[보고서]산업부문에서의 미세먼지 저감을 위한 180℃ 이하 중저온용 고효율/내피독성의 배연탈질 기술 개발

정순관

보고서 정보

주관연구기관

한국에너지기술연구원
Korea Institute of Energy Research

연구책임자

정순관

참여연구자

황선미 , 정민혜 , 최선아 , 이찬우 , 전상구 , 김민철 , 강성필 , 이시훈 , 김상도 , 임정환 , 최호경 , 이승재 , 고유나 , 임석현 , 전재덕 , 박성열 , 고강석 , 권순진 , 권은희 , 임혁

보고서유형

최종보고서

발행국가

대한민국

언어

한국어

발행년월

2023-12

과제시작연도

2023

주관부처

과학기술정보통신부
Ministry of Science and ICT

연구관리전문기관

한국에너지기술연구원
Korea Institute of Energy Research

등록번호

TRKO202400012647

과제고유번호

1711196670

사업명

한국에너지기술연구원연구운영비지원(주요사업비)

DB 구축일자

2024-11-14

표 미세먼지 성분 분석 [1]
표 미세먼지(PM2.5) 2차 생성과정
표 선택적촉매환원 공정 개략도
표 저온 탈질 개발 및 황산화물에 대한 피독 [2, 3]
표 KIST의 바나듐계 저온 탈질 촉매(좌)와 한국생산기술연구원의 망간계 금속 구조체 촉매(우)
표 ABS 및 AS의 침척으로 활성 저하된 촉매 표면
표 제철 공정 대기오염물 처리 개략도
표 SCR 촉매 세계 시장 규모 (고정식 오염원 기준) [Industrial De-NOx System & Service Market (Markets & Markets, 재가공)]
표 연구개발 최종목표
표 연구개발 핵심기술 목표
표 연구개발 목표 및 내용
표 온도에 따른 V/TiO2 촉매의 탈질효율 비교 (a) 소성 온도 영향, (b) V:OA 몰비율 영향 (NOx: 500 ppm, NH3/NOx: 1.0, O2: 3 vol.%, H2O: 6 vol.%, S.V: 60,000 h-1)
표 Raman spectra (a) 소성온도 영향 (b) V:OA 몰비율 영향
표 DR UV-vis spectra로부터 계산된 V/TiO2의 V 구조종 비율과 탈질효율과의 상관관계
표 Arrhenius plots of intrinsic reaction rate constant of the catalysts
표 (a) NH3-TPD pattern of varous V/TiO2 catalyst at 180℃, (b) DRIFT spectra taken at 180℃ upon 30 min NH3 pre-adsorped on V/TiO2 catalysts
표 DRIFT spectra taken at 180 ℃ upon passing NO+O2 over the 30 min NH3 pre-adsorped on (a) V/TiO2-(1:1, 400), (b) V/TiO2-(1:3, 400), (c) V/TiO2-(1:1, 500) catalysts
표 O1s spectra of V/TiO2 catalyst by XPS analysis
표 (a) H2-TPR profiles and (b) TPRO profiles of V/TiO2 catalysts
표 V/TiO2 촉매의 수분함량에 따른 탈질효율 (NOx: 500 ppm, NH3/NOx: 1.0, O2: 3 vol.%, H2O: 1-10 vol.%, S.V: 60,000 h-1)
표 V/TiO2 촉매의 다양한 조촉매 첨가에 의한 탈질효율 성능 비교 (NOx: 500 ppm, NH3/NOx: 1.0, O2: 3 vol.%, H2O: 6 vol.%, S.V: 60,000 h-1)
표 조촉매 첨가량에 따른 V-A/TiO2, V-C/TiO2 촉매의 탈질효율 평가 (NOx: 500 ppm, NH3/NOx: 1.0, O2: 3 vol.%, H2O: 6 vol.%, S.V: 60,000 h-1)
표 V/TiO2와 V-C/TiO2 촉매의 DRIFT 분석 결과 (a) NH3-DRIFT (180℃), (b)-(c) H2O-DRIFT
표 V/TiO2와 V-A/TiO2 촉매의 (a) NH3-TPD 분석 (b) NH3-DRIFT 분석(180℃)
표 V/TiO2와 V-A/TiO2 촉매의 NO-DRIFT spectra (180℃, NH3 선흡착후 NO-O2 흘려주면서 측정)
표 NO-TPD 분석 (a) m/e=30 (NO) and (b) m/e=46 (NO2)
표 V-A/TiO2 촉매의 SO2 내구성 평가 결과 (NOx: 500 ppm, NH3/NOx: 1.0, O2: 3 vol.%, H2O: 6 vol.%, SO2: 500 ppm SV: 10,000 h-1)
표 V/TiO2와 V-A/TiO2 촉매의 V와 A 함량에 따른 SO2-TPD 분석 결과
표 V/TiO2와 V-A/TiO2 촉매의 XPS 분석결과 (V2p, Ti2p)
표 저온 NH3-SCR 반응장치
표 다공성 물질 (Mesoporous material) 제조 개념도
표 V-Ce/TiO2 촉매의 NOx conversion (반응조건: 500 ppm NO, 500 ppm NH3, 3% O2 in N2 balance)
