초록 ▼

□ 연구개요
본 연구에서는 무기 전해질과 고분자 전해질로 이루어진 유무기 하이브리드 고체 전해질을 설계하고, 이에 적합한 고용량 전극을 개발하여 안전성이 확보된 고 에너지 밀도의 전고체전지를 개발하였음. 개발된 하이브리드 고체 전해질은 이온 전도성 무기 전해질과 유연한 고분자를 함께 적용하여 기계적 물성 확보와 박막화 구현이 가능하며, 전극과의 안정적인 계면을 형성하여 전고체전지 적용 시 우수한 사이클 수명 확보가 가능하였음. 리튬 금속의 경우 높은 반응성으로 인한 지속적인 전해질 고갈과 덴드라이트 성장으로 인한 내부 단락이

□ 연구개요
본 연구에서는 무기 전해질과 고분자 전해질로 이루어진 유무기 하이브리드 고체 전해질을 설계하고, 이에 적합한 고용량 전극을 개발하여 안전성이 확보된 고 에너지 밀도의 전고체전지를 개발하였음. 개발된 하이브리드 고체 전해질은 이온 전도성 무기 전해질과 유연한 고분자를 함께 적용하여 기계적 물성 확보와 박막화 구현이 가능하며, 전극과의 안정적인 계면을 형성하여 전고체전지 적용 시 우수한 사이클 수명 확보가 가능하였음. 리튬 금속의 경우 높은 반응성으로 인한 지속적인 전해질 고갈과 덴드라이트 성장으로 인한 내부 단락이 일어날 수 있음. 본 연구에서는 접촉 면적이 넓은 리튬 분말 적용, 리튬 표면 개질 등을 통해 덴드라이트 문제를 해결하고 높은 충방전 효율을 확보하였음. 전고체전지용 복합 양극의 경우 이온 전도도와 전기 전도도를 동시에 확보하는 것이 핵심 기술임. 본 연구를 통해 적절한 소재(활물질, 도전재, 바인더)와 조성 탐색, 제조 공정 최적화를 수행하여 전고체전지에 적합한 고용량 복합 양극을 확보하였음

□ 연구 목표대비 연구결과
1. 3차원 이온 채널을 갖는 고 이온 전도성 하이브리드 고체 전해질의 구조 설계
◦ 황화물/고분자 및 산화물/고분자 하이브리드 고체 전해질 설계, 합성 및 제조
◦ 이온 전도도 : 5 x 10^-4S/cm @ 25 ℃ (8.3 x 10^-4S/cm 달성)
◦ 전기화학적 안정성 : 4.6 V 이상 (vs. Li/Li⁺) (5.3 V 달성)
◦ 두께 : 50 μm 이하 (49 μm 달성)
◦ 불연성 (non-flammability) 확보 (고체 전해질의 불연 특성 확보)
2. 고용량, 장수명 특성을 갖는 고성능 전극 설계 및 제조
◦ 표면 개질, 첨가제, 신규 바인더, 고도분석 등을 통한 고용량, 장수명 전극 제조
◦ 리튬 음극 : 리튬 대칭 셀 수명 300회 @ 0.5 mA/cm² (300회 이상 달성)
◦ LiNi_xCoyMn_1-x-yO₂ (NCM, x>0.8) 복합 양극 : 초기용량 180 mAh/g, 사이클 수명 300회 이상 (초기용량 202 mAh/g, 사이클 수명 300회 이상 달성)
3. 안전성이 확보된 고 에너지밀도 전고체 리튬이차전지 제조 및 평가
◦ 에너지 밀도 : 400 Wh/kg 이상 (368 Wh/kg 달성)
◦ 사이클 수명 : 80% @ 300회 (85.1% @ 300회 달성)
◦ 전지 안전성 : 제조된 셀의 열적/기계적/전기적 특성 시험을 통한 안전성 확보(Nail 관통 후 발화 없는 안전성 확보)
4. SCIE급 논문 8편 게재 (SCIE 14편 게재 달성)
본 연구에서는 무기 전해질과 다양한 고분자 소재를 다양하게 설계하여 유무기 하이브리드 고체 전해질을 제조하였음. 황화물계 하이브리드 고체 전해질은 이온 전도가 가능하고 우수한 물성을 지니는 고분자 소재를 적용하여 상온에서 8.3 x 10^-4S/cm의 높은 이온 전도도를 나타내었음. 산화물계 하이브리드 고체 전해질은 고분자 template 적용, 전기방사법 등의 방법을 이용하여 LLZO framework을 제조한 후, 여기에 산화 안정성이 우수한 polycaprolactone 기반의 고체 고분자 전해질을 함침시켜 제조하였음. 개발한 고체 전해질은 LLZO의 우수한 물성 덕분에 50 μm 수준으로 얇게 제조가 가능하며, 열원 접촉 시에도 발화 및 수축 없이 열적으로 안정하였음. 또한 산화 안정성이 우수한 소재를 사용하여 리튬 대비 5.3 V 이상까지 전기화학적으로 안정하였음.
리튬 금속 음극의 단점을 극복하기 위하여 계면에서 리튬 이온의 이동이 용이하고 표면적이 높아 전류 밀도를 낮출 수 있는 리튬 금속 분말에 이온성 액체 첨가제를 소량 혼합하여 박막 리튬 금속 음극을 제작하였음. 제작한 음극은 전극과의 우수한 계면 특성을 나타내어 리튬 대칭 셀 평가 시 0.5 mA/cm²의 전류 밀도에서 300회 이상 안정적인 사이클 성능을 나타냄. 본 연구에서는 신규 바인더 소재를 개발하여 high Ni NCM 복합 양극을 제조하였고, 이는 황화물계 고체 전해질 및 리튬 음극과 조합할 시 202 mAh/g의 초기 용량 및 0.2 C rate에서 300회 이상의 우수한 수명 특성을 가짐.
본 연구에서 개발한 하이브리드 고체 전해질, 리튬 금속 음극 및 복합 양극을 이용하여 2 x 2 cm² 크기의 파우치 셀을 제조하였으며, 이는 약 368 Wh/kg의 에너지 밀도를 가짐. 비록 에너지밀도 목표는 달성하지 못했으나 기존에 문헌에 보고된 수치보다 높은 수준이라는 점에서 의의가 있음. 제조한 전고체 파우치 셀은 관통 시험 시에도 발화나 폭발을 일으키지 않아 기존에 계획했던 고안전성 전고체전지를 개발할 수 있었음.
본 연구에서 얻어진 연구 결과들은 창의성, 독창성 및 결과의 우수성을 인정받아 14편의 SCIE급 논문을 게재하여 연구 목표를 성공적으로 달성하였음.

