초록 ▼

원자력 산업이 성장함에 따라 발전소에서 발생하는 사용 후 핵연료와 방사성 폐기물의 안전하고 효율적인 관리가 중요하게 인식되고 있다. 이 과제의 목표는 첨단 레이저 분광 시스템을 구축하여 악티나이드 화학종을 규명하고, 사용 후 핵연료 내 악티나이드 정량분석기술을 개발함으로써 국내 악티나이드 화학의 연구기반을 확립하는 것이다. 사용 후 핵연료는 악티나이드 원소를 포함하고 있으므로, 핵연료주기와 관련된 연구 또는 기술개발을 위해서는 악티나이드 화학에 대한 이해가 필요하다. 특히, 고준위 방사성 폐기물 관리 · 처분 기술 및 조사핵연료 화

원자력 산업이 성장함에 따라 발전소에서 발생하는 사용 후 핵연료와 방사성 폐기물의 안전하고 효율적인 관리가 중요하게 인식되고 있다. 이 과제의 목표는 첨단 레이저 분광 시스템을 구축하여 악티나이드 화학종을 규명하고, 사용 후 핵연료 내 악티나이드 정량분석기술을 개발함으로써 국내 악티나이드 화학의 연구기반을 확립하는 것이다. 사용 후 핵연료는 악티나이드 원소를 포함하고 있으므로, 핵연료주기와 관련된 연구 또는 기술개발을 위해서는 악티나이드 화학에 대한 이해가 필요하다. 특히, 고준위 방사성 폐기물 관리 · 처분 기술 및 조사핵연료 화학시험 관련 기술을 개발하기 위해서는 수용액 내 악티나이드 화학종 규명 연구, 그리고 사용 후 핵연료 내 악티나이드 정량분석기술 개발이 필수적이다. 이 보고서에는 (1) 시간분해 레이저 형광 분광 시스템 이용한 극미량 악티나이드 화학종 규명기술 개발, (2) 레이저 광음향 분광학 시스템 이용한 악티나이드 화학종 규명기술 개발, (3) LIBD를 이용한 악티나이드 용해반응 동적거동 조사, (4) LIBD를 이용한 지하수내 나노입자 분석기술 개발, (5) LWCC를 이용한 플루토늄 착물 화학종 규명, (6) LIBS를 이용한 악티나이드 성분 분석기술 개발, (7) 휴믹 물질과 악티나이드 화학반응 규명 (8) 분광학 방법을 이용한 우라늄-리간드 용존 착물 화학종 규명기술 개발, (9) 금속산화물 계면 악티나이드 화학종 규명 기술 개발 등 악티나이드 화학 관련 연구를 수행한 결과를 정리하였다.

(출처 : 서지정보양식 606p)

Abstract ▼

A demand for the safe and effective management of spent nuclear fuel and radioactive waste generated from nuclear power plant draws increasing attention with the growth of nuclear power industry. The objective of this project is to establish the basis of research on the actinide chemistry by using h

A demand for the safe and effective management of spent nuclear fuel and radioactive waste generated from nuclear power plant draws increasing attention with the growth of nuclear power industry. The objective of this project is to establish the basis of research on the actinide chemistry by using highly sensitive and advanced laser-based spectroscopic systems. Researches on the chemical speciation of actinides are prerequisite for the development of technologies related to nuclear fuel cycles, especially, such as the safe management of high level radioactive wastes and the chemical examination of irradiated nuclear fuels. For supporting these technologies, laser-based spectroscopies have been applied for the chemical speciation of actinide in aqueous solutions and the quantitative analysis of actinide isotopes in spent nuclear fuels. In this report, results on the following subjects have been summarized.
