최근 다학제 간의 융합에 의한 새로운 연구 영역이 생겨나고 있다. 그 중에서 미세 가공 기술을 이용한 생명 공학에의 접목으로 발전되고 있는 Micro Total Analysis System (μ-TAS)는 모든 생명 공학 공정 및 분석을 하나의 칩 상에서 가능토록 한다는 개념이다. 이와 같은 시스템 소형화는 단순히 크기를 줄이는 이점 보다는 소자의 성능 향상에 유리하다는 측면 때문에 선호된다. μ-TAS는 크게 미세 유체를 다루는 부분과 대상 물질을 감지하는 부분으로 구성되어 있다. 특히 센서의 소형화와 집적화에 많은 관심이 쏟아지고 있다. 본 학위 논문은 DNA의 유전 특성을 이용한 감지 가능성과 미세 유로에서 전기화학 임피던스 센서에 대한 설계와 특성 분석으로 크게 나눌 수 있다. 먼저, 미세 가공 기술을 이용하여 유리기판에 미세 유로를 제작한 뒤, 마이크로 스케일로 패터닝된 백금 전극을 삽입한 소자를 제작하였다. 전기화학 임피던스 장비를 이용하여 주파수 변화에 따른 ...
최근 다학제 간의 융합에 의한 새로운 연구 영역이 생겨나고 있다. 그 중에서 미세 가공 기술을 이용한 생명 공학에의 접목으로 발전되고 있는 Micro Total Analysis System (μ-TAS)는 모든 생명 공학 공정 및 분석을 하나의 칩 상에서 가능토록 한다는 개념이다. 이와 같은 시스템 소형화는 단순히 크기를 줄이는 이점 보다는 소자의 성능 향상에 유리하다는 측면 때문에 선호된다. μ-TAS는 크게 미세 유체를 다루는 부분과 대상 물질을 감지하는 부분으로 구성되어 있다. 특히 센서의 소형화와 집적화에 많은 관심이 쏟아지고 있다. 본 학위 논문은 DNA의 유전 특성을 이용한 감지 가능성과 미세 유로에서 전기화학 임피던스 센서에 대한 설계와 특성 분석으로 크게 나눌 수 있다. 먼저, 미세 가공 기술을 이용하여 유리기판에 미세 유로를 제작한 뒤, 마이크로 스케일로 패터닝된 백금 전극을 삽입한 소자를 제작하였다. 전기화학 임피던스 장비를 이용하여 주파수 변화에 따른 임피던스, 위상 등을 측정하여 센서의 특성을 분석하였다. 전기화학 임피던스 센서의 경우, 고체와 액체에서의 전하 운반체가 상이한 현상으로 인해 저주파 영역에서는 전극-전해질 간의 계면 현상이 매우 중요하였다. DNA 유전 특성을 이용한 검지의 가능성 실험에서는, 저주파 대역에서의 전기적 이중층에 의한 커패시턴스 증가 현상에 의해 10 ng/μl의 DNA 분자를 직접 검지하는 것이 가능하였다. 고주파 영역에서는 DNA 분자의 전하 크기에 의한 전도도 증가로 인해 커패시턴스의 증가하였으나, 그 크기는 저주파에서의 것보다 작았다. 평면 형태의 임피던스 센서에 대한 온칩화 연구는 최근 활발히 이루어지고 있으나, 아직까지 설계 변수에 대한 센서 특성 분석 및 설계에 대한 가이드 라인을 제시한 사람은 없다. 본 학위 논문에서는 먼저 평면 형태의 임피던스 센서에서 센서 간의 거리와 전극 면적이 주파수 특성에 미치는 영향을 살펴보았다. 전기 등가 회로에 대한 모델링을 통해 주파수 증가에 따라 계면 커패시턴스, 전해질 저항, 셀 커패시턴스로 검지 신호가 바뀌는 것을 확인하였다. 각 영역으로의 변화되는 컷오프 주파수는 전해질의 저항 변화에 가장 큰 영향을 받았다. 이론적으로 얻어진 셀 상수와 실험적으로 얻어진 값을 통해, 저항 성분은 전극 간 거리에 매우 민감하였고 전극 면적에는 그다지 영향을 받지 않았다. 커패시턴스 성분은 이론치와 비슷한 양상을 보였으나, 많이 벗어남을 관찰하였다. 이를 전기장 분포와 유전 기판 위의 평행 전극 측면에서 살펴 보았다. 도출된 이론과 실험 결과를 바탕으로 평면 형태의 임퍼딘스 센서의 설계에 대한 가이드 라인을 제시하였다. 계면 커패시턴스 성분을 이용하기 위해서는 표면 처리가 선행되어야 좀더 신뢰성을 지니는 센서를 제작할 수 있으며, 사용 주파수 대역을 넓히기 위해 전극 간 거리와 전극 면적을 줄여야 한다. 전해질의 전기 전도도 변화를 이용하기 위해서는 넓은 가용 주파수가 확보되어야 하는데, 이는 넓은 전극 면적을 가지도록 설계하면 된다. 셀 자체의 커패시턴스 성분은 소형화 측면에서는 불리함이 존재한다. 사용되는 기판 물질이 가지고 있는 유전 특성이 기생 커패시턴스로 나타나, 변화되는 신호량이 줄어들기 때문이다. 향후 본 연구 결과는 평면 형태의 임피던스 센서의 설계에 있어서 가이드 라인이 될 것이며, 바이오 센서로서의 새로운 가능성을 보여줄 것으로 기대한다.
최근 다학제 간의 융합에 의한 새로운 연구 영역이 생겨나고 있다. 그 중에서 미세 가공 기술을 이용한 생명 공학에의 접목으로 발전되고 있는 Micro Total Analysis System (μ-TAS)는 모든 생명 공학 공정 및 분석을 하나의 칩 상에서 가능토록 한다는 개념이다. 이와 같은 시스템 소형화는 단순히 크기를 줄이는 이점 보다는 소자의 성능 향상에 유리하다는 측면 때문에 선호된다. μ-TAS는 크게 미세 유체를 다루는 부분과 대상 물질을 감지하는 부분으로 구성되어 있다. 특히 센서의 소형화와 집적화에 많은 관심이 쏟아지고 있다. 본 학위 논문은 DNA의 유전 특성을 이용한 감지 가능성과 미세 유로에서 전기화학 임피던스 센서에 대한 설계와 특성 분석으로 크게 나눌 수 있다. 먼저, 미세 가공 기술을 이용하여 유리기판에 미세 유로를 제작한 뒤, 마이크로 스케일로 패터닝된 백금 전극을 삽입한 소자를 제작하였다. 전기화학 임피던스 장비를 이용하여 주파수 변화에 따른 임피던스, 위상 등을 측정하여 센서의 특성을 분석하였다. 