초록 ▼

□ 연구 목표 및 내용
◼ 최종 목표
해수 기반 수소 에너지 변환 시스템 구축을 위한 탄소 전극-전해질 계면 최적화 연구

◼ 전체 내용
• 탄소 전극은 가격이 저렴하지만, 그 활성도가 낮아 자가 (self-) 혹은 헤테로 원자(heteroatom-) 도핑과 같은 방법을 통해 탄소 표면의 전자 구조 (부분 전하, 스핀 등)에 변화를 주어 촉매 활성도를 높일 수 있음.
• 이를 해결하기 위해, 제일 원리 계산 기반 계산 화학 방법을 활용하여 다양한 도핑 원소(B, N, P, S, 등) 및 탄소 결함의

□ 연구 목표 및 내용
◼ 최종 목표
해수 기반 수소 에너지 변환 시스템 구축을 위한 탄소 전극-전해질 계면 최적화 연구

◼ 전체 내용
• 탄소 전극은 가격이 저렴하지만, 그 활성도가 낮아 자가 (self-) 혹은 헤테로 원자(heteroatom-) 도핑과 같은 방법을 통해 탄소 표면의 전자 구조 (부분 전하, 스핀 등)에 변화를 주어 촉매 활성도를 높일 수 있음.
• 이를 해결하기 위해, 제일 원리 계산 기반 계산 화학 방법을 활용하여 다양한 도핑 원소(B, N, P, S, 등) 및 탄소 결함의 도입을 통해 촉매 활성도의 근원을 밝혀내고 최적화된 구조를 제안할 것임.
• 열역학적 촉매 활성도 평가 연구에서는 탄소 표면 구조에 대해서만 집중적으로 탐구할 수 있도록 실제 반응이 일어나는 전해액 환경이나 전기장이 가해지는 환경에 대해서는 수치적으로만 반영되어 있어 역학 연구를 통해 이를 보완할 수 있음.
• 탄소 전극-전해액 계면에서 분자 거동에 대한 이해를 위해 전극 표면 구조, 전해액 환경(염 농도, pH 세기 등)을 다양하게 고려하여 분자 동역학 전산모사를 수행하고 전해액 내부의 이온 거동을 함수화할 것임.
• 탄소 전극의 문제점은 고전압에서 탄소 전극이 산화된다는 점이지만, 금속 나노입자 혹은 금속산화물 접합을 통해 분해가 느리게 되거나 억제됨이 실험적으로 확인되었음.
• 해수에 포함된 염은 전극의 부식을 유발할 수 있어, 해수 내 다양한 염을 고려하여 수전해 및 연료 전지 구동 환경에서 표적 반응의 활성화를 억제하는 염의 종류를 선별하여 전해액 구성 최적화 전략을 제안할 것임.
• 구조 특성과 촉매 활성도 사이의 관계 함수화는 실험 혹은 계산을 직접 수행하지 않고 표면구조 혹은 전해액 구성 환경 정보만을 바탕으로 촉매의 활성 경향을 예측하게 하여 에너지 변환 시스템 디자인 전략을 제시할 수 있음.
• 구축된 기계 학습 모델을 기반으로 활성화 에너지와 연관이 있는 변수들을 발굴하고 각 변수의 최적화 방향을 예측할 것임.
• Microkinetic modeling 수행을 통해, 표적 반응 및 부반응의 반응 상수를 계산한 다음 아레니우스식 (Arrhenius equation)에 대입하여 전체 반응 속도를 예측할 수 있으며, 이를 통해 특정 전압 혹은 외부 환경에서 표적 반응과 부반응 반응 비율을 비교할 수 있어 결과적으로 표적 반응 극대화를 위한 최적의 환경을 제안할 수 있음.

◼ 1단계
❏ 연구 목표
1)수전해 및 연료 전지용 자가/헤테로 원자 도핑된 탄소 전극의 열역학적 촉매 활성도 최적화
2)탄소 전극-전해질 (염수) 계면 역학 연구
3)표적 반응 극대화를 위한 부반응 억제 전략
❏ 연구 내용
-계산 화학을 활용하여 비금속 탄소 전극에서의 수전해/연료 전지를 구성하는 핵심 반응들에 대한 반응 메커니즘 조사 및 다양한 구조의 이론적 과전압 평가를 통해 열역학적 최대 촉매 활성도 예측
-촉매 활성도-전자 구조 상관관계 라이브러리(library)구축을 통해 새로운 전자 구조 기반 디스크립터 개발 및 고성능 탄소 전극 구축을 위한 표면 전자 구조 최적화 디자인 전략 제시
-분자 동역학 전산모사를 활용하여 탄소 전극 표면 구조 및 전기장 세기에 따른 전해질 내이온 거동 함수화
-탄소-물 계면에서의 수소/산소 교환 반응 활성화 에너지 계산을 통해 전해질 환경 (용매 구조, pH, 염 혹은 양이온/음이온 유형 및 농도 등)에 따른 산화/환원 반응속도 조절 인자 연구
-고전압 환경에서 탄소 전극 산화 반응에 의한 이산화탄소 생성 반응 메커니즘 조사 및 억제 인자 탐구
-해수 주요 구성성분 (Na⁺, Cl^- 등)의 산화/환원 부반응에 의한 전극 표면 부식 및 표적 반응 억제 원인 규명