(1) Development of TRLFS technology for the chemical speciation of actinides,
(2) Development of laser-induced photo-acoustic spectroscopy (LPAS) system,
(3) Application of LIBD technology to investigate dynamic behaviors of actinides dissolution reactions,
(4) Development of nanoparticle analysis technology in groundwater using LIBD,
(5) Chemical speciation of plutonium complexes by using a LWCC system,
(6) Development of LIBS technology for the quantitative analysis of actinides,
(7) Evaluation on the chemical reactions between actinides and humic substances,
(8) Spectroscopic speciation of uranium-ligand complexes in aqueous solution,
(9) Chemical speciation of actinides adsorbed on metal oxides surfaces.

(출처 : BIBLIOGRAPHIC INFORMATION SHEET 607p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 제출문 ... 2
• 보고서 요약서 ... 4
• 요약문 ... 6
• SUMMARY ... 25
• CONTENTS ... 48
• 목차 ... 57
• 표목차 ... 65
• 그림목차 ... 67
• 제1장 연구개발과제의 개요 ... 84
• 제2장 국내·외 기술개발 현황 ... 88
• 제1절 국내 기술개발 현황 ... 88
• 제2절 국외 기술개발 현황 ... 91
• 제3장 연구개발 수행내용 및 결과 ... 96
• 제1절 시간분해 레이저 형광 분광학 시스템 구축 ... 96
• 가. 서론 ... 96
• 나. 실험장치 ... 97
• (1) TRLFS 시스템 구성 ... 98
• (2) 시료 제조 ... 101
• 다. 결과 및 논의 ... 101
• (1) 화학종 규명 감도 ... 101
• (2) 형광 수명 측정 ... 106
• (3) U(VI) 가수분해 화합물의 형광 스펙트럼과 형광 수명 ... 110
• 라. 결론 ... 115
• 제2절 레이저 광음향 분광학 시스템 구축 ... 117
• 가. 서론 ... 117
• 나. 실험장치 ... 118
• (1) 압전체를 이용한 광음향 센서 제작 ... 118
• (2) 광음향 분광 시스템 구성 ... 120
• 다. 결과 및 논의 ... 125
• (1) U(IV) 가수분해 화학종 규명 ... 125
• (2) Pu(VI) 가수분해 화학종 규명 ... 129
• 라. 결론 ... 130
• 제3절 LIBD를 이용한 악티나이드 용해반응 동적거동 조사 ... 136
• 1. 탐사광을 이용한 LIBD 기술 개발 ... 136
• 가. 서론 ... 136
• 나. 연구방법 및 이론 ... 138
• (1) 레이저 유도 플라즈마 발생 ... 138
• (2) 문턱에너지와 파열확률 ... 140
• 다. 실험장치 ... 140
• 라. 결과 및 논의 ... 145
• (1) 플라즈마 섬광을 이용하는 광학적 방법 ... 145
• (2) 플라즈마 충격파를 이용하는 음향학적 방법 ... 152
• (3) 플라즈마 충격파를 이용하는 광학적 방법 ... 159
• 마. 결론 ... 168
• 2. 악티나이드 화합물의 용해도 실시간 측정 및 용해 반응 거동 규명 ... 169
• 가. 서론 ... 169
