초록 ▼

○ 본 연구에서는 사용후핵연료의 파이로 기반 재활용으로 미국에 실증된 WIPP 중준위폐기물처분장과 대등한 안전성을 달성하는 PyroGreen공정의 타당성을 검증하는 것을 목표로 하고 제1단계에서 lab-scale의 공정검증과 제2단계에서 pilot-scale의 공정 검증을 완료하는 것을 주요 내용으로 함.
○ Lab-scale의 검증에서 국내외 실험 DB로써 상세평가용 정밀전산모델을 검교정하여 공정도와 세부 물질수지를 평가하였고 이를 바탕으로 PyroGreen 백서를 작성하여 참여기관인 한국원자력연구원과 한국과학기술원이 독립

○ 본 연구에서는 사용후핵연료의 파이로 기반 재활용으로 미국에 실증된 WIPP 중준위폐기물처분장과 대등한 안전성을 달성하는 PyroGreen공정의 타당성을 검증하는 것을 목표로 하고 제1단계에서 lab-scale의 공정검증과 제2단계에서 pilot-scale의 공정 검증을 완료하는 것을 주요 내용으로 함.
○ Lab-scale의 검증에서 국내외 실험 DB로써 상세평가용 정밀전산모델을 검교정하여 공정도와 세부 물질수지를 평가하였고 이를 바탕으로 PyroGreen 백서를 작성하여 참여기관인 한국원자력연구원과 한국과학기술원이 독립 검증을 수행함. 그 결과 PyroGreen 혁신기술의 실험실 규모 달성 현실성이 검증되었음. 다만 실용화를 위해 공정속도, hot-cell 조업성 및 분석기술 개선이 요구되었음.
○ 이에 따라 제2단계 Pilot-scale의 검증에서 공정속도, 조업성 및 분석기술 개선 및 검증을 위한 습식 모사실증을 수행하고 국내독립 검증과 함께 Lab-scale에 대한 국제자문검증을 수행할 예정임.
○ 제1단계 검증에서 혁신적인 Pyro공정 상세분석모델 검교정, 잠복누설방지용 세라믹 기술 개발, 민감물성 생산용 원자스케일모델개발, 최종폐기물 유리화공정 실증, Zr hull정련기술개발에 성공함.
○ 원자스케일의 Ab-initio 모델을 이용하여 용융염 내 악티나이드 원소의 열역학 및 동역학적 물성 예측 및 실험결과와의 검증에 성공함. 본 개발기술로써 파이로기술의 혁신적 발전이 기대됨.
○ 파이로 공정용 세라믹소재별 열충격 안정화 기술을 개발하고 액체금속 반응용기의 표면기공을 개질한 알루미나를 개발함. 이로써 공정 설비내면의 미량원소 잠복유실의 획기적 저감이 가능함.
○ PyroGreen 최종 중준위폐기물에 고유한 조성에 최적화된 붕규산계 유리화 공정을 개발하고 장기 침출성능을 평가하여 중준위화 처분 안전성 입증기술 개발을 위한 자료로 활용됨.

(출처 : 보고서 요약서 3p)

Abstract ▼

Ⅳ. PROJECT RESULTS
To verify the goal of 2nd study, conversion of SNF to ILW, generation of material property using pryroprocess computational analysis, experimental data, and atomic scale computational modeling, improvement of surface crucible and development of laser treatment and virification

