초록 ▼

본 연구의 1 단계 ('07-’09년)에서는 ‘악티나이드 위해도 저감화 기술개발’의 과제 명으로 SF로부터 핵확산저항성과 환경친화성을 가지며 우라늄만을 선택적으로 분리할 수 있는 탄산염계를 이용한 COL (Carbonate-based Oxidative Leaching) 원천 기술을 개발하였고，2 단계 (’10-’11년)에서는 ‘우라늄혼합물 위해도 저감화 기술개발’ 과제 명으로 COL 공정을 기반으로 다양한 우라늄혼합물 처리기술과 공정을 개발하였다. 이에 필요한 ① 탄산염계에서 우라늄，TRU, RE 및 기타 핵종의 용액화학 및 산화

본 연구의 1 단계 ('07-’09년)에서는 ‘악티나이드 위해도 저감화 기술개발’의 과제 명으로 SF로부터 핵확산저항성과 환경친화성을 가지며 우라늄만을 선택적으로 분리할 수 있는 탄산염계를 이용한 COL (Carbonate-based Oxidative Leaching) 원천 기술을 개발하였고，2 단계 (’10-’11년)에서는 ‘우라늄혼합물 위해도 저감화 기술개발’ 과제 명으로 COL 공정을 기반으로 다양한 우라늄혼합물 처리기술과 공정을 개발하였다. 이에 필요한 ① 탄산염계에서 우라늄，TRU, RE 및 기타 핵종의 용액화학 및 산화 용해 특성 평가，② 우라늄 산화물 및 SIMFUEL 산화물 특성과 화학 산화 용해 및 양극 산화 용해 특성 평가，③ 처분저해 핵종의 제거 및 우라늄 고도 짐전 회수 기술 평가，④ Salt-free 탈탄산화 특성 규명 및 탄산염 회수
- 재순환 시스템 평가. ⑤ 우라늄혼합물 처리 공정 도출 및 기초 공학 단위 장치/공학적 특성 평가 단위 연구를 수행하였으며，이와 관련하여 얻어진 주요 결과는 다음과 같다.
- 다양한 우라늄 산화물 재료 및 탄산염 계에서 U，TRU, RE，TE 핵종의 용액 화학 특성 평가 완료 및 탄산염 계에서 TRU의 불용해성 입증
- 우라늄 산화물과 SIMFUEL 산화물의 최적 용해 조건 도출
- 처분 저해 핵종의 도출 선택적 제거 특성 평가 및 산화 용해 계에서 공제거 기술 도출
- 전해 탄산염 회수-재순환 기술 개발
- 사용후핵연료，고품위 및 저품위 우라늄 혼합물 처리하기 위한 새로운 개념의 원천 COL 공정 개발

(출처 : 서지정보양식 812p)

Abstract ▼

The phase 1 of this research project was carried out as a project entitled 'Development of technology for reduction of actinide radiotoxicity' in 2007 to 2009. Its phase 2 was carried out as a project entitled 'Development of technology for reduction of radiotoxicity of uranium mixture' in 2010 to 2

The phase 1 of this research project was carried out as a project entitled 'Development of technology for reduction of actinide radiotoxicity' in 2007 to 2009. Its phase 2 was carried out as a project entitled 'Development of technology for reduction of radiotoxicity of uranium mixture' in 2010 to 2011.
Five unit research items to accomplish it such as ① evaluation of dissolution and aquatic chemistry characteristics of U, TRU, RE，and etc elements ② evaluation of chemical and electrolytic dissolution characteristics of U and SIMFUEL oxides ③ evaluation of removal of environmentally-detrimental elements, and high purity precipitation of uranium ④ evaluation of salt-free electrolytic decarbonation characteristics, and recovery of used carbonate salt, and ⑤ development of the process to treat uranum mixture materials and the relevant unit equipments and system with engineering concept, were carried out. The obtained results were as follows.
- Evaluation of chemical characteristics of several uranium oxide materials and verification of insolubility properties of TRU oxides in carbonate media
- Suggestion of the optimal conditions for dissolutions of uranium and SIMFUEL oxides
- Development of technology for co-precipitation of environmentally-detrimental elements
- Development of an electrolytic recycle way of used carbonate salt solution
- Suggestion of a new conceptual process, named COL process to treat spent nuclear fuel, uranium-bearing wastes with high and low contents.