◼ 2단계
❏ 연구 목표
1)계면 구조-반응 활성화 에너지 데이터베이스 기반 기계 학습 모델 구축
2)Microkinetic modeling을 통한 최적화 탄소 전극-전해질 계면 환경 제안 및 실험 검증
❏ 연구 내용
-전극, 전해질 변화에 따른 표적 반응 및 부반응의 활성화 에너지 데이터베이스를 기반으로, 계면 구조 조건을 통해 표적 반응 혹은 부반응의 활성화 에너지를 예측할 수 있는 기계 학습 모델 구축
-표적 반응 및 부반응 활성 기여 요인 분석
-Microkinetic modeling을 통한 계면 구조 변화에 따른 표적 반응과 부반응의 반응속도 비교 및 탄소 전극의 촉매 활성도 최적화를 위한 계면조건 탐색
-도출된 인자가 고려된 탄소 전극 및 전해액 조성을 바탕으로 구축된 수전해 및 연료 전지시스템 성능/수명 평가

□ 연구성과
-계산 화학을 활용하여 비금속 탄소 전극에서의 수전해/연료 전지를 구성하는 핵심 반응들에 대한 반응 메커니즘 조사 및 다양한 구조의 이론적 과전압 평가를 통해 열역학적 최대 촉매 활성도 데이터베이스 확보
-촉매 활성도-전자 구조 상관관계 라이브러리(library)구축을 통해 새로운 전자 구조 기반 디스크립터를 발견하였으며 Fermi energy 준위까지의 orbital 합의 값이 성능에 가장 연과이 있었으며, 특정 전자 구조 상태가 성능을 좌우하지 않음
-산소 환원 반응의 효율을 낮추는 과산화수소 생성 반응에 대한 원인 규명을 위해 새로운 모델 도입을 통한 이론적인 계산 수행
-열역학적으로 O* intermediate의 에너지 상태가 표적하는 4전자 반응의 산소 산화/환원 반응을 결정함
-촉매의 정반응과 추가적인 부반응의 반응 속도 비교를 위한 kinetic model 구축을 위한 in-house code 개발

□ 연구성과의 활용 계획 및 기대 효과
- 본 연구는 기존의 수전해 및 연료 전지 시스템의 전해액을 해수로 대체한다는 점에서 복잡계 에너지 변환 시스템 연구 분야로의 새로운 도전이며, 기존에 많은 연구가 수행된 탄소 전극의 촉매 활성의 이론적 한계를 제안한다는 점에서 탄소 전극으로 구성된 에너지 변환 시스템의 실용화 가능성을 향상시킴
- 국가 경쟁력 차원에서 현재 리튬 이차전지의 전해액 관련 특허 다수가 일본에 있어 관련 기술의 사용에 대한 비용을 지속적으로 지급해야 한다는 점에서 전해액의 원천 기술 확보는 매우 중요한 일임
- 전해액으로 해수의 활용과 전극으로 탄소의 활용으로 에너지 변환 시스템의 재료비 절감 효과를 기대할 수 있으며 해수를 활용한다는 점에서 물 부족 문제도 동시에 해결할 수 있음

(출처 : 요약문 2p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 요약문 ... 2
• 목차 ... 4
• 1. 연구과제의 개요 ... 5
• 1-1. 연구의 배경 ... 5
• 1-2. 연구의 필요성 ... 5
• 2. 연구과제의 수행 과정 및 수행 내용 ... 6
• 2-1. 이론적 접근 방법 ... 6
• 2-2. 연구과제 내용 ... 7
• 3. 연구과제의 수행 결과 및 목표 달성 정도 ... 12
• 1) 연구수행 결과 ... 12
• 2) 목표 달성 수준 ... 12
• 3) 중요 연구변경 사항 ... 12
• 4. 다음 단계 연구계획 ... 13
• 1) 연구 목표 및 내용 ... 13
• 2) 연구 추진전략 ... 13
• 3) 연구 추진일정 및 기대성과 ... 13
• 4) 다음 단계 연구비 사용계획 ... 14
• 5) 연구 성과의 활용방안 및 기대효과 ... 14
• 끝페이지 ... 27