전기화학 임피던스 센서의 경우, 고체와 액체에서의 전하 운반체가 상이한 현상으로 인해 저주파 영역에서는 전극-전해질 간의 계면 현상이 매우 중요하였다. DNA 유전 특성을 이용한 검지의 가능성 실험에서는, 저주파 대역에서의 전기적 이중층에 의한 커패시턴스 증가 현상에 의해 10 ng/μl의 DNA 분자를 직접 검지하는 것이 가능하였다. 고주파 영역에서는 DNA 분자의 전하 크기에 의한 전도도 증가로 인해 커패시턴스의 증가하였으나, 그 크기는 저주파에서의 것보다 작았다. 평면 형태의 임피던스 센서에 대한 온칩화 연구는 최근 활발히 이루어지고 있으나, 아직까지 설계 변수에 대한 센서 특성 분석 및 설계에 대한 가이드 라인을 제시한 사람은 없다. 본 학위 논문에서는 먼저 평면 형태의 임피던스 센서에서 센서 간의 거리와 전극 면적이 주파수 특성에 미치는 영향을 살펴보았다. 전기 등가 회로에 대한 모델링을 통해 주파수 증가에 따라 계면 커패시턴스, 전해질 저항, 셀 커패시턴스로 검지 신호가 바뀌는 것을 확인하였다. 각 영역으로의 변화되는 컷오프 주파수는 전해질의 저항 변화에 가장 큰 영향을 받았다. 이론적으로 얻어진 셀 상수와 실험적으로 얻어진 값을 통해, 저항 성분은 전극 간 거리에 매우 민감하였고 전극 면적에는 그다지 영향을 받지 않았다. 커패시턴스 성분은 이론치와 비슷한 양상을 보였으나, 많이 벗어남을 관찰하였다. 이를 전기장 분포와 유전 기판 위의 평행 전극 측면에서 살펴 보았다. 도출된 이론과 실험 결과를 바탕으로 평면 형태의 임퍼딘스 센서의 설계에 대한 가이드 라인을 제시하였다. 계면 커패시턴스 성분을 이용하기 위해서는 표면 처리가 선행되어야 좀더 신뢰성을 지니는 센서를 제작할 수 있으며, 사용 주파수 대역을 넓히기 위해 전극 간 거리와 전극 면적을 줄여야 한다. 전해질의 전기 전도도 변화를 이용하기 위해서는 넓은 가용 주파수가 확보되어야 하는데, 이는 넓은 전극 면적을 가지도록 설계하면 된다. 셀 자체의 커패시턴스 성분은 소형화 측면에서는 불리함이 존재한다. 사용되는 기판 물질이 가지고 있는 유전 특성이 기생 커패시턴스로 나타나, 변화되는 신호량이 줄어들기 때문이다. 향후 본 연구 결과는 평면 형태의 임피던스 센서의 설계에 있어서 가이드 라인이 될 것이며, 바이오 센서로서의 새로운 가능성을 보여줄 것으로 기대한다.
In the recent years, there has been a merger of microelectronics and biological sciences to develop what are called "Micro Total Analysis System (μ-TAS)". To enhance the portability and disposability of microfabricated analysis systems, much work has been directed increasingly towards the developmen...
In the recent years, there has been a merger of microelectronics and biological sciences to develop what are called "Micro Total Analysis System (μ-TAS)". To enhance the portability and disposability of microfabricated analysis systems, much work has been directed increasingly towards the development of on-chip detection far the direct interrogation of the electrical properties and behavior of biological species. In this thesis, electrochemical impedance sensors have demonstrated in terms of the feasibility of label-free deoxyribonucleic acid (DNA) detection and the frequency characteristics and design rule of coplanar impedance sensors. Glass-based microchannel chips were fabricated using micromachining technology, and Pt thin-film microelectrodes, as coplanar impedance sensors, were integrated on them. In chapter 4, DNA detection method based on dielectric properties was described. From capacitance-frequency measurements at various interelectrode distances and ionic concentrations, a significant difference between the deionized (DI) water and the TE buffer (tris-HCl + ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA)) was observed. This was discussed from the viewpoint of interfacial phenomena, such as the electrical double layer and Faradaic reactions, the dielectric constant related to