표 SO2 투입에 따른 V-Ce/TiO2 촉매의 NOx conversion 변화
$V-Ce/TiO2 촉매의 X-ray diffraction 분석$ 표 V-Ce/TiO2 촉매의 X-ray diffraction 분석
표 V-Ce/TiO2 촉매의 N2 adsorption isotherm 분석
표 V-Ce/TiO2 촉매의 BJH plot
표 비율별 CNTs 촉매 제조 방법
표 활성금속(V, Ce)의 함침 제조법
표 지지체 및 촉매들의 SEM 분석결과
표 지지체 및 촉매들의 XRD 패턴 분석결과: (a) TiO2 (b) TiO2-CNTs (c) V-Ce/TiO2 (d) V-Ce/TiO2-CNTs
표 촉매의 BET, Pore volume 분석 결과
표 실험 촉매의 NH3-TPD 분석결과
표 NH3 흡착에 대한 FT-IR 분석 결과
표 실험 촉매의 NO-TPD 분석결과
표 NO+O2 흡착에 대한 FT-IR 분석 결과 (a) V-Ce/TiO2-CNTs (b) V-Ce/TiO2
표 실험 촉매들의 NOx 저감 효과(반응조건: 500 ppm NO, 500 ppm NH3, 3% O2 in N2 balance)
표 H2O 주입에 따른 실험 촉매들의 효율 변화(반응조건: 500 ppm NO, 500 ppm NH3, 3% O2, 3% H2O in N2 balance)
표 VCT 및 VCTCx 촉매의 건식 반응 조건에서 (a) NO 전환율과 (b) N2 선택도
표 VCT 및 VCTCx 촉매의 습한 반응 조건에서 (a) NO 전환율과 （ｂ）N2 선택도
표 SO2와 H2O에 대한 VCT 및 VCTCx 촉매의 저항성 실험
표 제조된 촉매의 표면 특성 분석 결과
표 실험 촉매들의 XRD 패턴 분석
표 실험 촉매의 SEM 및 TEM 이미지
표 C 1s의 XPS 결과; (a)VCTC0.5, (b)VCTC1, (c)VCTC3, (d)VCTC5
표 VCT 및 VCTCx 촉매들의 H2-TPR 결과
표 V 2p의 XPS 결과; (a) VCT, (b) VCTC0.5, (c) VCTC1, (d) VCTC3, (e) VCTC5
표 XPS 분석으로 얻은 표면 원자 비율
표 VCT 및 VCTCx의 XPS 결과; (a) Ce 3d, (b) O 1s, (c) Ti 2p
표 VCT 및 VCTCx 촉매들의 NH3-TPD
표 VCT 및 VCTC1 촉매에 NH3 흡착 후 온도 승온에 따른 in-situ FTIR 분석
표 VCT 및 VCTCx의 NO-TPD
표 VCT 및 VCTC1 촉매에 NO+O2 흡착 후 온도 승온에 따른 in-situ FTIR 분석
표 V/T 및 V/TC(P123, sucrose, pitch) 촉매의 건식 반응조건에서 (a)NO 전환율과 (b)N2 선택도
표 준비된 촉매에서 SO2 및 SO2+H2O에 대한 NOx 전환;(a) V/T, (b) V/TCP123, ((c) V/TCsucrose, 및 (d) V/TCpitch
표 준비된 촉매들의 표면 구조적 특성
표 제조된 촉매의 TEM 분석: (a)V/T, (b)V/TCP123, (c)V/TCSucrose 및 (d)V/TCPitch
표 V/T 및 P123, sucrose 및 pitch 카본을 사용한 V/TC의 분말 XRD 스펙트럼
표 V/T(a) 및 P123(b), sucrose(c) 및 pitch(d) 카본을 사용한 V/TC의 Raman 스펙트럼
표 V/T 및 V/TCx 촉매들의 H2-TPR 결과
표 (a) V/T, (b) V/TCP123(b), (c) V/TCsucrose, 및 (d) V/TCpitch에 대한 C 1s의 XPS 결과
표 XPS C 1s에서 얻은 표면 원자 비율
표 XPS O 1s와 V 2p에서 얻은 표면 원자 비율
표 O 1s 및 V 2p의 XPS 스펙트럼; (a)V/T, (b)V/TCP123, (c)V/TCsucrose, (d)V/TCpitch
표 NH3-TPD 결과 및 정량적 NH3 탈착량; (a)BV/T, (b) V/TCP123, (c) V/TCsucrose, 및 (d)BV/TCpitch
표 NH3 흡착 후 관찰된 In-situ FTIR 스펙트럼;(a) V/T, (b) V/TCP123, (c) V/TCsucrose, (d) V/TCpitch
표 NO+O2 흡착 후 관찰된 in-situ FTIR 스펙트럼; (a) V/T, (b) V/TCP123, (c) V/TCsucrose, (d) V/TCpitch
표 V/T 및 V/TCx(x=0, 0.25, 0.5, 0.75) 촉매의 건식 반응 조건에서 (a) NO 전환율과 260 ℃에서 SO2 첨가 후 (b) NOx 전환율
표 준비된 V/TiO2 및 V/TiO2-C 촉매들의 표면 구조적 특성
표 제조된 촉매의 TEM 분석: (a)V/T, (b)V/TC0.25, (c)V/TC0.5 및 (d)V/TC0.75
표 V/T 및 V/TCx의 분말 XRD 스펙트럼
표 V/T 및 V/TCx의 라만 스펙트럼
표 V/T 및 V/TCx의 열중량 분석(TG)
표 준비된 촉매들의 XPS 스펙트럼; (a) V/T, (b) V/TC0.25, （ｃ）V/TC0.5 및 （ｄ）V/TC0.75
표 XPS로부터 얻은 표면 원자 비율
표 V/T 및 V/TCx 촉매들의 NH3-TPD 분석 결과
표 SUH409 금속의 소성 온도별 XRD 결과
표 SUH409 금속의 소성 온도별 SEM 결과
