초록 ▼

화학반응을 촉진하는 촉매의 작용 및 그 메커니즘은 화학의 가장 중요한 주제 중의 하나이다. 촉매 개발이 체계적으로, 과학적인 근거 하에 이루어진 경우는 매우 드문 바, 대부분 시행착오나 우연에 의하여 발견된 경우가 많았으나, 촉매 작용에 대한 실험 및 이론연구 방법론의 발달로 최근 촉매의 작용 메커니즘에 대한 관심은 폭발적으로 증가하였다. 1980년대 이후에 유기합성에 신기원을 가져온 유기 금속화합물의 반응 메커니즘 및, 전통적인 금속표면의 촉매작용이 물리화학적인 연구를 통하여 분자 수준에서 알려지고 있는 바, 이것은 체계적인 촉매

화학반응을 촉진하는 촉매의 작용 및 그 메커니즘은 화학의 가장 중요한 주제 중의 하나이다. 촉매 개발이 체계적으로, 과학적인 근거 하에 이루어진 경우는 매우 드문 바, 대부분 시행착오나 우연에 의하여 발견된 경우가 많았으나, 촉매 작용에 대한 실험 및 이론연구 방법론의 발달로 최근 촉매의 작용 메커니즘에 대한 관심은 폭발적으로 증가하였다. 1980년대 이후에 유기합성에 신기원을 가져온 유기 금속화합물의 반응 메커니즘 및, 전통적인 금속표면의 촉매작용이 물리화학적인 연구를 통하여 분자 수준에서 알려지고 있는 바, 이것은 체계적인 촉매의 설계 및 개발을 가능하게 하고 있다. 한편, 20세기 중반 이후 생물학적촉매, 즉 효소의 생리학적 작용이 알려진 이후 촉매에 대한 연구가 체계를 갖추어지기 시작하여, 특히 생반응, 유기반응 및 표면반응의 반응중간체(intermediate) 및 전이상태의 구조에 대한 물리화학적 연구를 통하여 그 메커니즘이 실험적, 이론적으로 구명되기 시작하였다.
최근에 환경친화적인 화학반응 및 합성법에 대해 화학계 큰 관심을 나타낸 바, 금속원소가 포함되지 않는 간단한 유기/생분자 및 이온성액체(ionic liquid)의한 반응의 촉진 가능성에 대한 연구가 매우 바람직한 것으로 인식되고 있다. 간단한 유기분자가 화학반응에 촉매로 사용되는 예는 이미 1960년 대에 알려진 바있으나, 유기금속촉매에 비하여서는 그 연구 예가 현저하게 드물었다. 예를 들면, 필수 아미노산 중의 하나인 프롤린이 비대칭 알돌반응의 촉매로서 작용한다는 사실이 최근에 알려져 학계의 비상한 관심을 끌고있다. 이온성액체는 금속원소를 포함하지 않고 휘발성이 거의 없어서 매우 안전하며, 값이 싸며 양이온, 음이온의 구조에 따라 다양한 성질을 가질 수 있어서 유기반응의 용매로 많은 주목을 받은 바, 최근에는 유기반응을 촉진하는 기능이 있음이 알려지고 있다. 유기/생분자 및 이온성액체의 촉매작용 메커니즘에 대한 연구는 기초과학의 중요한 주제가 될 뿐 아니라, 실제로 촉매의 설계를 가능하게 하여 촉매의 체계적, 경제적, 효율적인 개발에 크게 기여할 수 있다.
본 연구에서는 용매가 촉매로 작용하는 예를 중심으로, 그 메커니즘 연구를 수행하였다. 유기 용매 및 이온성액체는 유기금속촉매에 비하여 많은 장점을 가지고 있는 바, 전통적인 유기화학에서 생각할 수 없었던 반응경로를 가능하게 한다. 전통적인 반응 메커니즘의 개념에 의하면, 양성자성 용매와 금속양이온은 SN2 반응을 저해하는 것으로 알려져 있는 바, amyl alcohol 또는 t-butanol 중에서 CsF가 불소화반응을 수 시간 이내에 90 % 이상의 yield로 일으키는 현상을 전혀 설명할 수 없다. 본 연구실의 양자화학적 연구에 의하여 구명된 메커니즘에 의하면, 용매인 거대알콜은 Cs+에 루이스 염기로 작용하며, 친핵체인 F-는 이온쌍인 Cs+F-로서 반응하는 바, 이것은 SN2 반응 메커니즘에 대한 새로운 관점이다. 또한, 이 반응은 알콜에 의해 촉진되는, 일종의 유기촉매작용이며, 이온쌍에 의한 SN2 반응은 오직 분자 수준의 정밀하고도 체계적인 양자화학적 연구로서만 구명될 수 있다. 본 연구에서는 실험적으로 관찰된 용매의 반응촉진에 대한 결과를 양자화학적 방법에 의하여 메카니즘적으로 구명하고, 이로부터 얻어진 통찰을 기반으로하여 더 효율이 좋은 용매를 예측, 구현하였다. 첫째로, 가장 간단하며 흔한 용매인 물(H2O)에 의해 촉진되는 생분자의 이성화 과정을 조사하여, 아미노산 및 핵산염기들의 수용액 중의 이성체 분포를 설명하였다. 둘째, 양성자성 용매인 알콜이 SN2 반응을 촉진시키는 경우를 구명하고, 이보다 더 효율이 좋은 용매를 예측하였다. 셋째로, 이온성액체(ionic liquid)들에 의한 반응촉진을 구명하고 예측하였다.
(출처: 연구결과 요약문 4p)

목차 Contents

• 표지 ... 1목차 ... 3Ⅰ. 연구결과 요약문 ... 4Ⅱ. 연구내용 및 결과 ... 5 1. 연구과제의 개요 ... 5 2. 국내외 기술개발 현황 ... 5 3. 연구수행 내용 및 결과 ... 6 4. 목표 달성도 및 관련 분야에의 기여도 ... 9 5. 연구결과의 활용계획 ... 9 6. 연구과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 9Ⅲ. 연구성과 ... 10끝페이지 ... 16