초록 ▼

□ 연구개요
본 과제는 양자화학 기반 첨단 시뮬레이션 기법을 활용하여 고에너지 밀도 리튬이온전지용 고성능 전이 금속 설파이드 전해질을 개발하는데 필요한 이론적 토대를 구축하는 것을 주요 목적으로 한다. 이를 위하여 Li-M-S (M = 전이금속) 계열의 물질에서 M의 성분이 변함에 따라 리튬이온전도 메커니즘이 어떻게 변화하는지를 규명함으로써 전기화학적으로 황화합물 고체 전해질 개발에 필요한 이론적인 토대를 제공하고자 한다. 구체적인 전략으로 (1) Li-M-S 구조 라이브러리를 구축하고, (2) 최신 양자역학 모델링 기법을 적

□ 연구개요
본 과제는 양자화학 기반 첨단 시뮬레이션 기법을 활용하여 고에너지 밀도 리튬이온전지용 고성능 전이 금속 설파이드 전해질을 개발하는데 필요한 이론적 토대를 구축하는 것을 주요 목적으로 한다. 이를 위하여 Li-M-S (M = 전이금속) 계열의 물질에서 M의 성분이 변함에 따라 리튬이온전도 메커니즘이 어떻게 변화하는지를 규명함으로써 전기화학적으로 황화합물 고체 전해질 개발에 필요한 이론적인 토대를 제공하고자 한다. 구체적인 전략으로 (1) Li-M-S 구조 라이브러리를 구축하고, (2) 최신 양자역학 모델링 기법을 적용하여 (i) 밴드갭 계산, (ii) 전기화학적 안정성 예측, (iii) 리튬이온확산계수 예측을 함으로써 최적 Li-M-S 전해질 후보 물질을 제안하고, (3) 제안된 Li-M-S 후보 물질에서 일어나는 리튬이온 확산 메커니즘을 이해하는 세부목표들을 순차적으로 달성하고자 한다.

□ 연구 목표대비 연구결과
Task A: Li-M-S 구조 라이브러리를 구축
Li-M-S 후보 물질 라이브러리 구축을 위해 황화물을 형성 할 수있는 전이 금속 원소 중 대해 M = Cr, Zr, Nb, Mo 및 Sn을 사용한다. 무기결정 구조 데이터베이스(ICSD) 구조 데이터베이스의 구조를 포함하여 이전에 확인된 모든 삼원 금속 황화물을 고려하고 삼원 A-M-S 황화물 (A = 알칼리성 양이온 또는 1가 양이온) 후보 물질의 구조 라이브러리를 구축하였다. 다음, 라이브러리의 구조들이 리튬 유사체로 변환 될 수 있는지 여부를 조사하였다.
Task B: 양자역학 모델링 기법을 활용 최적 Li-M-S 전해질 후보 물질 탐색
신규 구축된 라이브러리의 구조들을 대상으로 양자화학 모델링을 수행함으로써 밴드갭, 전기 화학적 안정성 및 리튬 이온 전도도를 예측함으로써 고체 전해질로 적합한 후보 물질들을 탐색하였다. 밴드갭을 계산함으로써 전극과 접합시 Li-M-S 구조의 전기화학적 안정에 관한 1차 스크리닝을 진행한다. 상대적으로 밴드 갭이 넓은 Li-M-S 구조의 선택은 스크리닝 프로세스의 첫 번째 단계이다. 첫 번째 스크리닝 이후 Li-M-S 후보 물질의 화학적 안정성을 평가하는 상안정성(phase stability) 시뮬레이션을 진행하였다. 여기서 화학적 안정성을 가진 후보 물질들을 선별하여 Li 이온 확산 시뮬레이션을 진행하여 Li 이온전도도를 평가하였다. 이 과정에서 Li 이온 확산계수를 계산할 필요성이 있으며 Mean Sqaure Displacement (MSD) 방식 또는 Velocity Auto Correlation (VAC) 기법들을 상호보완적으로 선택하여 사용할 수 있다.
Task C: 제안된 Li-M-S 후보 물질 리튬이온 확산 메커니즘 이해
제안된 후보 물질들의 Li 이온 확산 계수 추출과정의 분자/원자 운동성을 분석함으로써 Li-M-S 구조의 변화에 따른 Li 이온 확산 메커니즘을 결정하였다. 결정된 Li 이온 확산 메커니즘을 이미 알려진 Li-P-S 계열 물질들의 Li 이온 확산 메커니즘과 비교함으로써 Li 이론전도도 향상에 핵심 역할을 하는 Li-M-S 후보물질의 구조적 특이성을 결정하였다.

□ 연구개발성과의 활용 계획 및 기대효과(연구개발결과의 중요성)
본 과제의 주요 목표는 계산 기반 이론적 예측을 지원하는 최첨단 나노 기술의 결합 된 연구를 통해 고에너지 밀도 이차 리튬 배터리 개발에 필요한 이론적 토대를 제공하는 것입니다. Li-M-S 구조의 계산 기반 스크리닝 연구 결과를 바탕으로 잠재적으로 유망한 화합물의 합성을 실험 연구자들에게 제안할 수 있고 향후 리튬 이온 수송 전해질로 테스트될 수 있을 것으로 기대한다. 특히, 구조 의존적 리튬 이온 확산 메커니즘과 안정성 변화에 대한 이해가 향상되면 새로운 고체 전해질 재료의 상업적 개발에 필요한 새로운 통찰력과 기회를 제공할 수 있을 것이다.

(출처 : 연구결과 요약문 2p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 연구결과 요약문 ... 2
• 목차 ... 3
• 1. 연구개발과제의 개요 ... 4
• 2. 연구개발과제의 수행 과정 및 수행 내용 ... 4
• 3. 연구개발과제의 수행 결과 및 목표 달성 수준 ... 7
• 1) 정성적 연구개발성과(연구개발결과) ... 7
• 2) 세부 정량적 연구개발성과 ... 10
• 3) 목표 달성 수준 ... 10
• 4. 연구개발성과의 관련 분야에 대한 기여 정도(연구개발결과의 중요성) ... 11
• 5. 연구개발성과의 관리 및 활용 계획 ... 11
• 6. 자체점검표 ... 11
• 7. 참고문헌 ... 12
• 붙임1. 세부 정량적 연구개발성과 ... 13
• 붙임2. 연구책임자 대표적 연구실적 및 증빙(요약문 및 사본) ... 14
• 끝페이지 ... 24