표 알루미나 졸 제조 장치 및 제조 방법
표 워시-코팅 후 금속 모노리스 현미경 사진
표 상용 졸 타입 별 코팅 금속 모노리스 (x50배율) 현미경 사진
표 TiO2계 허니컴 지지체 제조 방법
표 (14*14) 2.5*2.5cm 허니컴 몰드 및 사출기 장치 사진
표 허니컴 모노리스 코팅 담지 방법
표 TiO2 종류 별 Wash-coating 횟수 당 무게
표 활성 금속이 담지된 허니컴 모노리스 촉매
표 V/honeycomb-type 촉매의 질소 흡착 등온선 분석 & 기공 분포도
표 V/honeycomb-type 별 촉매의 BET, Pore volume 분석 결과
표 Flow chart diagram of catalyst synthesis procedure
표 Preparation diagrams of V/W/TiO2 catalysts
표 고정식 SCR 반응 시스템 구성 장치 모식도
표 고정식 반응 실험 조건
표 V[4]/W[5]/TiO2 촉매의 promoter 위치에 따른 탈질 성능 (NO : 734 ppm, NO2 : 62 ppm, NH3/NOx: 1.0, O2: 3 vol.%, H2O: 6 vol.%, S.V: 120,000 h-1)
표 V[4]/W[5]/TiO2 촉매의 promoter 첨가에 따른 탈질 성능 (NO : 734 ppm, NO2 : 62 ppm, NH3/NOx: 1.0, O2: 3 vol.%, H2O: 6 vol.%, S.V: 120,000 h-1)
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 BET 분석 결과
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 XRD 분석 결과
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 Raman분석 결과 1
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 Raman분석 결과 2
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 XPS V2p 분석 결과
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 XPS V2p 분석 결과
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 NH3 상대적 흡착량 비교
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 NH3-TPD 분석 결과 1
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 NH3-TPD 분석 결과 2
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 NH3-DRIFT 분석 결과 1
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 NH3-DRIFT 분석 결과 2
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 NO-TPD 분석 결과 1
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 NO-TPD 분석 결과 2
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 NO-TPD 분석 결과 3
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 NO-TPD 분석 결과 4
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 NO2 상대적 전환율 비교
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 NO-DRIFT 분석 결과 1
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 NO-DRIFT 분석 결과 2
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 NO-DRIFT 분석 결과 3
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 SCR-DRIFT 분석 결과 1
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 SCR-DRIFT 분석 결과 2
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 SCR-DRIFT 분석 결과 3
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 SCR-DRIFT 분석 결과 4
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 SCR-DRIFT 분석 결과 5
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 SCR-DRIFT 분석 결과 6
표 코팅 두께 측정 결과
표 최종 150cell thin web 담체 촉매 코팅 SEM 사진
