of The Electrochemical Society, IF 3.266)
○ URFC 테스트를 통해 최종 목표 초과 달성함.
촉매 로딩량 1.5mg/cm2 (최종 목표: 귀금속 사용량 1.5mg/cm2, 달성함)
연료전지 모드 : 0.75V at 0.5A/cm2 (최종 목표: 0.7V at 0.5A/cm2, 초과달성)
물분해 모드 : 1.57V at 0.5A/cm2 (최종 목표: 1.65V at 0.5A/cm2, 초과달성)
연료전지 모드 : 14.8% 성능 감소 (최종 목표 초과달성함)
수전해 모드 : 12.3% 성능 감소 (최종 목표 초과달성함)
(출처 : 보고서 요약서 3~4p)
Abstract
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Ⅳ. The development Results
The 3rd subdivided project
○ Basic research on durability for URFC
- the chemical oxidation of CNFs is beneficial for catalyst loading anddistribution. On the other hand, however, it reduces the durability of the PEM fuel cells caused by the ele
Ⅳ. The development Results
The 3rd subdivided project
○ Basic research on durability for URFC
- the chemical oxidation of CNFs is beneficial for catalyst loading anddistribution. On the other hand, however, it reduces the durability of the PEM fuel cells caused by the electrochemical carbon corrosion. (International Journal of Hydrogen Energy, 35(2) 701-708 (2010))
- an increase in hydrophobicity, arising from a decreased ratio of surface-bound oxygen produced by the heat-treatment process, is considered to be responsible for the increase in corrosion resistance. (Journal of Power Sources, 195(9) 2623-2627 (2010))
- The IrO2 was shown to behave as a catalyst for water electrolysis, thereby removing water from the catalyst layer, which promoted electrochemical carbon corrosion (Journal of the American Chemical Society, 132(42) 14700-14701 (2010))
- PPy-coated CNTs are a promising catalyst support to improve both the performance and durability of PEM fuel cells. (International Journal of Hydrogen Energy, 36(18), 11564-11571 (2011))
- the functionalization of CNF with PCA improves the distribution and loading of Pt as well as reduces the sintering of Pt particles without damaging their surface structure.(Advanced Functional Materials, 21(20), 3954-3960 (2011))
- the functionalization of CNF with PCA, the noncovalent functionalization agent, improves the distribution and loading of Pt as well as reducing the sintering of Pt particles (Advanced functional materials, 21(20), 3954-3960, 2011)
- Noncovalent functionalization can be applied to the support of catalyst for URFC.
- The addition of Ir-based water electrolysis catalysts to the catalyst layer in polymer electrolyte membrane fuel cells was examined as a promising approach for preventing electrochemical carbon corrosion under severely corrosive conditions. (International Journal of Hydrogen Energy, 37(3), 2455-2461, 2012)
- Electrochemical carbon corrosion occurring in a high temperature proton exchange membrane fuel cell (HT-PEMFC) operating under non-humidification conditions was investigated by measuring CO2 generation using on-line mass spectrometry and comparing the results with a low-temperature proton exchange membrane fuel cell (LT-PEMFC) operated under fully humidified conditions. (International Journal of Hydrogen Energy, 37(14), 10844-10849 2012 , 대한민국 특허 출원 10-2012-0099408)
- The addition of a small amount of Al2O3 (6 wt%) to the catalyst layer of high temperature-polymer electrolyte membrane fuel cells (HT-PEMFCs) using phosphoric acid-doped membranes was proved to be an effective way to increase durability and performance. (Journal of Materials Chemistry A, 1 (7), 2578 - 2581, 2013)
- Achievements of stability and performance in HT-PEMFC can also be applied to URFC fuel cell mode
- We have developed layered electrode structure of IrO2/Pt/IrO2 to prevent GDL from contact with Pt, which causes corrosion of GDL, and we improved durability of URFC electrode. (Journal of The Electrochemical Society, 161 (6) F729-F733 ,2014)
- To increase corrosion resistivity of carbon support, hydrophobic coating(DTS coating) is employed to reform carbon support from hydrophilic to hydorophobic. The reformed carbon support is applied as support for fuel cell catalyst and it showed increased durability. (Journal of Power Sources, 274, 11401146(2015)
○ Basic research on catalyst for URFC
