인류가 에너지원으로 주로 사용하는 화석연료의 연소과정에서 발생되는 질소산화물, 황산화물 그리고 탄소산화물 등은 대기오염을 일으키는 주된 기체들이다. 그중에서도 화석연료의 불완전 연소시 발생하는 일산화탄소는 무색, 무미, 무취의 기체로서 대기오염을 일으키는 주된 원인이면서, 인체내에서 ...
인류가 에너지원으로 주로 사용하는 화석연료의 연소과정에서 발생되는 질소산화물, 황산화물 그리고 탄소산화물 등은 대기오염을 일으키는 주된 기체들이다. 그중에서도 화석연료의 불완전 연소시 발생하는 일산화탄소는 무색, 무미, 무취의 기체로서 대기오염을 일으키는 주된 원인이면서, 인체내에서 헤모글로빈(Hemoglobin)과 결합하여 내 질식(internal asphyxiation)을 나타내는 매우 유독한 화합물이다. 그러므로 일산화탄소를 제거하기 위한 기술적인 방법을 연구하는 것은 매우 흥미로운 일이다. 일산화탄소가 포화된 수용액에 광촉매로서 ZnO, TiO_(2), CdS 그리고 Si을 용액1 mL당 0.4mg의 양을 첨가한 다음 25±0.1 ℃에서 253.7 nm의 자외선을 조사하여 일산화탄소의 광화학적 변환반응을 연구하였다. 그 결과 일산화탄소가 포화된 수용액은 253.7 nm의 자외선에 의해 카르복실화반응(carboxylation)과 카르보닐화반응(carbonylation)이 진행되어 포름산, 옥살산, 글리옥실산, 포름알데히드 및 글리옥살이 주로 생성되었다. 생성물들은 ZnO, TiO_(2), CdS 그리고 Si과 같은 광촉매들에 253.7 nm의 자외선을 조사하게 되면 원자가띠(valence band)에서 전도띠(conduction band)로 전자들이 이동하면서 생성된 홀(h^(+))과 전자들이 용액 중에 존재하는 물이나 일산화탄소에 의해 포획되어 광환원반응이 진행됨으로서 생성되었으며, 이에 대한 초기양자수득율을 계산하였다. 이들 화합물들의 생성은 용액의 pH 값에 영향을 받았는데, 산성용액에서는 포름알데히드와 글리옥살의 생성이 증가하였으나, 염기성용액에서는 오히려 감소하였다. 하지만 유기산의 경우에는 산성용액에서는 큰 변화가 없었으나, 포름산의 경우에는 pH가 11.5 이상에서는 용액 중에 존재하는 OH^(-)_(aq) 이온이 CO와 결합하여 생성된 CO^(-)_(aq) 화학종이 물에 의해 빠르게 배위되어 CO^(-)_(aq)(= HCOOH^(-))로 변화된 후 HCOOH와 e^(-)_(aq)로 변화되고, ea^(-)_(aq)이 다시 용액 중의 일산화탄소와 결합하여 CO^(-)_(aq)(=HCOOH^(-))를 생성하는 연쇄반응에 의해 생성이 촉진되었다. 일산화탄소가 포화된 수용액에 pH가 중성인 상태에서 용매 1 mL당 광촉매로서 반도체인 ZnO, TiO_(2), CdS 및 Si 을 각각 0.4 mg을 첨가하여 25±0.1 ℃에서253.7 nm의 자외선을 조사하였을 때 수용액속에 녹아있는 일산화탄소를 제거하는 광촉매로서의 효율성은 ZnO ＞ TiO_(2) ＞ CdS ＞ Si 임을 알 수 있었다.
인류가 에너지원으로 주로 사용하는 화석연료의 연소과정에서 발생되는 질소산화물, 황산화물 그리고 탄소산화물 등은 대기오염을 일으키는 주된 기체들이다. 그중에서도 화석연료의 불완전 연소시 발생하는 일산화탄소는 무색, 무미, 무취의 기체로서 대기오염을 일으키는 주된 원인이면서, 인체내에서 헤모글로빈(Hemoglobin)과 결합하여 내 질식(internal asphyxiation)을 나타내는 매우 유독한 화합물이다. 그러므로 일산화탄소를 제거하기 위한 기술적인 방법을 연구하는 것은 매우 흥미로운 일이다. 일산화탄소가 포화된 수용액에 광촉매로서 ZnO, TiO_(2), CdS 그리고 Si을 용액1 mL당 0.4mg의 양을 첨가한 다음 25±0.1 ℃에서 253.7 nm의 자외선을 조사하여 일산화탄소의 광화학적 변환반응을 연구하였다. 그 결과 일산화탄소가 포화된 수용액은 253.7 nm의 자외선에 의해 카르복실화반응(carboxylation)과 카르보닐화반응(carbonylation)이 진행되어 포름산, 옥살산, 글리옥실산, 포름알데히드 및 글리옥살이 주로 생성되었다. 생성물들은 ZnO, TiO_(2), CdS 그리고 Si과 같은 광촉매들에 253.7 nm의 자외선을 조사하게 되면 원자가띠(valence band)에서 전도띠(conduction band)로 전자들이 이동하면서 생성된 홀(h^(+))과 전자들이 용액 중에 존재하는 물이나 일산화탄소에 의해 포획되어 광환원반응이 진행됨으로서 생성되었으며, 이에 대한 초기양자수득율을 계산하였다. 이들 화합물들의 생성은 용액의 pH 값에 영향을 받았는데, 산성용액에서는 포름알데히드와 글리옥살의 생성이 증가하였으나, 염기성용액에서는 오히려 감소하였다. 하지만 유기산의 경우에는 산성용액에서는 큰 변화가 없었으나, 포름산의 경우에는 pH가 11.5 이상에서는 용액 중에 존재하는 OH^(-)_(aq) 이온이 CO와 결합하여 생성된 CO^(-)_(aq) 화학종이 물에 의해 빠르게 배위되어 CO^(-)_(aq)(= HCOOH^(-))로 변화된 후 HCOOH와 e^(-)_(aq)로 변화되고, ea^(-)_(aq)이 다시 용액 중의 일산화탄소와 결합하여 CO^(-)_(aq)(=HCOOH^(-))를 생성하는 연쇄반응에 의해 생성이 촉진되었다. 일산화탄소가 포화된 수용액에 pH가 중성인 상태에서 용매 1 mL당 광촉매로서 반도체인 ZnO, TiO_(2), CdS 및 Si 을 각각 0.4 mg을 첨가하여 25±0.1 ℃에서253.7 nm의 자외선을 조사하였을 때 수용액속에 녹아있는 일산화탄소를 제거하는 광촉매로서의 효율성은 ZnO ＞ TiO_(2) ＞ CdS ＞ Si 임을 알 수 있었다.
