보고서 정보
주관연구기관 |
연세대학교 Yonsei University |
연구책임자 |
심은지
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보고서유형 | 최종보고서 |
발행국가 | 대한민국 |
언어 |
한국어
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발행년월 | 2017-08 |
과제시작연도 |
2016 |
주관부처 |
과학기술정보통신부 Ministry of Science and ICT |
과제관리전문기관 |
한국연구재단 National Research Foundation of Korea |
등록번호 |
TRKO201800003754 |
과제고유번호 |
1711041721 |
사업명 |
개인연구지원 |
DB 구축일자 |
2018-04-21
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키워드 |
밀도범함수 이론.자가-상호작용 오류.해리에너지 표면.밀도보정-밀도범함수 이론.하트리-폭.분자 해리.분자 결합.최적화 구조.전자 구조.Density Functional Theory.Self-Interaction Error.Dissociation surface.Density-Corrected DFT.Hartree-Fock.Molecular dissociation.Molecular binding.Optimized structure.Electron properties.
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DOI |
https://doi.org/10.23000/TRKO201800003754 |
초록
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연구의 목적 및 내용
본 연구는 분자 및 전이 상태의 최적화 구조예측을 위하여 밀도보정-밀도범함수 이론에 근거하는 새로운 계산법을 개발하는 것을 목표로 하였다. 먼저 다양한 밀도보정 계산법을 모색하여 자가-상호작용 오류를 없애는 획기적이고 실용적인 방법을 개발하였으며, 검증 및 적용을 통하여 밀도범함수 이론의 단점을 개선하여, 이를 통해 분자의 해리에너지 곡선 및 퍼텐셜에너지 표면 등과 같이 기존의 밀도범함수 이론이 설명하지 못했던 문제들에 대한 계산결과의 정확성을 높일 수 있었다. 밀도범함수 이론의 정확성 및 계산효율을 높인
연구의 목적 및 내용
본 연구는 분자 및 전이 상태의 최적화 구조예측을 위하여 밀도보정-밀도범함수 이론에 근거하는 새로운 계산법을 개발하는 것을 목표로 하였다. 먼저 다양한 밀도보정 계산법을 모색하여 자가-상호작용 오류를 없애는 획기적이고 실용적인 방법을 개발하였으며, 검증 및 적용을 통하여 밀도범함수 이론의 단점을 개선하여, 이를 통해 분자의 해리에너지 곡선 및 퍼텐셜에너지 표면 등과 같이 기존의 밀도범함수 이론이 설명하지 못했던 문제들에 대한 계산결과의 정확성을 높일 수 있었다. 밀도범함수 이론의 정확성 및 계산효율을 높인 새로운 방법을 통해 전자 구조 및 전기적, 화학적 물성, 특성 등의 더욱 많은 문제에 적용 및 활용하고, 관련 연구분야의 발전을 도모하고자 하는 계획된 목표를 성공적으로 달성하였다.
연구결과
기존의 밀도범함수 이론의 경우, 이온화합물의 해리반응에서 각 이온이 부분 전하를 띄고 해리되는 비물리적인 현상을 흔히 볼 수 있다. 이는 두 원자 간의 최외곽오비탈의 에너지가 유사하여 전자를 부분해리 되는 밀도범함수 이론의 근본적인 문제에 기인한 것인데 본 연구를 통하여 자체일관된 밀도 대신에 하트리폭 밀도를 사용하는 하트리폭-밀도범함수 이론을 사용하여 해리 오류를 수정할 수 있음을 밝혔다. 이를 토대로 하트리폭-밀도범함수 이론을 이용하여 다양한 분자계의 결합 및 해리 특성 연구를 수행하여 다양한 근사 밀도범함수 이론/하트리-폭 밀도범함수 이론과 매우 정밀한 계산법인 결합 클러스터법을 이용하여 계산하였으며, 그 결과를 상호 비교분석하는 등 기존의 밀도범함수 이론의 한계를 극복할 수 있는 이론을 성공적으로 개발하였다. 밀도보정-밀도범함수 이론의 경우 기존 밀도범함수 이론의 한계를 넘어설 수 있는 일반적이고 실용적인 계산법으로 분자 구조체의 정확한 전자구조정보 뿐 아니라 밀도범함수로 계산할 수 있는 기초 과학 분야 및 첨단과학 분야의 여러 문제에 대해서 모두 적용 가능하다. 때문에 스핀교차 결합체의 전이금속-리간드 결합 과정을 포함하여 다양한 분자계들에서 밀도보정-밀도범함수 이론의 혜택을 받을 수 있는 분자계를 탐색하였다. 그 결과를 토대로 방법론을 확장 개발하는 등 다양한 계에서 정확한 결과를 얻을 수 있는 새로운 계산법 개발을 달성하였으며 그 결과 다음과 같은 연구 성과를 얻었다.
● Annual Review of Physical Chemistry (IF=13.527) 초청논문 1편, Journal of Physical Chemistry Letters (IF = 7.458) 2 편, The Journal of Physiology (IF = 5.037), Physical Chemistry Chemical Physics (IF=4.449), Analyst (IF = 4.107), Optics Express (IF=3.148) 각 1 편, Australian Journal of Chemistry (IF=1.427) 초청논문 1 편을 포함하여 총 8 편의 해외 SCI 논문 발표.