표 촉매 활성 성분 담지량에 따른 촉매 활성 평가 결과 (Experimental Condition: NOx 1225ppm, O2 13%, H2O 7%, NH3/NOx 1.0, S.V 15,000hr-1, Honeycomb test)
표 Binder 함량에 따른 촉매 활성 평가 결과 (Experimental Condition: NOx 1225ppm, O2 13%, H2O 7%, NH3/NOx 1.0, S.V 15,000hr-1, Honeycomb test)
표 Cycling activity test at 180℃ (500ppm NO; 500ppm NH3; 3v% O2; 60,000h-1 SV, 6v% H2O (if used), 100ppm SO2 (if used)) for 10V/Ti doped with external promoters of: (a) Metal oxides, (b) Zeolite & alumina
표 Cycling activity test at 180℃ (500ppm NO; 500ppm NH3; 3v% O2; 60,000h-1 SV, 6v% H2O (if used), 100ppm SO2 (if used)) for (a) 10V/Ti synthesized under different calcination time, (b) V/Ti synthesized under different V loading
표 Cycling activity test at 180℃ (500ppm NO 500ppm NO; 500ppm NH3; 3v% O2; 60,000h-1 SV, 6v% H2O (if used), 100ppm SO2 (if used)) for repeatability test
표 Cycling activity test at 180℃ (500ppm NO500 ppm NO; 500ppm NH3; 3v% O2; 60,000h-1 SV, 6v% H2O (if used), 100ppm SO2 (if used)) of (a) 10V/Ti doped with different MoO3 loading (b) 10V/Ti-MoO3 synthesized by different doping methods
표 Long-term test of the MoO3-doped 10V/Ti (300ppm NO, 300ppm NH3, 6v% O2, 500ppm SO2, 10v% H2O, 10,000h-1 SV
표 XRD patterns of (a) fresh and (b) spent (after cycling tests) 10V/Ti-1, 10V/Ti-2.5MoO3-1 (ED), and 10V/Ti-2.5MoOx-1 (ID) catalysts
표 (a) NH3-TPD and (b) H2-TPR profiles of 10V/Ti-1, 10V/Ti-2.5MoO3-1 (ED), and 10V/Ti-2.5MoOx-1 (ID) fresh catalysts
표 Adsorbed NH3 amount of the catalysts
표 H2-consumption of the catalysts
표 N2 adsorption–desorption isotherms of (a) 10V/Ti-1, (b) 10V/Ti-2.5MoO3-1, (c) 10V/Ti-2.5MoOx-1, (d) 10V/Ti-1MP
표 Particle size distribution of 10V/Ti-1 catalyst before and after grinding
표 Surface area and pore properties of the catalysts
표 XPS O 1s spectra of (a) 10V/Ti-1, (b) 10V/Ti-2.5MoO3-1, (c) 10V/Ti-2.5MoOx-1
표 XPS V 2p spectra of (a) 10V/Ti-1, (b) 10V/Ti-2.5MoO3-1, (c) 10V/Ti-2.5MoOx-1
표 XPS Mo 3d spectra of (a) 10V/Ti-1, (b) 10V/Ti-2.5MoO3-1, (c) 10V/Ti-2.5MoOx-1
표 XPS Ti 2p spectra of 10V/Ti-1, 10V/Ti-2.5MoO3-1, 10V/Ti-2.5MoOx-1 fresh catalyst
표 Species atomic ratio in the catalysts
표 In situ DRIFTS spectra of (a) SO2 + O2 exposure for 60 min, (b) preadsorbed SO2 + O2 and NH3 exposure for 60 min
표 In situ DRIFTS spectra of (a) NH3 + O2 exposure for 60 min, (b) Pre-adsorbed NH3 + O2 and SO2 exposure for 60 min
표 TGA and DTG profiles of (a) Fresh catalysts, (b) Used catalysts
표 Effect of precious metal addition to 10V/Ti
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 SO2-TPD 분석 결과 1