(출처 : BIBLIOGRAPHIC INFORMATION SHEET 813p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 제출문 ... 2
• 보고서 요약서 ... 4
• 요약문 ... 6
• SUMMARY ... 16
• CONTENTS ... 30
• 목차 ... 41
• 표목차 ... 50
• 그림목차 ... 52
• 제1부 악티나이드 위해도 저감화 기술 개발 ... 82
• 제1장 연구개발 과제의 개요 ... 84
• 제2장 국·내외 기술 개발 현황 ... 87
• 제1절 국외 기술 개발 현황 ... 87
• 제2절 국내 기술 개발 현황 및 국내 기술 수준 평가 ... 93
• 제3장 연구개발 수행 내용 및 결과 ... 96
• 제1절 탄산염 용액계에서 악티나이드 핵종 용해 특성 ... 96
• 1. 탄산염 용액계에서 U, TRU의 용해성 ... 96
• 가. 사용후핵연료의 화학적 산화 상태 및 용해성 ... 96
• 나. 악티나이드 산화물 핵종의 산화-환원 평형 전위와 용해성 ... 103
• 2. 탄산염 용액 계에서 U, Pu, Np의 이론적 용해도 및 speciation 모사 ... 110
• 3. NpO₂ 제조 및 탄산염 용액 계에서 NpO₂의 용해도 측정 ... 121
• 가. NpO₂의 제조 ... 121
• 나. NpO₂의 용해도 측정 및 과산화수소-탄산염 용액계에서 TRU 산화물 불용해성 평가 ... 122
• 제2절 탄산염 용액에서 FP-산화물의 산화용해 ... 128
• 1. 서언 ... 128
• 2. 실험 ... 129
• 3. 결과 및 토의 ... 132
• 4. 결언 ... 147
• 제3절 탄산염 용액계에서 우라늄산화물 산화 용해 ... 149
• 1. 탄산염 용액계에서 화학 산화 용해 ... 149
• 가. 서언 ... 149
• 나. 실험 ... 150
• 다. 결과 및 고찰 ... 152
• (1) UO₂ 화학 산화제 선정 시험 평가 ... 152
• (가) 탄산염계에서 우라늄산화물 용해도 ... 152
• (나) 화학 산화제 선정 시험 ... 154
• (다) 우라늄산화물의 용해속도 ... 165
• (2) SIMFUEL Morphology 특성 ... 175
• (3) 혼합산화물계에서 UO₂ 화학 산화 용해 특성 평가 ... 179
• (가) Uranyl peroxo-carbonato 착물의 분광학적 특성 ... 179
• (나) 탄산염계에서 산화제 (H₂O₂)의 분해 ... 184
• (다) 탄산염계에서 FP 산화물의 용해도 ... 186
• (4) SIMFUEL 대상 U, FP의 화학산화 용해 특성 평가 ... 192
• (가) SIMFUEL U의 용해도와 용해속도 ... 192
• (나) 탄산염 용액계에서 SIMFUEL의 화학 산화 용해 특성 ... 206
• (다) 조업 방법에 따른 SIMFUEL 용해 특성 ... 218
• (라) SIMFUEL 용해 최적 기술 흐름 ... 224
• 라. 결언 ... 224
• 2. 탄산염 용액계에서 우라늄 산화물의 양극 산화 ... 226
• 가. 서언 ... 226
• 나. 실험 방법 ... 226
• 다. 실험 결과 및 고찰 ... 227
• 라. 결언 ... 244
• 제4절 처분저해 핵종의 선택적 침전 및 공침전 제거 ... 248
• 1. 서언 ... 248
• 2. 실험 ... 249
• 3. 결과 및 토의 ... 251
• 가. 처분 저해핵종의 선택적 침전 제거 ... 251
• 나. (NaTPB-TPPCl) 혼합용액에 의한 처분 저해핵종의 침전 제거 ... 267
• 다. 산화용해/침전 동반 계에서 처분 저해핵종의 공침전 제거 ... 274
• 라. NaTPB-Cs 및 TPPCl-Re 침전물의 여과 특성 ... 295
• 4. 결언 ... 298
• 제5절 탈탄산화 특성 및 탄산염 용액 회수 기술 ... 303
• 1. 서언 ... 303
• 2. 회분식 전해 탈탄산화-탄산염 용액 회수 및 우라늄 침전 ... 309
• 가. 실험 ... 309
• 나. 실험결과 및 고찰 ... 311
• 다. 결언 ... 331
• 3. 연속식 전해 탈탄산화-탄산염 회수 ... 332
• 가. 실험 ... 332
• 나. 실험결과 및 고찰 ... 334
• 다. 결언 ... 347
• 제6절 우라늄의 선택적 분리 ... 348
• 1. 우라늄의 선택적 수지 합성 및 흡착/용리 ... 348
• 가. 서언 ... 348
• 나. 디비닐벤젠 중합체 아미드 옥심 수지 합성 ... 349