• 나. 실험 ... 170
• 다. 결과 및 논의 ... 174
• (1) LIBD를 이용한 우라늄(VI) 가수분해물의 용해도 측정 ... 174
• (2) 우라늄 가수분해 화합물의 용해 반응 동적 거동 조사 ... 178
• (3) 방사성 물질 작업구역 내 LIBD 시스템 구축 ... 191
• 라. 결론 ... 197
• 제4절 LIBD를 이용한 지하수 내 나노입자 분석기술 개발 ... 198
• 1. 이동식 LIBD 장치를 이용한 지하수 내 나노 콜로이드 입자 검출 ... 198
• 가. 서론 ... 198
• 나. 실험 ... 199
• (1) 이동식 LIBD 장치의 구성 ... 199
• (2) 레이저빔 특성 ... 200
• (3) 표준 입자 및 지하수 내 콜로이드 입자 시료 제조 ... 200
• 다. 결과 및 논의 ... 205
• (1) 물 시료와 콜로이드 입자 시료의 문턱 에너지 ... 205
• (2) 레이저 유도 플라즈마의 공간분포를 이용한 입자 크기 측정 ... 205
• (3) KURT 지하수 시료의 입자 크기 및 농도 측정 ... 210
• 라. 결론 ... 217
• 2. 나노입자 물성에 따른 LIBD 신호 특성 조사 ... 218
• 가. 서론 ... 218
• 나. 실험 ... 219
• (1) 실험 장치 ... 219
• (2) 시료 준비 ... 219
• 다. 결과 및 논의 ... 222
• (1) 실리카 표준 나노입자의 LIBD 신호 특성 ... 222
• (2) 알루미나 표준 나노입자의 LIBD 신호 특성 ... 228
• (3) LIBD를 이용한 우라늄 가수분해 나노입자 특성조사 ... 236
• 라. 결론 ... 245
• 제5절 LWCC를 이용한 Np, Pu 착물 화학종 규명 ... 246
• 1. LWCC를 이용한 악티나이드 화학종 고감도 검출 ... 247
• 가. 서론 ... 247
• 나. 실험 ... 247
• (1) LWCC 시스템 구축 ... 247
• (2) 악티나이드 표준 시료 제조 ... 249
• 다. 결과 및 논의 ... 250
• (1) 악티나이드 표준 시료 제조 및 산화 상태 유지 ... 250
• (가) 우라늄 표준 시료 ... 250
• (나) 넵투늄 표준 시료 ... 253
• (다) 플루토늄 표준 시료 ... 257
• (2) LWCC를 이용한 악티나이드 화학종 측정 ... 257
• (가) LWCC 시스템의 특성 조사 ... 257
• (나) 고감도 LWCC 시스템의 검출한계 측정 ... 264
• 라. 결론 ... 268
• 2. Pu(VI) 가수분해 화학종의 안정도 ... 269
• 가. 서론 ... 269
• 나. 실험 ... 270
• (1) 시료 ... 270
• (2) 흡수분광법 ... 271
• 다. 결과 및 논의 ... 272
• (1) 플루토늄 이온의 정량분석 ... 272
• (2) pu(VI) 가수분해 화학종의 안정도 ... 272
• (3) 플루토늄의 산화환원 반응 ... 280
• 라. 결론 ... 284
• 3. 산화분위기에서 Pu(VI) 가수분해 화학종 규명 ... 285
• 가. 서론 ... 285
• 나. 실험 ... 286
• (1) 시료 준비 ... 286
• (2) 산화환원전위 측정 ... 287
• (3) 흡수분광법 ... 287
• 다. 결과 및 논의 ... 287
• (1) Pu(VI) 산화상태 유지 ... 287
• (2) 흡수분광법을 이용한 Pu(VI) 가수분해 화학종 규명 ... 289
• (가) Pu(VI) 가수분해 화학종의 최대 흡수 파장 및 반너비 ... 291
• (나) Pu(VI) 가수분해 화학종의 몰흡광계수 ... 293
• (3) Pu(VI) 가수분해 화학종의 형성상수 ... 298
• (4) Pu(VI) 가수분해 화합물의 용해도곱 상수, log*Ks,0(이미지참조) ... 301
• 라. 결론 ... 304