- The highly branched structure of the Ir dendrites with a particle size of ~10 nm provides an increased active facet area resulting in enhanced activity toward OER. (Catalysis Communications, 12(6) 408-411 (2011))
- the P-CNF based catalyst with the highest edge plane exposure has the highest ORR activity despite having the smallest surface area (International Journal of Hydrogen Energy, 36(14), 8181-8186 (2011))
- The heat treatment of alloy nanoparticles to improve their catalytic properties generally results in severe sintering. In this study, we report a new synthetic process of silica encapsulation to inhibit the sintering of Pt3Co1 alloy particles during heat treatment at high temperature. (Journal of Materials Chemistry, 22(30), 15215-15220 , Current Applied Physics,13(1), 130-136, 2013)
- When the Pt nanoparticles are shape-controlled in a dendritic form, the Pt nanoparticles exhibit a high mass activity that is nearly twice as high as the commercial Pt/C catalyst for the oxygen reduction reaction. (International Journal of Hydrogen Energy ,38(17), 7126-7132, 2013)
- Nitrogen-doped carbons were synthesized using a hydrothermal reaction of aqueous glucose solution in the presence of ethylenediamine as a nitrogen source. (Journal of Applied Electrochemistry, 43(5), 553-557, 2013)
- We have suggested novel synthetic route for fabrication of Pt-alloy catalyst which prohibits growth of particle size during heat treatment, which is necessary to increase degree of alloy, by applying polypyrrole as protective coating. Journal of Materials Chemistry A, 2(30), 11635-11641, 2014)
- By using hydrothermal method, we have produced N-carbon cataylsts which uses ethylene diamine(ED) as nitrogen source. (Journal of Applied Electrochemistry, 43(5), 553-557, 2013)
- Making N-carbon catalyst using ionic liquid with high nitrogen content as precursor. (Applied Catalysis B: Environmental, 158 355-360,2014)
- N-carbon catalysts for the oxygen reduction reaction (ORR) were synthesized using the pyrolysis of melamine-based polymer with high N content coated carbon black in the presence of cobalt. (Journal of the Electrochemical Society, 162(7), F744-F749 (2015)
- Non-Pt catalyst can be applied to URFC catalyst to reduce the usage of precious metal.
○ Unit cell test of URFC
- Established URFC unit cell test system and tested
- Catalyst for oxygen electrode : fabricated sandwich shaped electrode with ratio of Pt black : IrO2 = 5:5
- Catalyst loading : 1.5mg/cm2 (Final goal : usage of precious metal 1.5mg/cm2, acheived)
- Fuel Cell mode : 0.75V at 0.5A/cm2 (Final goal : 0.75V at 0.5A/cm2, achieved)
- Electrolysis mode : 1.57V at 0.5A/cm2 (Final goal: 1.60V at 0.5A/cm2, over achieved)
○ Stability test of URFC
- Stability test was carried out for 700hrs. (final target : less than 15% loss in performance)
- Fuel Cell mode : 14.8% loss (Final goal : over achieved)
- Electrolysis mode : 12.3% loss (Final goal : over achived)
(출처 : SUMMARY 11~13p)
목차 Contents
- 표지 ... 1제출문 ... 2보고서 요약서 ... 3요약문 ... 5SUMMARY ... 10CONTENTS ... 15목차 ... 16제 1 장 연구개발과제의 개요 ... 17 제 1 절 연구개발의 배경 및 필요성 ... 17 1. 연구개발의 배경 ... 17 2. 현 기술의 문제점 ... 21 3. 연구개발의 기술·경제·사회적 젓요성 ... 21 제 2 절 연구개발의 목표 ... 24제 2 장 국․내외 기술 개발 현황 ... 25 제 1 절 국·내외 개발현황 ... 25 1. 세계적 수준 ... 25 2. 국내 수준 ... 25 3. 국내·외 연구현황 ... 25 제 2 절 지금까지의 연구개발 실적 ... 26 제 3 절 연구결과의 앞으로의 전망 ... 28제 3 장 연구 개발 수행 내용 및 결과 ... 30 제 1 절 이론적, 실험적 접근방법 ... 30 제 2 절 본 과제의 추진 체계 및 전략 ... 35 제 3 절 주요 연구 결과 ... 39제 4 장 목표 달성도 및 관련분야에의 기여도 ... 79 제 1 절 연구성과현황표 ... 79 제 2 절 연구개발목표의 달성도 ... 90 제 3 절 평가의 착안점에 따른 목표 달성도에 대한 자체 평가 ... 92 제 4 절 관련분야의 기술발전에의 기여도 ... 93 1. 기술적 측면 ... 93 2. 경제·산업적 측면 ... 95 3. 사회·문화적 측면 ... 96제 5 장 연구개발성과의 활용계획 ... 98 제 1 절 추가연구의 필요성 ... 98 제 2 절 연구개발결과의 활용방안 ... 99 제 3 절 기대성과 ... 99 1. 기술적 측면 ... 99 2. 경제적·산업적 측면 ... 100제 6 장 연구개발과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 101 제 1 절 일체형 재생 연료전지 연구개발 기술정보 ... 101제 7 장 연구시설ㆍ장비 현황 ... 105제 8 장 참고문헌 ... 107끝페이지 ... 107
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