• (1) 기기 및 시약 ... 349
• (2) 아크릴로나이트릴 (AN)-디비닐벤젠 (DVB) copolymer 합성 ... 349
• (3) 결과 및 고찰 ... 350
• 다. 폴리에틸렌 아미드 옥심 수지합성 ... 355
• (1) 나이트릴 그룹을 도입한 PE copolymer ... 355
• (2) 아미드옥심 그룹을 도입한 PE copolymer 합성 ... 358
• (3) 결과 및 고찰 ... 358
• 라. 아미드 옥심 수지에서의 우라늄 흡착능 ... 359
• (1) Divinylbenzene copolymer amidoxime 수지 평가 ... 359
• (2) Polyethylene amidoxime 수지 평가 ... 380
• (3) Polypropylene amidoxime 수지 평가 ... 387
• 마. DVB-amidoxime 수지 분리관에서 우라늄의 용리거동 ... 394
• 바. Uranyl carbonate 착물의 화학종 규명 ... 398
• 2. 우라늄의 침전 분리 ... 401
• 가. 서언 ... 401
• 나. 실험 ... 401
• 다. 실험결과 및 고찰 ... 402
• (1) 탄산염 용액 화학 특성 ... 402
• (2) 우라늄 침전과 침전물 특성 ... 403
• (3) 우라늄 침전물 여과 특성 ... 406
• 라. 결언 ... 414
• 제7절 최종 R&D 결론 ... 416
• 제4장 목표 달성도 및 관련 분야에의 기여도 ... 418
• 제5장 연구개발 결과의 활용 계획 ... 420
• 제6장 연구개발 과정에서 수집한 해외 과학기술정보 ... 422
• 제7장 참고문헌 ... 423
• 제2부 우라늄혼합물 위해도 저감화 기술 개발 ... 438
• 제1장 연구개발 과제의 개요 ... 440
• 제2장 국내외 기술개발 현황 및 국내 기술 수준 평가 ... 443
• 제3장 연구개발 수행 내용 및 결과 ... 450
• 제1절 우라늄 혼합산화물의 재료 및 산화 용해 특성 시험 평가 ... 450
• 1. 우라늄혼합물의 물리·화학적 특성 분석 ... 450
• 가. 서언 ... 450
• 나. 실험 ... 451
• 다. 실험 결과 ... 451
• (1) 저품위 우라늄혼합물의 물리화학적 특성 ... 451
• (가) 우라늄혼합물의 방사능 분석 ... 452
• (나) 우라늄혼합물의 구성 원소 분석 ... 453
• (다) 우라늄혼합물의 Morphology 분석 ... 454
• (2) 고품위 우라늄혼합물의 물리화학적 특성 ... 456
• 라. 결언 ... 456
• 2. 우라늄 혼합산화물의 용액화학 특성 시험 ... 464
• 가. 서언 ... 464
• 나. 실험 ... 464
• 다. 실험 결과 및 고찰 ... 465
• (1) 탄산염 용액계에서 U 혼합물 용액화학 특성 ... 465
• (2) 산 용액계에서 U 혼합물 용액화학 특성 ... 466
• (3) 우라늄혼합물 용해 및 침전화학 특성 ... 470
• (가) 우라늄 석회침전물의 산 용해 및 UO₄ 침전 특성 ... 470
• (나) 우라늄 슬러지의 산 용해 및 UO₄ 침전 특성 ... 473
• (다) 우라늄 석회침전물의 탄산염 용해 및 UO₄ 침전 특성 ... 492
• 라. 결언 ... 493
• 3. 고/저품위 우라늄 혼합산화물의 산화 용해 특성 시험 평가 ... 499
• 가. 서언 ... 499
• 나. 실험 ... 499
• 다. 실험결과 및 고찰 ... 500
• (1) 고품위 우라늄혼합물의 산화 용해 특성 시험 평가 ... 500
• (가) Na₂CO₃+H₂O₂ 용액에서 UOx (UO₂, U₃O8) 용해(이미지참조) ... 501
• (나) Na₂CO₃+H₂O₂ 용액에서 (U,Gd)Ox 용해 ... 502
• (다) 고품위 우라늄혼합물에서 우라늄 회수 특성 ... 504
• (2) 저품위 우라늄혼합물의 산화 용해 특성 시험 평가 ... 519
• (가) Na₂CO₃ 용액에서 우라늄혼합물 용해 ... 519
• (나) Na₂CO₃+H₂O₂ 용액에서 우라늄혼합물 용해 특성 ... 531
• (다) Na₂CO₃ 용액에서 산화제 첨가에 의한 우라늄 슬러지의 용해 ... 541
• 라. 결언 ... 541
• 4. 우라늄혼합물로부터 우라늄 용해 침출 및 분리기술개발 (처리기술 평가) ... 545
• 가. 고품위 우라늄혼합물의 처리 공정 ... 546
• 나. 저품위 우라늄혼합물의 처리 공정 ... 547
• (1) 우라늄 석회침전물의 처리 공정 ... 548