• 4. Np(IV) 삼성분 착물 화학종 규명 ... 305
• 가. 서론 ... 305
• 나. 실험 방법 ... 305
• 다. 결과 및 논의 ... 305
• (1) pH에 따른 PDA 흡수스펙트럼의 변화 ... 305
• (2) 유사체로서 U(IV)의 삼성분 착물 화학종 규명 ... 306
• 라. 결론 ... 311
• 제6절 LIBS를 이용한 악티나이드 성분 분석기술 개발 ... 312
• 1. LIBS를 이용한 유리시료 내 Sr, U 정량 분석 ... 312
• 가. 서론 ... 312
• 나. 실험장치 ... 313
• 다. 결과 및 논의 ... 316
• (1) 레이저 파장에 따른 유리시료의 용발 특성 및 LIBS 스펙트라 ... 316
• (2) 스트론튬과 우라늄의 검출한계 비교 ... 324
• 라. 결론 ... 325
• 제7절 휴믹 물질과 악티나이드 화학반응 규명 ... 334
• 1. Eu-휴믹산-점토 삼성분계에서의 계면흡착 연구 ... 334
• 가. 서론 ... 334
• 나. 실험 재료 및 방법 ... 335
• (1) 실험 재료 ... 335
• (2) 흡착 실험 ... 337
• (3) 분석 방법 ... 337
• 다. 결과 및 고찰 ... 338
• (1) HA와 카올리나이트의 흡착반응 ... 338
• (2) Eu(III)과 카올리나이트와의 흡착반응 ... 345
• (3) HA 존재 하에서의 Eu(III)와 카올리나이트의 흡착반응 해석 ... 346
• 라. 결론 ... 351
• 2. Am-휴믹산-점토 삼성분계에서의 계면흡착 연구 ... 352
• 가. 서론 ... 352
• 나. 연구방법 ... 354
• (1) 실험재료 ... 354
• (2) 실험방법 ... 354
• 다. 결과 및 고찰 ... 355
• (1) KA 및 HA 기본 특성 조사 ... 355
• (2) HA-KA 흡착반응 ... 355
• (가) 평형실험 ... 355
• (나) HA 농도변화에 따른 HA-KA 흡착실험 ... 355
• (다) 이온 세기 변화에 따른 HA-KA 흡착 실험 ... 360
• (3) Am-KA 흡착반응 ... 361
• (4) Am-HA 흡착반응 ... 361
• (5) Am-점토 및 Am-휴믹산과 흡착반응 ... 362
• (가) Am-점토와 흡착반응 ... 362
• (나) Am-휴믹산과 흡착반응 ... 362
• (6) Am, 휴믹산 및 점토 흡착반응 ... 362
• (가) Am-점토와 휴믹산의 흡착반응 ... 362
• (나) Am-휴믹산-점토의 흡착반응 ... 369
• 라. 결론 ... 369
• 제8절 분광학 방법을 이용한 우라늄(VI)-리간드 용존 착물 화학종 규명 ... 371
• 가. 서론 ... 372
• 나. 실험 방법 및 장치 ... 373
• (1) 시료 용액 준비 과정 ... 373
• (2) UV-Vis 흡광도 측정 및 분석 ... 373
• (3) 시간분해 레이저유도 형광 측정 및 형광 소광효과 분석 ... 374
• 다. 결과 및 논의 ... 377
• (1) U(VI)-DHB 착물의 흡광 스펙트럼 분석 ... 377
• (2) 착물형성상수 및 착물종의 몰흡광계수 측정 ... 378
• (3) DHB에 의한 U(VI) 화학종의 형광소광 효과 측정 ... 384
• (4) 형광 소광 효과 분석 및 해석: Stern-Volmer Analysis ... 385
• 라. 결론 ... 387
• 제9절 악티나이드의 광물계면 표면화학종 생성 규명 ... 394
• 1. SiO₂-U(VI)-ligand 삼성분표면화학종 생성 연구 ... 397
• 가. 서론 ... 397
• 나. 실험 ... 398
• (1) 실험재료 ... 398
• (2) 실험방법 ... 399
• 다. 결과 및 논의 ... 400
• (1) 유기산 정량 조건 측정 ... 400
• (2) 살리실산의 영향 ... 405
• (3) 피콜린산의 영향 ... 414
