초록 ▼

□ 연구개요
이산화탄소(CO₂ )를 친환경적인 연료로 전화하려는 노력을 위해 CO₂ 포집 및 활용(carbon capture & utilization, CCU)에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 이의한 방법으로 광촉매를 이용하여 CO₂ 를 다양한 화학적 원료 및 연료로 환원하는 연구가 주목 받고 있다. 이를 위해 빛, 특히 가시광선의 조사에 의해 전하가 분리되어 활성을 가지게 되고 표면적이 넓어 전환 효율이 높은 광촉매 개발이 필요하다. 본 연구에서는 감광성 유기 리간드와 금속산화물을 배위결합으로 연결한 다공성의 금속 유

□ 연구개요
이산화탄소(CO₂ )를 친환경적인 연료로 전화하려는 노력을 위해 CO₂ 포집 및 활용(carbon capture & utilization, CCU)에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 이의한 방법으로 광촉매를 이용하여 CO₂ 를 다양한 화학적 원료 및 연료로 환원하는 연구가 주목 받고 있다. 이를 위해 빛, 특히 가시광선의 조사에 의해 전하가 분리되어 활성을 가지게 되고 표면적이 넓어 전환 효율이 높은 광촉매 개발이 필요하다. 본 연구에서는 감광성 유기 리간드와 금속산화물을 배위결합으로 연결한 다공성의 금속 유기물질 (metal-organic materials, MOMs), 예를 들어, 금속유기구조체(metal-organic frameworks, MOFs), 금속유기다각체(metal-organic polyhedra, MOPs), 금속유기에어로겔 (metal-organic aerogels, MOAs), 유기-TiO₂ 와 같은 다공성 광촉매를 개발하였다. 그리고 이들을 활성 산소(reactive oxygen species, ROS) 생성 및 선택적 광반응 등에 활용하였다.

□ 연구 목표대비 연구결과
1. 효과적인 전하 분리 (charge separation)
MOMs를 기반으로 다양한 광촉매를 개발하였고 모든 경우에서 빛의 조사에 의해 전하가 분리되어 금속 이온이 환원되는 현상을 UV-vis spectroscopy와 electron paramagnetic resonance (EPR) 분석을 통해 확인하였다. Cu²⁺와 coumarin(triplet quencher)를 포함하는 리간드로 구성된 MOPs의 경우 benzophenone으로부터 전달된 전자에 의해 Cu²⁺가 Cu⁺로 reduction되는 것뿐만 아니라 그 속도는 coumarin과 benzophenone과의 거리 조절로 제어 가능하다는 것을 밝혔다. Porphyrin과 Ti-oxo 클러스터의 배위결합으로 이루어진 MOFs와 MOAs의 경우, porphyrin에서 전자 및 에너지 전달이 효과적으로 진행되어 Ti³⁺ 상태를 오래 유지할 수 있음을 확인하였다. 특히, 이들은 표면적이 높아 동일한 구성의 xerogel 대비 ROS 생성 속도가 2~4배 이상 빠른 것을 확인하였다.
2. 높은 다공성을 이용한 광반응 속도의 향상
TiO₂ 의 경우 Ti 소스의 반응성이 높아 다공성을 가진 TiO₂ 를 만들기 어렵다. 반응성을 낮추어 주고 구조내에 미세기공을 도입하기 위하여 aminobenzoate을 가진 Ti-oxo 클러스터를 이용하여 sol-gel 반응을 진행하였고 발표된 TiO₂ 중 높은 수준의 표면적을 가지는 것 뿐만 아니라 Ti³⁺를 잘 유지하여 ROS 생성이 좋아진 광촉매를 개발하였다.

□ 연구개발결과의 중요성
CO₂ 전환 효율이 높은 광촉매를 합성하지는 못하였으나, 현재 환경 오염물질 다른 부산물 없이 제거하는데 효과적인 ROS 생성 효율이 높은 광촉매를 합성하였고 이는 환경 분야에 적극 활용될 수 있을 것이다. 그리고 현재 광촉매를 유기 화학 반응에 활용하려는 연구가 대두되고 있는데 본 연구를 통해 합성된 광촉매가 선택적 산화반응이 가능하다는 것을 밝혔다. 본 연구는 다공성 광촉매 개발을 위한 중요한 기초연구이며 빛 에너지를 화학 에너지로 저장하는 artificial photosynthesis의 새로운 연구방향이다.

(출처 : 요약문 2p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 연구결과 요약문 ... 2
• 목차 ... 3
• 1. 연구개발과제의 개요 ... 4
• 2. 연구수행내용 및 연구결과 ... 4
• 가. MOPs에서 Cu2+ reduction과 이의 kinetics 조절 ... 4
• 나. Photosensitizer와 광촉매 입자를 배위결합으로 연결한 Ti-porphyrin frameworks ... 6
• 다. Ti-porphyrin aerogel (TPA) ... 8
• 라. Ti-organic gels/aerogels (TOGs/TOAs) 합성 및 이의 광촉매 특성 분석 ... 9
• 마. Ti-oxo clusters를 이용한 다공성 유기-TiO2 합성 ... 11
• 바. Ti-oxo 나노입자를 포함한 MOFs 개발 ... 12
• 3. 연구개발결과의 중요성 ... 13
• 4. 참고문헌 ... 14
• 5. 연구성과 ... 17
• 대표적 연구실적 ... 19
• 끝페이지 ... 36