초록 ▼

본 연구에서는 방사광의 높은 공간 분해능과 편광성을 이용한 첨단 방사광분광법을 이용하여 다강성 및 기이한 상전이 현상이 관찰된 전이금속 및 희토류 화합물의 전자 구조를 연구하였다. 상전이에 따른 국소적 전자구조, 오비털의 대칭성과 정렬, 원소별 스핀 자기모멘트와 궤도 자기모멘트 등을 직접 실험적으로 관찰함으로써 상전이 현상의 원인을 규명하였다. 대표적 연구성과를 요약하면 다음과 같다.

◈ 다강성 전이금속 산화물의 상전이에 따른 전자구조 연구
연 X선 광흡수 분광 (soft X-ray absorption spectr

본 연구에서는 방사광의 높은 공간 분해능과 편광성을 이용한 첨단 방사광분광법을 이용하여 다강성 및 기이한 상전이 현상이 관찰된 전이금속 및 희토류 화합물의 전자 구조를 연구하였다. 상전이에 따른 국소적 전자구조, 오비털의 대칭성과 정렬, 원소별 스핀 자기모멘트와 궤도 자기모멘트 등을 직접 실험적으로 관찰함으로써 상전이 현상의 원인을 규명하였다. 대표적 연구성과를 요약하면 다음과 같다.

◈ 다강성 전이금속 산화물의 상전이에 따른 전자구조 연구
연 X선 광흡수 분광 (soft X-ray absorption spectroscopy: XAS)과 자기 원편광 이색성 (soft Xray magnetic circular dichroism: XMCD) 분광을 이용하여, Ru치환에 따라 자성 상전이(phase transition)가 관찰된 SrMn_1-xRu_xO₃ 전이금속 산화물의 전자구조를 연구하였다. 이 연구로 부터 x=0 (SrMnO₃)과 x=1 (SrRuO₃)에서는 Mn 과 Ru 이온들이 모두 4가 상태이지만, Ru가 희박한 영역 (x ≲ 0.2) 에서는 Ru 이온이 5가 상태로 전하 이동 (electron charge transfer) 하여 주위의 Mn 이온들을 Mn 3가 상태로 변화시키며, 중간 치환 영역에서는 Mn3+/Mn4+와 Ru4+/Ru5+의 불균일한 혼합원자가 (mixed valent) 상태에 있음을 발견하였다. x>0 영역에서 SrMn_1-xRu_xO₃ 계의 강자성 상태, 스핀유리 상태, 클러스터 유리 상태 등의 자성 바닥상태와 부합하는 유한한 크기의 Mn 2p XMCD 신호가 관찰되었다. 이 연구는 SrMn_1-xRu_xO₃에서 Ru치환에 따른 다양한 자성 상에 대한 전자구조의 변화를 실험으로 직접 관찰한 매우 중요한 연구에 해당하며, 2015년 Physical Review B에 게재되었다 (Phys. Rev. B 91, 075113 (2015)).

◈ 희토류 전하밀도파 화합물의 각분해 광전자 분광 연구
희토류 전하밀도파 (charage density wave: CDW) 화합물인 RTex (R=Ce, Pr: x=2,3) 를 대상으로 고분해능 편광 각분해 광전자 분광법 (angle-resolved photoemission spectroscopy: ARPES) 연구를 수행하여 CDW 상태의 변조 구조를 결정하고 페르미면 겹싸기 (Fermi surface nesting) 현상을 연구하였다. 이 연구로부터 CeTe₂와 PrTe₃는 CDW 상태에서 각각 4×4 와 7×1 초얼개 구조를 형성한다는 것을 발견하였다. ARPES 실험에서 관찰된 여러 종류의 그림자 띠 (shadow bands)로부터 R-Te 층과 순수 Te층 사이의 R 4f-Te 5p 혼성상호 작용 및 CDW 형성에 의한 띠접기 (band folding) 효과를 확인하였다. 이 연구는 RTe_x CDW 화합물의 CDW 변조구조를 실험적으로 결정한 중요한 연구로 2015년 Physical Review B와 2016년 Scientific Reports에 게재되었다 (Phys. Rev. B 91, 075113 (2015); Sci. Rep. 6, 30318 (2016)).

◈ 스핀전이 자성체의 방사광 분광 연구
자성 상전이를 보이는 프러시안블루 유사계 (Prussian Blue Analogue: PBA) 전이금속 산화물을 대상으로 XAS 와 XMCD 연구를 수행하였다. 그 중 (Rb,Ba)Mn[Fe(CN)₆] PBA 화합물에서 Fe 이온들은 Fe2+/Fe3+가 섞여 있는 혼합원자가 상태에 있으며, Mn 이온들은 거의 Mn2+ 원자가 상태에 있음을 알 수 있었다. 이런 발견은 (Rb,Ba)Mn[Fe(CN)₆] 에서의는 스핀 상전이가 Fe↔Mn 이온들 사이의 원자가 변화에 의한 전이에 의한 것이라는 단순한 모형으로는 설명될 수 없음을 나타낸다. 또한 (Rb,Ba)Mn[Fe(CN)₆] 의 Fe 2p XAS 스펙트럼은 K_x[Fe(CN)6] 형의 철-시아나이드 분자들의 스펙트럼과는 매우 유사한 반면, Mn 2p XAS 스펙트럼은 고체 상태의 망간산화물들의 스펙트럼들과 유사함것이 관찰되었는데, 이는 PBA의 스핀-상전이에서 Fe-시아나이드 간의 결합이 중요한 역할을 한다는 것을 나타낸다. 이 연구 결과는 현재 투고논문을 작성 중이다.

(출처 : 연구결과 요약문 3p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 목차 ... 2
• Ⅰ. 연구결과 요약문 ... 3
• Ⅱ. 연구내용 및 결과 ... 4
• 1. 연구과제의 개요 ... 4
• 2. 국내외 기술개발 현황 ... 4
• 3. 연구수행 내용 및 결과 ... 5
• 4. 목표 달성도 및 관련 분야에의 기여도 ... 7
• 5. 연구결과의 활용계획 ... 7
• 6. 연구과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 7
• Ⅲ. 연구성과 ... 8
• 끝페이지 ... 12