[보고서]고효율 태양전지에 적용하기 위한 안정성이 높은 저차원 및 무기구조의 peovskite개발

정미희

[국가R&D연구보고서] 고효율 태양전지에 적용하기 위한 안정성이 높은 저차원 및 무기구조의 peovskite개발
Low dimensional and inorganic nanostructured perovskite investigation for the high efficiency photovoltaic device 원문보기

보고서 정보
주관연구기관	세종대학교 Sejone university
연구책임자	정미희
보고서유형	최종보고서
발행국가	대한민국
언어	한국어
발행년월	2019-11
과제시작연도	2019
주관부처	과학기술정보통신부 Ministry of Science and ICT
과제관리전문기관	한국연구재단 National Research Foundation of Korea
등록번호	TRKO202000002829
과제고유번호	1345301824
사업명	개인기초연구(교육부)(R&D)
DB 구축일자	2020-07-29
키워드	페로브스카이트.태양전지.혼합구조.저차원구조.할로겐.양이온.초소수성구조.수직적층구조.core-shell 구조.

초록 ▼

연구개요
본 과제에서는 태양전지 소재에 대한 내용으로 기존의 3차 구조로 되어 있는 perovskite대신 새로운 구조인 저차원 나노구조의 perovskite를 개발하여 현재 3차원 구조의 perovskite가 대기중에서 불안정성을 가지는 문제점을 없애고, 또한, 현재의 유무기 하이브리드 perovskite 대신 새로운 무기구조의 친환경 소재인 perovskite 를 태양전지에 도입하여 안정성과 내구성이 강화된 고효율태양전지를 개발하는 것이 목적이다.

연구 목표대비 연구결과
본 과제에서는 저차원 perovskite를 합성하기 위하여 perovskite의 유기층을 차지하고 있는 cation을 변경하면서 0차구조에서 3차까지 구조를 변경하면서 제조하여 저차원 구조에서 가장 효과적으로 광전효과를 보이는 무·유기구조를 알아내고 이들의 결정구조분석을 통해서 태양전지에 적합한 광학특성을 알아내는 것이 목표이다.
이에 대한 연구결과는 우선 저차원 perovskite가 가지는 flat한 lateral한 결정구조에 의해 광전소자에서 전하의 이동도가 낮은 문제점을 해결하기 위해서 삼차원적인 수직성장의 결정구조를 가지는 perovskite를 개발하였으며, 또한 cubic 형태의 alloy형태의 결정구조를 가져서 광전효율을 향상시킬 수 있는 저자원 perovskite를 개발하였다. 그리고, perovskite는 구조내에 hydrophobic한 long alkyl group이 존재하는 2차구조의 perovskite를 개발하여 기존에 수분에 취약한 perovskite의 문제점을 해결할 수 있는 대안을 제시하였다. 또한 본 연구결과에서는 저차원 perovkite개발과정에서 1차구조이면서 perovskite 구조내에서 유기층과 무기층이 quantum confinement의 구조를 가지는 신규 perovskite 구조를 개발하였으며, 특히 절대 양자효율이 매우 높아서 (~ 60%이상) 광전소자에 적용가능한 유망한 물질임을 입증하였다.

연구개발결과의 중요성
본 연구에서는 기존의 3차 구조의 perovskite가 산소 및 수분에 취약한 문제점을 해결하기 위하여 저차원 태양전지의 소재를 개발한 내용이다. 저차원 perovskite (0차 ~2차)인 경우에는 3차 구조에 도입된 cation보다 분자크기가 크기 때문에 이들 분자간의 van der Waals 상호작용으로 인해 구조가 decomposition되는 것을 1000배이상 감소시킬 수 있어서 태양전지를 제작하는데 안정성 있는 물질이라고 할 수 있다. 또한 저차원 perovskite는 inorganic layer의 적층에 따라서, 차원조절이 가능하고, band gap과 exciton binding energy를 조절할 수 있기 때문에 태양광 스펙트럼의 흡수영역을 차원에 따라 조절이 가능한 장점을 가지고 있다. 이에 따라 본 연구에서는 첫번째로 기존의 3차 perovskite가 구조적으로 불안정한 점을 대체하기 위해서 수직적층구조, cubic형태의 alloy구조, 1차구조이면서 유기층과 무기층이 core-shell구조를 이루는 신규 저차원 perovskite를 개발함으로서 3차 구조의 perovskite의 단점을 해결하고, 이를 통해서 새로운 광전소재의 핵심원천기술을 확보하여, 미래의 국가 에너지 자립화에 크게 기여할 수 있을 것으로 판단된다.

(출처 : 요약문 2p)

목차 Contents

표지 ... 1
연구결과 요약문 ... 2
목차 ... 3
1. 연구개발과제의 개요 ... 3
2. 연구수행내용 및 연구결과 ... 3
1) 저차원 perovskite의 구조분석을 통한 혼합차원의 개발 ... 3
2) 초소수성 특성을 갖는 혼합차원의 perovskite합성 ... 4
3) 안정성 확보를 위해 저차원 perovskite 수직적층구조의 개발 ... 5
4) 수소결합으로 연결된 초분자 piperazinium기반의 안정한 perovskite 구조개발 ... 7
5) 삼차원구조에 저차원 구조를 도입한 안정한 cubic perovskite alloy구조개발 ... 9
6) 저차원 무기구조의 안정한 perovskite구조개발 ... 10
3. 연구개발결과의 중요성 ... 12
4. 참고문헌 ... 12
5. 연구성과 ... 13
5.1 SCI 논문게제실적 ... 13
5.2 특허출원 및 등록실적 ... 14
5.3 학술대회논문발표 ... 15
끝페이지 ... 15