the conductivity, and the capacitance inversely proportional to the interelectrode distance. From the nondependence of capacitance on interelectrode distance in the low-frequency region of the TE buffer, we focused on the electrode-electrolyte interface and explained the behavior observed using the double layer model and Fradaic reactions. The addition of ions and molecules increased capacitance due to the diffusive mobile layer and the Faradaic reaction at the electrode-electrolyte interface. The addition of DNA molecules (10 ng/μl) resulted in an increase in capacitance and dielectric loss in the TE buffer at low frequency. It is feasible to use dielectric properties for rapid and direct detection of biomolecules, particularly DNA molecules, without the addition of labels or indicators. However, further investigations are required to obtain reliable dielectric sensors for specific application to DNA detection. In chapter 5, we discuss the alternating current (AC) frequency characteristics of coplanar impedance sensors as design parameters. We suggest the guidelines of dominant components, such as interfacial capacitance (C_(DL)), solution resistance (R_(Sol)) and cell capacitance (C_(Cell)), for sensing as design parameters. Longitudinal design parameters, such as interelectrode spacing and electrode width, of coplanar impedance sensors were changed to determine AC frequency characteristics as design parameters. Through developing total impedance equations and modeling equivalent circuits, the dominant components in each frequency region were illustrated for coplanar impedance sensors and measured results were compared with fitted values. As the ionic concentration increased, the value of frequency-independent region decreased and cut-off frequencies increased. As the interelectrode spacing increased, cut-off frequencies decreased and total impedance increased. However, the width of each frequency-independent region was similar. As the electrode area increased, low cut-off frequency (f_(low)) decreased but high cut-off frequency (f_(high)) was fixed. We think that the decrease in R_(Sol) dominated over the influence of other components, which resulted in heightening f_(low), f_(high). The interelectrode spacing is more significant parameter than the electrode area in frequency characteristics of coplanar sensors. The cell constant dependent on the geometry of the sensor was developed, and we compared the theoretically predicted values with the experimentally obtained results. The deviation of experimentally obtained results from theoretically predicted values may result from the fringing effect of coplanar electrode structure and parasitic capacitance due to dielectric substrates.