□ 연구개발성과의 활용 계획 및 기대효과(연구개발결과의 중요성)
본 연구에서 개발된 음극, 고체 전해질, 양극 소재는 차세대 전고체전지에 적용 가능함. 본 과제를 통해 안전성이 확보된 고 에너지밀도의 전고체전지가 성공적으로 개발될 경우, 소형 mobile electronics뿐만 아니라 높은 안전성을 요구하는 전기자동차, energy storage system (ESS) 같은 중대형 이차전지로의 응용이 가능함.
본 연구를 통해 얻어지는 학문적 성과는 에너지 소재의 구조-성능 간 상관관계에 대한 이해가 필수적으로 요구되는 재료과학, 고체화학, 전기화학의 진보를 위한 핵심적 기반 기술을 제공할 수 있음.
유무기 하이브리드 고체 전해질 내에서 유무기 재료 간 이온 이동 메커니즘, 전극-전해질의 심층적인 계면 분석 등을 통해 고안전성 고체 전해질 개발을 위한 기초 자료로 삼고, 이를 통해 고 에너지밀도용 고안전성 전해질 원천기술의 확보가 가능함. 이를 통해 전 세계적으로 급성장하고 있는 이차전지 산업의 국가 기술 경쟁력을 한단계 높일 수 있음. 그리고, 본 연구 과제를 통해 배출될 석박사 고급 인력들은 미래이차전지 분야의 R&D 선두 주자로 활동이 가능하며, 관련 분야의 기초 및 응용 분야의 과학 기술을 선도할 것으로 기대됨.

(출처 : 연구결과 요약문 2p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 연구결과 요약문 ... 2
• 목차 ... 4
• 1. 연구개발과제의 개요 ... 5
• 1) 본 연구의 목적 및 필요성 ... 5
• 2) 최종 목표 ... 5
• 2. 연구개발과제의 수행 과정 및 수행 내용 ... 6
• 1) 1차년도 ... 6
• 2) 2차년도 ... 8
• 3) 3차년도 ... 13
• 3. 연구개발과제의 수행 결과 및 목표 달성 수준 ... 14
• 1) 정성적 연구개발성과 (연구개발결과) ... 14
• 2) 세부 정량적 연구개발성과 ... 15
• 3) 목표 달성 수준 ... 15
• 4) 목표 미달 시 원인 분석 ... 16
• 4. 연구개발성과의 관련 분야에 대한 기여 정도(연구개발결과의 중요성) ... 17
• 1) 기술적 측면 ... 17
• 2) 경제적 측면 ... 17
• 3) 사회적 측면 ... 17
• 5. 연구개발성과의 관리 및 활용 계획 ... 17
• 6. 자체점검표 ... 18
• 7. 참고문헌 ... 18
• 끝페이지 ... 43