NO_(x), SO_(x) and CO_(x) produced during the combustion of fossil fuels are main materials leading to air pollution. Especially, ac olorless, tasteless and odorless carbon monoxide caused by imperfect combustion of fossil fuels, is the main origin of air pollution among them and very toxic material...
NO_(x), SO_(x) and CO_(x) produced during the combustion of fossil fuels are main materials leading to air pollution. Especially, ac olorless, tasteless and odorless carbon monoxide caused by imperfect combustion of fossil fuels, is the main origin of air pollution among them and very toxic material that can induce internal asphyxiation by complexing with hemoglobin in human body. It is, therefore, interesting to the development of techniques to remove carbon monoxide. The photochemical transformation of carbon monoxide in aqueous solution has been investigated at 25±0.1 ℃ using ZnO, TiO_(2), CdS and Si as a photocatalyst. After irradiation with 253.7 nm UV light in the solution, carboxylation and carbonylation processes were carried out, and the formation of formic acid, oxalic acid, glyoxylic acid, formaldehyde and glyoxal was observed. When these products and photocatalysts like as ZnO, TiO_(2), CdS and Si are irradiated by 253.7 nm UV light, the electrons occupied in valence band transfer to conduction band. As a result, the formed positive hole and electron might be combined either with carbon monoxide or with water in solution. We determined the initial quantum yields. The formation of the products depends on the pH values in the solution. In acidic solution, the yield of formaldehyde and glyoxal increased whereas it did not in basic solution. However, the yield of organic acids did not show remarkable variation with pH. The yield of formic acid increased rapidly by CO^(-)_(aq) species complexing with OH^(-)_(aq) when the pH values increased over 11.5, and the ions CO^(-)_(aq) complexed with water might be changed to HCOOH and e^(-)_(aq). Hence, it could stimulate the propagation reaction of producing CO^(-)_(aq)(=HCOOH^(-)). The order of efficiency as a photocatalyst to remove carbon monoxide is ZnO＞TiO_(2)＞CdS＞Si when the solution was irradiated at 25±0.1 ℃ using UV light after the addition of 0.4 mg/mL photocatalyst to the carbon monoxide saturated solution at pH 7.
NO_(x), SO_(x) and CO_(x) produced during the combustion of fossil fuels are main materials leading to air pollution. Especially, ac olorless, tasteless and odorless carbon monoxide caused by imperfect combustion of fossil fuels, is the main origin of air pollution among them and very toxic material that can induce internal asphyxiation by complexing with hemoglobin in human body. It is, therefore, interesting to the development of techniques to remove carbon monoxide. The photochemical transformation of carbon monoxide in aqueous solution has been investigated at 25±0.1 ℃ using ZnO, TiO_(2), CdS and Si as a photocatalyst. After irradiation with 253.7 nm UV light in the solution, carboxylation and carbonylation processes were carried out, and the formation of formic acid, oxalic acid, glyoxylic acid, formaldehyde and glyoxal was observed. When these products and photocatalysts like as ZnO, TiO_(2), CdS and Si are irradiated by 253.7 nm UV light, the electrons occupied in valence band transfer to conduction band. As a result, the formed positive hole and electron might be combined either with carbon monoxide or with water in solution. We determined the initial quantum yields. The formation of the products depends on the pH values in the solution. In acidic solution, the yield of formaldehyde and glyoxal increased whereas it did not in basic solution. However, the yield of organic acids did not show remarkable variation with pH. The yield of formic acid increased rapidly by CO^(-)_(aq) species complexing with OH^(-)_(aq) when the pH values increased over 11.5, and the ions CO^(-)_(aq) complexed with water might be changed to HCOOH and e^(-)_(aq). Hence, it could stimulate the propagation reaction of producing CO^(-)_(aq)(=HCOOH^(-)). The order of efficiency as a photocatalyst to remove carbon monoxide is ZnO＞TiO_(2)＞CdS＞Si when the solution was irradiated at 25±0.1 ℃ using UV light after the addition of 0.4 mg/mL photocatalyst to the carbon monoxide saturated solution at pH 7.
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