보고서 정보
주관연구기관 |
명지대학교 산학협력단 MyongJi University |
연구책임자 |
정지철
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보고서유형 | 최종보고서 |
발행국가 | 대한민국 |
언어 |
한국어
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발행년월 | 2016-06 |
과제시작연도 |
2015 |
주관부처 |
미래창조과학부 Ministry of Science, ICT and Future Planning |
등록번호 |
TRKO201700010173 |
과제고유번호 |
1711023272 |
사업명 |
신진연구자지원 |
DB 구축일자 |
2017-10-12
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키워드 |
촉매반응.사이클로알칸.수소발생.담체.액체 유기 수소화물.담체.코어-쉘 구조.차량탑재용.반응기.Catalytic reaction.Dehydrogenation.Cycloalkane.Hydrogen evolution.On-board.Core-shell structure.Support.Liquid organic hydride.Reactor.
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DOI |
https://doi.org/10.23000/TRKO201700010173 |
초록
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□ 연구의 목적 및 내용
수소에너지가 미래의 청정에너지원으로 대두됨에 따라 수소의 안전한 수송 및 저장·방출 기술이 요구되고 있다. Cycloalkane은 촉매를 사용하여 화학적으로 수소를 안정적으로 저장·방출할 수 있으며, 상온에서 액체로 존재하기 때문에 기존에 구축된 인프라를 활용할 수 있어 안전한 운송수단으로서도 주목받고 있다.
본 연구에서는 cycloalkane계 물질인 bicyclohexyl을 이용하여 탈수소화 반응에 유용한 촉매를 개발하고,이를 통한 수소발생용 촉매공정을 구축하고자 하였다. 반응물로는 b
□ 연구의 목적 및 내용
수소에너지가 미래의 청정에너지원으로 대두됨에 따라 수소의 안전한 수송 및 저장·방출 기술이 요구되고 있다. Cycloalkane은 촉매를 사용하여 화학적으로 수소를 안정적으로 저장·방출할 수 있으며, 상온에서 액체로 존재하기 때문에 기존에 구축된 인프라를 활용할 수 있어 안전한 운송수단으로서도 주목받고 있다.
본 연구에서는 cycloalkane계 물질인 bicyclohexyl을 이용하여 탈수소화 반응에 유용한 촉매를 개발하고,이를 통한 수소발생용 촉매공정을 구축하고자 하였다. 반응물로는 bicyclohexyl과 물리화학적 성질이 유사한 손쉽게 구할 수 있고 공정의 경제성 측면에서 유리한 decalin을 이용하였다. 촉매 활성성분을 고 분산시키기 위해 표면적이 넓고 우수한 내구성을 갖는 중형기공체 담체를 제조하고, 고효율의 활성과 경제성을 위해 백금과 전이금속의 복합금속물질을 활성성분으로 가지는 촉매를 합성하였다. 또한 decalin의 효과적인 탈수소화 반응을 위해 Liquid film state reaction/Wet dry multiphase system의 반응시스템을 설계하고 반응온도, 반응기 크기, 반응물 유입 속도 등 공정변수를 설정하여 최적의 공정조건을 확립하고자 하였다.
□ 연구결과
① 탈수소화 반응에 높은 효율을 가지는 중형기공성 담체의 제조
백금 촉매의 경우 균일하고 높은 반응성을 갖기 위해서 활성물질의 고분산은 중요한 요인으로 작용한다.
물리·화학적 특성이 다른 carbon aerogel(CA), mesocellular carbon (MC)을 각각 제조하고 상용 activated carbon(AC)을 함께 비교한 결과, carbon aerogel의 중형기공이 가장 잘 발달되었으며, 본 반응에 효율적으로 담체로 활용 가능함을 확인하였다. 그러나 상용 활성탄에 비해 상대적으로 낮은 비표면적을 갖는다는 carbon aerogel의 문제점을 보완하기 위해 화학적 활성화 방법을 통해 보다 넓은 비표면적을 지니도록 증진시켰다.
② 우수한 활성과 경제성을 가지는 활성물질 제조 및 담지법 개발
백금입자의 고분산을 위해 일반적으로 이용되는 침전법과 함침법과의 비교를 위하여 이온교환법과 Polyol 방법을 이용하여 촉매를 제조하였다. 산 처리를 통해 담체의 표면에 작용기를 형성한 뒤 금속 전구체의 양이온간의 이온교환을 통해 제조되는 이온교환법과 에틸렌글리콜을 환원제 및 용매로 사용하여 마이셸 구조의 금속 전구체 형태를 이용하여 백금을 탄소 담체 위에 담지하는 Polyol 방법은 기존에 주로 이용되었던 방법에 비하여 백금입자가 고분산된다는 것을 물리적 특성 분석을 통해 확인하였고, 그 결과 본 반응에서 더 좋은 활성을 나타내는 것을 확인하였다. 그러나 귀금속인 백금을 사용하기 때문에 경제적인 한계를 보완해야 할 필요성이 제기되었다. 따라서 백금의 함량을 최소화하고 전이금속을 최대한 활용하여 기존 백금촉매의 활성을 그대로 유지하되 경제성을 높이기 위해 구리입자의 표면에 백금이 싸인 형태의 Pt@Cu core-shell 입자를 촉매를 제조를 시도 하였다. 함침법을 이용하여 담체에 구리 입자를 담지한 뒤 금속의 이온화 경향을 통해 백금 이온과 구리 입자간의 치환반응을 유도하여 core-shell 입자를 합성하였으며, 이를 통해 본 반응에 우수한 활성을 보이는 경제적인 촉매합성이 가능함을 확인하였다.