● 국제학술대회 (홍콩, 미국, 대만, 터키 등) 초청강연 12 건.
● 학술대회 논문 발표 28 건.
연구결과의 활용계획
본 연구과제는 중성분자를 비롯하여 음이온, 양이온, 홑전자 분자구조체에 이르기까지 전자구조에 대한 정보를 이론적으로 정확하게 제시할 수 있는 새로운 방법을 제시함으로써, 실험적으로 나타나는 현상에 대한 이해도를 더욱 높일 수 있다. 따라서 본 연구과제에서 개발한 밀도보정-밀도범함수 이론 이론은 화학과 물리 등의 기초 과학 분야의 연구 역량 증진을 꾀하고, 재료과학, 환경과학, 나노과학, 생명과학 등의 첨단 과학 분야 및 해당 분야들의 산업체에서 수행되는 연구개발 과정에서 전산모사의 정확도와 실용성을 획기적으로 높일 수 있을 것이다. 다원자 중성분자, 음이온, 양이온 등의 분자구조체의 정확한 전자구조정보는 미래의 에너지 및 재료 산업의 발전에 있어서 결정적인 정보를 제공해 줄 것이며 따라서 매우 촉망 받는 기술이 될 수 있을 것으로 사료된다.
(출처 : 요약문 4p)
Abstract
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Purpose&contents
We plan to develop a new quantum chemical computational method, which is accurate yet inexpensive. We achieve the goal by means of Density-Corrected Density Functional Theory (DC-DFT) where an inaccurate self-consistent density is replaced by a more accurate or better density. In
Purpose&contents
We plan to develop a new quantum chemical computational method, which is accurate yet inexpensive. We achieve the goal by means of Density-Corrected Density Functional Theory (DC-DFT) where an inaccurate self-consistent density is replaced by a more accurate or better density. In the short term goal, we aim to understand the origins of errors in Density Functional Theory (DFT) calculations and to develop a self-interaction free DFT method. In particular, the emphasis is placed on the practical and general application of the method as well as the accuracy and reliability of the results. DFT calculations that are known to be ambiguous, such as molecular dissociations and spin-crossover complexes, are examined for accurate description. Our ultimate goal is to broaden the scope of standard DFT such that accurate electronic structure information can be obtained via practical computation amount to interpret quantum mechanical and chemical properties precisely.
Result
In the case of standard DFT, a nonphysical phenomenon, such as molecules dissociating into partially charged species, is not uncommon. Such limitations prohibit wide application of DFT to various material systems where accurate electronic structure information is vital. We have shown that the limitations of standard DFT can be overcome by eliminating density-driven error which stems from inaccurate self-consistent density. Here, we investigated the coupling and dissociation characteristics of various molecular systems using Density-Corrected DFT (DC-DFT) in the form of HF-DFT, where DFT energy is calculated using Hartree-Fock density. As a result, we produced highly accurate molecular dissociation curves including the dissociation limit that avoids artificial partial charged species. Furthermore, we successfully predicted stable spin states and their energy of spin-crossover Fe(II) complexes for which even highly expensive coupled cluster methods fail.
As a result, the following research results were obtained.
· Annual Review of Physical Chemistry (IF = 13.527) invited paper, Journal of Physical Chemistry Letters (IF = 7.458) 2 papers, The Journal of Physiology (IF = 5.037), Physical Chemistry Chemical Physics (IF = 4.107), Optics Express (IF = 3.148), and an invited paper in Australian Journal of Chemistry (IF = 1.427), total of 8 SCI scientific papers.
· 12 invited lectures at international conferences (Hong Kong, USA, Taiwan, Turkey, etc.).
· 28 presentations at international/domestic academic conferences.
Expected Contribution
This research project focused on the development of a new density-corrected density function theory that can be used practically in a variety of systems, from molecular bonding to dissociation energy surface. In particular, the main objective was to develop a method to provide accurate and reliable results in various systems that exceed the limitations of the standard DFT, whose reliability and accuracy depend on the type of system. We have shown DC-DFT in the form HF-DFT can produce highly improved results over standard DFT by eliminating density-driven errors so that it can be applied in many research fields including material system and molecular system and will contribute greatly to the development of related research with excellent extensibility.
(출처 : SUMMARY 5p)
목차 Contents
- 표지 ... 1
- 목차 ... 2
- 연구계획 요약문 ... 3
- 연구결과 요약문 ... 4
- 한글요약문 ... 4
- SUMMARY ... 5
- 연구내용 및 결과 ... 6
- 1. 연구개발과제의 개요 ... 6
- 2. 연구수행 내용 및 결과 ... 7
- 3. 목표달성도 및 관련분야에의 기여도 ... 13
- 4. 연구결과의 활용계획 ... 17
- 5. 주관연구책임자 대표적 연구실적 ... 19
- 6. 참고문헌 ... 20
- 7. 연구성과 ... 21
- 8. 국가과학기술지식정보서비스에 등록한 연구시설‧장비 현황 ... 26
- 9. 기타사항 ... 26
- 별첨1 대 표 연 구 성 과 ... 27
- 별첨2 세부 목표 관련 증빙 ... 42
- 끝페이지 ... 49
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