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 SO2-TPD 분석 결과 2
표 SO2-desorption area ratio of V4/W5/G5 according to the addition to promoters
표 SO2-DRIFTs spectra of reactions between 5,000 ppm SO2 + 3 vol.% O2 at 220 ℃ over catalysts; ((a) V4/W5/G5, (b) V4-Sb2/W5/G5, (c) V4/W5-Sb2/G5)
표 SO2-DRIFTs spectra of reactions between 5,000 ppm SO2 + 3 vol.% O2 at 220 ℃ over catalysts; ((a) V4/W5/G5, (b) V4-La2/W5/G5, (c) V4/W5-La2/G5)
표 SO2-DRIFTs spectra of reactions between 5,000 ppm SO2 + 3 vol.% O2 at 220 ℃ over catalysts; ((a) V4/W5/G5, (b) V4-Ce2/W5/G5, (c) V4/W5-Ce2/G5)
표 SO2-DRIFTs spectra of reactions between 5,000 ppm SO2 + 3 vol.% O2 at 220 ℃ over catalysts; ((a) V4/W5/G5, (b) V4-Mo3/W5/G5, (c) V4/W5-Mo3/G5)
표 V/W//TiO2 촉매에 10 wt.% 첨가에 따른 반응 활성 1 (NO 734 ppm, NO2 49 ppm, NOx/NH3 1, O2 3 vol.%, H2O 6 vol.%, S.V. 120,000 hr-1)
표 V/W//TiO2 촉매에 10 wt.% 첨가에 따른 반응 활성 2 (NO 734 ppm, NO2 49 ppm, NOx/NH3 1, O2 3 vol.%, H2O 6 vol.%, S.V. 120,000 hr-1)
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 ABS-TPD 분석 결과 1 (Inlet gas : Ar 50 cc/min, temperature rise rate : 5 ℃/min)
표 V,W,Me/TiO2 촉매의 ABS-TPD 분석 결과 2 (Inlet gas : Ar 50 cc/min, temperature rise rate : 5 ℃/min)
표 VASP 코드로 예측된 vanadia cluster, 붉은 상자 내부의 구조가 cluster 크기 별로 가장 안정한 구조
표 클러스터 크기에 따른 각 상에 대한 산화수 분석 결과
표 각 클러스터 크기에 따른 안정상에 대한 H2O, NH3 가스 분자 흡착 거동 분석 결과 및 분자 흡착 모델 예시 (gas on V2O5/TiO2)
표 각각 M1, M2 전이금속을 도핑한 vanadia 클러스터에 대한 열역학적 상 안정성 분석 결과
표 전이금속 dopant 종류(M1, M2)에 따른 각 상에 대한 산화수 분석 결과
표 전이금속 원소 도핑 전/후의 H2O, NH3 가스 흡착 거동 비교 결과 및 분자 흡착 모델 예시 (gas on M1-V3O8/TiO2)
표 (a) 공정 분위기 내 산소 조성 별 클러스터 안정성 비교, (b) 선정된 대표 클러스터 구조 비교군
표 (a) 각 대표 클러스터 내 전하 분포, (b) 클러스터 내 V-O 결합에 대한 전자구조 분석 결과, (c) V-O 결합에 대한 진동수 분석 결과
표 Proton 흡착 비교를 통한 L-/B-산점 분포 비교
표 NO2(g) 생성 메커니즘 별 반응 에너지 비교 결과
표 SCR 세부 경로 분류 모식도
표 SCR 세부 경로 별 반응 에너지 diagram(좌) 및 반응 에너지 장벽 비교(우)
표 각 촉매 위 활성점 별 반응 가스 흡착 경향 비교
표 도핑 원소(M) 도입 후 각 금속 이온의 전하 분포
표 산소 흡착 에너지 비교
표 촉매상 위 NO 흡착 에너지 장벽 비교
표 선별 인자 별 대체 원소 선별 결과 정리
표 선별 인자 별 대체 원소 선별 결과 정리
표 대용량 V-A/TiO2 촉매 제조 공정
표 1인치 세라믹 허니컴 샘플 제조 공정
표 1인치 세라믹 허니컴 샘플 평가 장치
표 허니컴 코팅 담지량, 공간속도, CPSI에 따른 탈질효율 비교
표 허니컴 코팅 설비 및 슬러리 조건에 따른 코팅 특성 차이
표 100 Nm3/h 급 SCR 파일럿 설비 구축 모식도
표 파일럿 설비로 유입되는 배가스 라인 및 반응기 구축 모습
표 SCR 파일럿 촉매 반응기 내 허니컴 촉매 모듈 충진 모습
표 기동 초기 SCR 파일럿 설비의 탈질 효율(T=180 ℃, SV=10,000 h-1)
표 정상운전 조건 SCR 파일럿 설비의 온도 및 공간속도에 따른 탈질 효율

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[국가R&D연구보고서] 산업부문에서의 미세먼지 저감을 위한 180℃ 이하 중저온용 고효율/내피독성의 배연탈질 기술 개발
Development of low temperature SCR catalyst for the removal of NOx 원문보기

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