표/그림 (12)

표 저차원 (a) (C6H5CH2NH3)2PbI4,(b)(C4H9NH3)2PbI4,(c)CH3CH2NH3PbI3,(d)(C(NH2)3)PbI3,(e)(C(NH2)3)2PbI4,(f)(C3H3N2H2)2Pb2I7, (g)(C6H5C2H4NH3)2PbI4,(h)(C5N2H15)PbBr4 perovskites 결정구조
표 Crystal structure of (a) (HA)2MAPb2I7 and (b) (HA)2(MA)3Pb4I13. As the perovskite thickness was increased, the (0k0) reflection shrunk and (111) reflection began to appear. (c) The distortion mode of the n = 3 perovskite slab, where the HA cation distorts the perovskite on the b-axis (blue layer) and MA distorts on the ac-plane (yellow layer). (d) The MA cation was positioned slightly off center with respect to the perovskite slab
표 SEM images of (a) single slab (HA)2PbI4 structure, (b) HR-TEM image of (800) plane in the (HA)2PbI4 crystal. (c) crystal structure of the (HA)2PbI4 along the (800) direction. (d) SEM image of the mutilayered (HA)2(MA)3Pb4I13 crystals, (e) HR-TEM image and (f) crystal structure of (222) plane in the (HA)2(MA)3Pb4I13 crystal
표 Crystal structure of (a) HAPbI4, four hydrogen bond per histamine unit (b) Top-view of HAPbI4, eclipsed conformation. The SEM image of the (c) HAPbI4 plate structure. (d) Side-view and (e) top-view of 2D layered (HA)(FA)Pb2I7 perovskite crystal structure. (f) The high magnification SEM image of 2D (HA)(FA)n-1PbnI3n+1 perovskite
표 (a) Crystal strucutre of the (pip)2PbBr6,in which two metal halide dimers(Pb2Br128-) are stacked alternatively in AB form. (b) The piperazine dications in (pip)2PbBr6structurewere arranged in a chair conformation with an ABCDABCD stacking structure between the two dimers [Pb2Br11]. (c) The disconnected [PbBr6]4- octahedra are separated by large 1-methylpiperazine dications along the c-axis. (d) Octahedral coordination of lead ion (PbBr6),connecting with mpz dications through hydrogen bonds
표 Crystal structure of (a) (2,5-dmpz)0.5PbBr3·2((CH3)2SO)(monoclinicspacegroup P21/C) (b) the 1D inorganic chain [PbBr3]- of (2,5-dmpz)0.5PbBr3·2((CH3)2SO) along the b-axis with 2,5-dmpz connected DMSO by a hydrogen bond
표 Static PL emission spectra of (a) (pip)2PbBr6 and (pip)2Pb4Cl12, and (b) (1mpz)2PbBr6, and (2,5-dmpz)0.5PbBr3 perovskites with their molecular motif at room temperature. The excitation wavelength is 325 nm. (c) CIE color coordination and of (pip)2PbBr6,(pip)2Pb4Cl12, (1mpz)2PbBr6, and (2,5-dmpz)0.5PbBr3 perovskites. (d) Photograph of (2,5-dmpz)0.5PbBr3 and (1mpz)2PbBr6 perovskite crystals under ambient light and 4 W 310 nm UV light, respectively
표 Crystal structure of MA0.65FA0.3EA0.05PbI3 to show the cation disorder of MA+ and FA+ from (a) side view of cubic unit cell and (c) top view alog c axis. (d) Crystal structure of MA0.65FA0.3BA0.05PbI3 perovskite, (e) side view of the disordering of FA+, (f) disordering FA+ cation in cubic unit cell
$(a) Crystal structure of RbPbI3 (orthorhombic, space group Pnma) at 298 K, (b) iodine environment for the Rb and Pb2+cations, (c)X-ray diffractions pectra(XRD) of RbPbI3 single crystalin yellow phase at room temperature and (d) band gaps of RbPbI3 film calculated from the diffuse reflectance spectra$ 표 (a) Crystal structure of RbPbI3 (orthorhombic, space group Pnma) at 298 K, (b) iodine environment for the Rb and Pb2+cations, (c)X-ray diffractions pectra(XRD) of RbPbI3 single crystalin yellow phase at room temperature and (d) band gaps of RbPbI3 film calculated from the diffuse reflectance spectra
표 (a) The UPS spectra of RbPbI3 perovskite layer on FTO and TiO2/FTO substrates, (b) photoemission cut off edge, (c) UPS spectra of the top of occupied states, i.e., HOMO level for the RbPbI3/FTO and RbPbI3/TiO2/FTO substrates and (d) energy level for the FTO/TiO2/RbPbI3/spiro- MeOTAD/Au solar cell configuration
표 (a) The cross sectional focused ion beam SEM image of the FTO/TiO2/RbPbI3 perovskite/Spiro-OMeTAD/Au solar cell device, (b) SEM image of RbPbI3 perovskite film prepared from a 30 wt% solution in DMF, (c) SEM image and corresponding selected area for EDAX elemental mappings of Ti, O, Rb, Pb and I in the cross sectional RbPbI3/TiO2 layer and (d) The EDS microanalysis on selected area in Fig. 10(c)
표 Band structure of (a) RbPbI3, (b)RbSnI3,(c) density of the state plot of RbPbI3; and (d) density of state plot of RbSnI3

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