In the recent years, there has been a merger of microelectronics and biological sciences to develop what are called "Micro Total Analysis System (μ-TAS)". To enhance the portability and disposability of microfabricated analysis systems, much work has been directed increasingly towards the development of on-chip detection far the direct interrogation of the electrical properties and behavior of biological species. In this thesis, electrochemical impedance sensors have demonstrated in terms of the feasibility of label-free deoxyribonucleic acid (DNA) detection and the frequency characteristics and design rule of coplanar impedance sensors. Glass-based microchannel chips were fabricated using micromachining technology, and Pt thin-film microelectrodes, as coplanar impedance sensors, were integrated on them. In chapter 4, DNA detection method based on dielectric properties was described. From capacitance-frequency measurements at various interelectrode distances and ionic concentrations, a significant difference between the deionized (DI) water and the TE buffer (tris-HCl + ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA)) was observed. This was discussed from the viewpoint of interfacial phenomena, such as the electrical double layer and Faradaic reactions, the dielectric constant related to the conductivity, and the capacitance inversely proportional to the interelectrode distance. From the nondependence of capacitance on interelectrode distance in the low-frequency region of the TE buffer, we focused on the electrode-electrolyte interface and explained the behavior observed using the double layer model and Fradaic reactions. The addition of ions and molecules increased capacitance due to the diffusive mobile layer and the Faradaic reaction at the electrode-electrolyte interface. The addition of DNA molecules (10 ng/μl) resulted in an increase in capacitance and dielectric loss in the TE buffer at low frequency. It is feasible to use dielectric properties for rapid and direct detection of biomolecules, particularly DNA molecules, without the addition of labels or indicators. However, further investigations are required to obtain reliable dielectric sensors for specific application to DNA detection. In chapter 5, we discuss the alternating current (AC) frequency characteristics of coplanar impedance sensors as design parameters. We suggest the guidelines of dominant components, such as interfacial capacitance (C_(DL)), solution resistance (R_(Sol)) and cell capacitance (C_(Cell)), for sensing as design parameters. Longitudinal design parameters, such as interelectrode spacing and electrode width, of coplanar impedance sensors were changed to determine AC frequency characteristics as design parameters. Through developing total impedance equations and modeling equivalent circuits, the dominant components in each frequency region were illustrated for coplanar impedance sensors and measured results were compared with fitted values. As the ionic concentration increased, the value of frequency-independent region decreased and cut-off frequencies increased. As the interelectrode spacing increased, cut-off frequencies decreased and total impedance increased. However, the width of each frequency-independent region was similar. As the electrode area increased, low cut-off frequency (f_(low)) decreased but high cut-off frequency (f_(high)) was fixed. We think that the decrease in R_(Sol) dominated over the influence of other components, which resulted in heightening f_(low), f_(high). The interelectrode spacing is more significant parameter than the electrode area in frequency characteristics of coplanar sensors. The cell constant dependent on the geometry of the sensor was developed, and we compared the theoretically predicted values with the experimentally obtained results. The deviation of experimentally obtained results from theoretically predicted values may result from the fringing effect of coplanar electrode structure and parasitic capacitance due to dielectric substrates.
주제어
#미세 유체 소자 전기화학 임피던스 바이오 센서
학위논문 정보
저자
홍종인
학위수여기관
Korea Advanced Institute of Science and Technology
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