• 라. 결론 ... 424
• 2. 산화물-An(III) 표면화학종 생성에 미치는 표면특성의 영향 연구 ... 425
• 가. 서론 ... 425
• 나. 실험 ... 429
• 다. 결과 및 논의 ... 431
• (1) TiO₂의 숙성이 흡착에 미치는 영향 ... 431
• (2) Al₂O₃ 결정성이 흡착에 미치는 영향 ... 440
• (3) Al₂O₃표면에 흡착된 피콜린산의 적외선분광분석 ... 452
• (4) 카올리나이트에 대한 흡착 특성 ... 453
• (5) 다양한 조건에서의 Am(III)와 Eu(III)의 흡착특성 비교 ... 462
• 라. 결론 ... 466
• 3. SiO₂-Pu(VI)-picolinate 삼성분 표면화학종 생성 연구 ... 468
• 가. 서론 ... 468
• 나. 실험 ... 469
• (1) 실험재료 ... 469
• (2) 실험방법 ... 469
• 다. 결과 및 논의 ... 470
• (1) 오존이 반응용액에 미치는 영향 ... 470
• (2) U(VI) 정량법 ... 472
• (3) U(VI) 및 Pu(VI) 이온의 흡착 ... 472
• 라. 결론 ... 480
• 4. SiO₂-U(VI)-Eu(III) 표면화학종 생성 연구 ... 483
• 가. 서론 ... 483
• 나. 실험 ... 485
• (1) 실험재료 ... 485
• (2) 실험방법 ... 485
• 다. 결과 및 논의 ... 487
• (1) U(VI)이 Eu(III) 흡착에 미치는 영향 ... 487
• (2) 흡착된 U(VI)와 Eu(III)의 형광특성 ... 493
• (3) 형광수명 ... 512
• 라. 결론 ... 520
• 5. 점토광물-Eu(III) 이온교환 표면화학종 생성 연구 ... 522
• 가. 서론 ... 522
• 나. 실험 ... 526
• (1) 실험재료 ... 526
• (2) 실험방법 ... 527
• 다. 결과 및 논의 ... 528
• (1) 정제 점토광물의 양이온교환용량(CEC) 측정 ... 528
• (2) 점토광물의 금속이온흡착 측정 ... 530
• (가) 흡착평형시간 측정 ... 530
• (나) 흡착실험의 재현성 측정 ... 530
• (다) pH가 흡착에 미치는 영향 ... 534
• (라) 일정한 Cu(II) 농도에서 Eu(III) 농도가 PBT 시료의 흡착에 미치는 영향 ... 539
• (마) 일정한 Eu(III) 농도에서 Cu(II) 농도가 흡착에 미치는 영향 ... 539
• (바) Eu(III) 이온과 Cu(II) 이온의 당량분율 변화가 흡착에 미치는 영향 ... 543
• 라. 결론 ... 547
• 제4장 연구개발 목표 달성도 및 대외 기여도 ... 548
• 제1절 시간분해 레이저 형광 시스템 구축 ... 548
• 제2절 레이저 광음향 분광학 시스템 구축 ... 549
• 제3절 LIBD를 이용한 악티나이드 용해반응 동적거동 조사 ... 550
• 제4절 LIBD를 이용한 지하수내 나노입자 분석기술 개발 ... 551
• 제5절 LWCC를 이용한 Np, Pu 착물 화학종 규명 ... 552
• 제6절 LIBS를 이용한 악티나이드 성분 분석기술 개발 ... 554
• 제7절 휴믹 물질과 악티나이드 화학반응 규명 ... 554
• 제8절 분광학 방법을 이용한 우라늄-리간드 용존 착물 화학종 규명기술 개발 ... 555
• 제9절 금속산화물 계면 악티나이드 화학종 규명기술 개발 ... 556
• 제5장 연구개발 결과의 활용계획 ... 558
• 제6장 연구개발과정에서 수집한 해와과학기술정보 ... 563
• 제7장 연구시설·장비 현황 ... 564
• 제8장 참고문헌 ... 565
• 국내·외 기술개발 현황 ... 565
• 연구개발 수행내용 및 결과 ... 572
• 서지정보양식 ... 606
• BIBLIOGRAPHIC INFORMATION SHEET ... 607
• 끝페이지 ... 608