③ 효율적인 반응시스템 설계
Cycloalkane 계 물질을 다양한 촉매 하에 반응시켜 효율적이고 안전한 수소의 저장·방출 성능을 보여주는 촉매반응 공정개발을 위하여 참고 문헌을 토대로 이에 맞는 반응공정을 설계하고 실험초기조건을 확립하였다. 또한 본 연구에서 가장 중요하게 작용하는 변수 중 하나는 반응물과 촉매의 양 비율이다. Liquid film state에서 진행되어야 우수한 활성을 보인다는 기존의 문헌에 따라서 반응물과 촉매 간의 적절한 비율을 선정하는 것이 매우 중요하다. 따라서 본 반응에서는 상용 백금촉매를 이용하여 반응물/촉매 양 비율이 촉매활성에 미치는 영향을 조사하였고, 이를 통해 liquid film state 반응 시스템을 구축하였다. 이외에도 다양한 반응변수의 최적화 관련 연구를 수행하였다.
□ 연구결과의 활용계획
Cyclohexane계 물질의 탈수소화 반응은 반응물이 상온에서 액체로 존재하기 때문에 기 구축된 오일탱크와 탱크로리 같은 인프라를 활용할 수 있어서 수소에너지기반 차량에 수소를 공급하기에 적합한 수단으로 기대된다. 본 연구를 통하여 고효율의 촉매공정을 통한 수소생산의 가능성을 확인하였으나, 직접 차량탑재용 탈수소화 반응공정 개발을 위해서는 아직 수소의 생산속도, 반응온도, 반응기 타입 등 해결해야할 문제가 많은 것으로 예상된다. 본 연구자는 지금까지의 연구를 통해서 지속적으로 cyclohexane계 물질의 탈수소화 촉매공정에 관한 연구를 수행할 예정이다. 또한 본 연구를 통해 획득한 고분산 나노금속 촉매제조에 관한 노하우를 향후 다양한 촉매공정 연구에도 활용할 수 있을 것으로 기대된다.
( 출처 : 요약문 4p )
Abstract
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□ Purpose&contents
Hydrogen as an energy carrier is environmentally friendly, versatile. However, barriers like the storage density and efficient supply still remain to be considered for the application of this clean energy. One promising candidate technique is to apply the cycloalkane as energy
□ Purpose&contents
Hydrogen as an energy carrier is environmentally friendly, versatile. However, barriers like the storage density and efficient supply still remain to be considered for the application of this clean energy. One promising candidate technique is to apply the cycloalkane as energy storage medium because of its high hydrogen storage density, facile reversibility and convenient transportation. In this study, decalin was used for a hydrogen storage-evolution medium. Efficient catalysts were prepared using various techniques to accelerate this reaction and achieve a high conversion of cycloalkane. Therefore, we tried to develop efficient catalysts for dehydrogenation of decalin, and then, establish a catalytic process for hydrogen evolution. The final goal of this research is to develop high-performance catalytic process for on-board hydrogen evolution through dehydrogenation of cycloalkane.
□ Result
① Preparation of efficient supports for the reaction
In case of platinum catalysts, dispersion is one of the most important factors in obtaining a high catalytic activity in various reaction. For such a reason, carbon aerogel (CA), mesocellular carbon (MC) were prepared and compared with commercial activated carbon. As a result, carbon aerogel was found to be efficient support for this reaction due to its well-developed mesoporous structure. Moreover, in order to overcome the drawback of carbon aerogel, we employed a chemical activation method to enhance the specific surface of carbon aerogel.
② Advance method for obtaining highly dispersed Pt catalysts
Pt/C catalysts were prepared by advanced method such as ion-exchanged method, polyol method and they were compared with the Pt/C catalysts prepared by conventional methods such as impregnation and precipitaion method. It was confirmed using the physical characterization analysis that Pt/C prepared by the advanced method has higher platinum dispersion than those prepared by conventional methods. Accordingly, the advanced method were found to be efficient in preparing highly dispersed Pt catalysts for this reaction.
Furthermore, Pt@Cu core-shell catalysts were also prepared using the ionic tendency between platinum ion and copper particle to maximize the utilization of noble platinum. Through this work, we confirmed that cost-effective Pt catalysts for this reaction could be successfully synthesized using the core-shell structure.
③ Efficient reaction system
We tried to establish the optimal reaction conditions. In particular, ratio of reactant to catalyst was very important so that the reaction could proceed under the condition of liquid film state reaction. In addition, the effects of various reaction parameters on the hydrogen evolution were intensively investigated.
□ Expected Contribution
Cycloalkane is one of the promising candidate materials for hydrogen storage and supply system. Through this work, we confirmed the feasibility of cycloalkane dehydrogenation over platinum based catalyst to supply hydrogen to fuel cell vehicle. Also, it is expected that the developed techniques for the preparation of efficient Pt catalysts in this work can be applied to various noble metal catalysts for important heterogenous catalytic reaction.
( 출처 : SUMMARY 5p )
목차 Contents
- 표지 ... 1목차 ... 2연구계획 요약문 ... 3연구결과 요약문 ... 4 한글요약문 ... 4 SUMMARY ... 5연구내용 및 결과 ... 6 1. 연구개발과제의 개요 ... 6 2. 국내외 기술개발 현황 ... 7 3. 연구수행 내용 및 결과 ... 10 4. 목표달성도 및 관련분야에의 기여도 ... 17 5. 연구결과의 활용계획 ... 18 6. 연구과정에서 수집한 해외 과학기술 ... 18 7. 참고문헌 ... 19 8. 연구성과 ... 21 9. 국가과학기술지식정보서비스에 등록한 연구시설‧장비 현황 ... 22 10. 연구개발과제 수행에 따른 연구실 등의 안전조치 이행실적 ... 22끝페이지 ... 24
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