• (2) 우라늄 슬러지의 처리 공정 ... 549
• 다. 결언 ... 550
• 제2절 우라늄혼합물 함유 불순물의 용해(/침출)/침전, 우라늄 침전물 구조 및 고-액 분리 특성 ... 551
• 1. 우라늄혼합물 내 함유 불순물의 용해(/침출) 거동 및 특성 ... 551
• 가. 서언 ... 551
• 나. 실험 ... 553
• 다. 결과 및 고찰 ... 560
• (1) 우라늄혼합물의 용해(/침출) ... 560
• (가) 고품위 우라늄혼합물 용해 ... 560
• (나) 저품위 우라늄혼합물 용해 ... 567
• (다) 고/저품위 우라늄혼합물 용해/침출성 평가 ... 584
• (2) 침전에 의한 우라늄 회수 ... 598
• (가) 고품위 우라늄혼합물의 우라늄 침전회수 ... 598
• (나) 저품위 우라늄혼합물의 우라늄 침전회수 ... 611
• (다) 고/저품위 우라늄혼합물 용해/침출액으로부터 우라늄의 회수침전 평가 ... 625
• 라. 결언 ... 628
• 2. 우라늄 침전물의 구조 및 유기침전제에 의한 미량의 우라늄 침전 ... 632
• 가. 용액 조건에 따라 생성되는 우라늄 침전물 구조 및 특성 평가 ... 632
• (1) 서언 ... 632
• (2) 실험 ... 632
• (3) 결과 및 토의 ... 633
• (4) 결언 ... 638
• 나. 유기침전제에 의한 미량의 우라늄 침전 특성 ... 647
• (1) 서언 ... 647
• (2) 실험 ... 647
• (3) 결과 및 토의 ... 649
• (가) 탄산염 용해/침출액에서의 타닌산 침전 ... 649
• (나) 질산 용해액에서의 타닌산 침전 ... 652
• (4) 결언 ... 653
• 3. UO₄의 동적침전 및 고-액 분리 특성 평가 ... 666
• 가. 동적 침전 특성 ... 666
• (1) 서언 ... 666
• (2) 실험 ... 666
• (3) 결과 및 토의 ... 667
• (4) 결언 ... 671
• 나. 우라늄 침전물의 고-액 분리 특성 평가 ... 687
• (1) 서언 ... 687
• (2) 실험 ... 687
• (3) 여과이론 ... 689
• (4) 결과 및 고찰 ... 691
• (5) 결언 ... 692
• 4. 우라늄 침전물 변환 특성 및 UO₂ 핵연료 분말화 특성 평가 ... 702
• 가. 서언 ... 702
• 나. 실험 ... 702
• 다. 결과 및 해석 ... 703
• (1) 회수 UO₄의 변환 및 핵연료 분말 특성 ... 703
• (2) 우라늄 침전물의 열처리 변환 특성 ... 712
• 라. 결언 ... 712
• 제3절 전해투석에 의한 무기 산, 알카리 회수 특성 평가 및 기초 공학 단위장치 개발 ... 717
• 1. 전해투석에 의한 UO₄ 침전 상등액으로부터 산-알카리 회수 ... 717
• 가. 서언 ... 717
• 나. 전해 투석의 원리와 특징 ... 718
• 다. 실험 ... 723
• 라. 결과 및 해석 ... 728
• (1) 3-chamber 전해 투석 반응기에 의한 산-알카리 회수 특성 ... 728
• (2) Bipolar 막을 사용하는 5-chamber 전해 투석 반응기 특성 ... 733
• 마. 결언 ... 734
• 2. 기초 공학 단위 장치 개발 및 우라늄혼합물 처리 시스템 제작 ... 748
• 가. 서언 ... 748
• 나. COL test station 제작 및 평가 ... 749
• (1) COL test station 단위 장치 구성 및 제작 설치 ... 749
• (2) COL test station 단위 장치 특성 평가 ... 765
• (가) 우라늄 용해공정 운전 ... 765
• (나) Cs 침전공정 운전 ... 769
• (다) Tc (/Re) 침전 운전 ... 771
• (라) UO₄ 침전공정 운전 ... 773
• 다. 필터형 고-액 분리 장치 개발 ... 776
• 라. 결언 ... 786
• 제4절 최종 R&D 결론 ... 787
• 제4장 목표달성도 및 관련분야에의 기여도 ... 788
• 제5장 연구개발결과의 활용계획 ... 791
• 제6장 연구개발과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 794
• 제7장 연구시설·장비 현황 ... 795
• 제8장 참고문헌 ... 796
• 서지정보양식 ... 812
• BIBLIOGRAPHIC INFORMATION SHEET ... 813
• 끝페이지 ... 814