Ⅳ. PROJECT RESULTS
To verify the goal of 2nd study, conversion of SNF to ILW, generation of material property using pryroprocess computational analysis, experimental data, and atomic scale computational modeling, improvement of surface crucible and development of laser treatment and virification method were carried out. Also mass flow sheet of PyroGreen and its white paper was made which is satisfing the WIPP site criteria. The long term environmental impact and risk evaluation was done to verify the feasibility of PyroGreen and concluded the DF goal for each nuclide. Especially the analysis model which was developed by this study was used to assess the recovery factor of each process. Also, hide out in facility process and leakage from voloxidation process was considered. As a result, TRU DF 20,000, Tc and I DF 50, Cs and Sr DF 300 was proved that these are achievable. KEARI and KAIST verified this so that the main goal of 1st study was accomplished.
REFIN, 1D time-dependant electrochemical code, is used to simulate mass transfer and electrochemical behavior at PyroRedSox. To validate the REFIN in PyroRedSox, CRIEPI experiment is benchmarked. It is well matched between experimental modeling results.
For zone refining, it is calculated that salt recovery rate according to distribution coefficient and process number. Also, hydrodynamic behavior is investigated. In case that salt recovery rate at 90% and distribution coefficient at 0.01, it is showed that two times are enough to remove Cs from salt.
For electrolytic reduction, tertiary current distribution is considered in RCH cell system. In detail, it is simulated that current density distributions on kinematic viscosity, diffusivity, electrical conductivity. 3D modeling is conducted by using 2D simulation results for initial condition of 3D model.
For electrorefining process analysis, development of the REFIN-S computer code is completed. REFIN-S is a 1-D mass transport analysis computer model with the capability of describing anodic dissolution which is known to be the rate-limiting step in electrorefining. Also, a 3-D physics-based electrorefiner model was developed with the capability to describe 3-D time-dependent changes of element concentration and mass transport in the boundary-layer based on Butler-Vomer equation.
For predicting thermodynamic and kinetic material properties in molten LiCl-KCl salt, multi-scale computational procedures are developed. Especially, it is verified that experimentally measured chemical activity (coefficients) are well agreed with our calculations. Thermodynamically plausible mechanisms of electrorefining process of U, Pu on W(110) surface were identified.
For development of reliability of crucible materials for pyroprocess, the thermodynamic stability of ceramic materials with liquid bismuth cathode using HSC Chemistry software were secured. The ceramic crucibles using wettability test evaluated. The material properties DB for finite-element analysis of ceramic materials under thermal fatigue secured. Reliability evaluation of laser treated alumina sample were performed.
For feasibility assessment on vitrification for PyroGreen wastes, it is analyzed that physical properties of rare earth oxides waste separated from the molten salt in PyroGreen process. Rare earth oxides are considered for eight cases which are Y, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd oxides. Finally, it is verified that the rare earth wastes generated in PyroGreen process can be vitrified using borosilicate glass.

(출처 : SUMMARY 15~16p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 제 출 문 ... 2
• 보고서 요약서 ... 3
• 요 약 문 ... 4
• SUMMARY ... 11
• CONTENTS ... 18
• 목차 ... 20
• 표목차 ... 22
• 그림목차 ... 24
• 제 1 장 연구개발과제의 개요 ... 28
• 제 1 절 연구개발 목표 및 방법 ... 28
• 제 2 절 연구개발 필요성 ... 32
• 제 2 장 국내외 기술개발 현황 ... 34
• 제 1 절 국외 기술개발 현황 ... 34
• 제 2 절 국내 기술개발 현황 ... 42
• 제 3 장 연구개발수행 내용 및 결과 ... 47
• 제 1 절 사용후핵연료 중준위화 기술개발 및 검증 연구 ... 47
• 1. PyroGreen 공정 예비해석 ... 47
• 2. 파이로그린(PyroGreen) 백서 발간 ... 68
• 제 2 절 파이로 용융염폐기물 중준위화 기술성 평가 ... 83
• 1. 중준위화 후보기술 도출, 기초시험 및 평가 ... 83
• 2. 처분안전성 평가를 통한 파이로 용융염페기물 중준위화 타당성 검토 ... 91
• 제 3 절 전해정련 공정 해석 및 중준위화 검증 ... 99
• 1. 1차원 전해정련 코드 개발 ... 99
• 2. 3차원 전해정련 코드 개발 ... 108
• 3. 용융염 내 이온의 거동 연구를 통한 데이터 도출 ... 113
• 제 4 절 Ab-initio 및 Multi-scale 전산을 이용한 용융염 물성예측 및 예비 검증 모델 수립 ... 120
• 1. 용융염 내 우라늄의 Database ... 120
• 2. 용융염 내 플루토늄의 Activity coefficient ... 126
• 제 5 절 파이로 반응 용기 재료 신뢰성 연구 ... 129
• 1. 도가니 파괴 오염시나리오 ... 129
• 2. LCC용 세라믹 소재와 LBC용 세라믹 소재 비교 ... 130
• 3. 표면 처리 도가니 소재 안정성 ... 137
• 제 6 절 파이로그린 공정 폐기물 유리화 타당성 연구 ... 139
• 1. 폐기물 특성 분석 ... 139
• 2. 폐기물 유리화 타당성 평가 ... 142
• 3. 폐기물 최적 유리조성 개발 ... 147
• 제 7 절 PyroGreen 공정에 대한 독립 검증 결과 ... 150
• 1. 한국원자력연구원의 PyroGreen 검증결과 ... 150
• 2. 한국과학기술원의 검증결과 ... 154
• 제 4 장 목표달성도 및 관련분야에의 기여도 ... 163
• 제 5 장 연구개발결과의 활용계획 ... 169
• 제 6 장 연구개발과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 172
• 제 7 장 참고문헌 ... 174
• 끝페이지 ... 182