[학위논문]Ru(bpy)32+가 고정된 platinized-CNT-zirconia 복합막을 이용한 전기화학 발광센서 Tris(2,2’-bipyridyl)ruthenium(II) electrogenerated chemiluminescence sensor based on platinized carbon nanotube/zirconia/Nafion composite films원문보기
현대에 들어오면서 생물학적 분자에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있으며 그와 더불어 생물학적 시료의 정량, 정성적인 분석의 중요성도 높아지고 있다. Ru(bpy)32+를 이용한 전기화학 발광 검출법은 특히 2차, 3차 amine을 포함하는 생물학적인 시료에 대하여 선택적이고 감도 높은 분석법으로서 근래에 들어서 각광받고 있다. 그러나 전기화학 발광법은 반응 시료를 계속적으로 전극의 반응 지역으로 보내주어야 한다는 단점이 있다. 따라서 이를 이용한 센서를 만들기 위해서는 Ru(bpy)32+를 전극표면에 고정해야 할 필요성이 있다.즉 본 연구의 목적은 Ru(bpy)32+를 sol-gel과정을 통해 만들어진 zirconia/Nafion의 복합막과 zirconia/Nafion에 ...
현대에 들어오면서 생물학적 분자에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있으며 그와 더불어 생물학적 시료의 정량, 정성적인 분석의 중요성도 높아지고 있다. Ru(bpy)32+를 이용한 전기화학 발광 검출법은 특히 2차, 3차 amine을 포함하는 생물학적인 시료에 대하여 선택적이고 감도 높은 분석법으로서 근래에 들어서 각광받고 있다. 그러나 전기화학 발광법은 반응 시료를 계속적으로 전극의 반응 지역으로 보내주어야 한다는 단점이 있다. 따라서 이를 이용한 센서를 만들기 위해서는 Ru(bpy)32+를 전극표면에 고정해야 할 필요성이 있다.즉 본 연구의 목적은 Ru(bpy)32+를 sol-gel과정을 통해 만들어진 zirconia/Nafion의 복합막과 zirconia/Nafion에 탄소나노튜브(carbon nanotube, CNT)를 분산시킨 복합막, 그리고 여기에 platinization시킨 복합막에 고정함으로써 분석물질에 대하여 재현성 있고, 안정하며, 선택적이고, 감도 높은 검출법을 제시하고자 했다.전기화학적 측면에서 살펴볼 때 Ru(bpy)32+와 같은 거대 소수성양이온에 대한 선택성이 뛰어난 Nafion과 열적으로 안정하고, 화학적으로 활성이 없으며, 산소를 포함한 그룹에 대해 친화력을 가지고 있어 산소를 가지고 있는 생물학적 분자들을 손쉽게 고정시켜(phosphate backbone을 가지는 DNA등) 상보적인 결합을 했는지에 대한 연구가 가능한 zirconia를 sol-gel 과정을 이용하여 기반을 만들고 여기에 Ru(bpy)32+를 고정하였을 경우 기존의 연구되어져 왔던 Ru(bpy)32+ 고정 복합막과 비교하여 보았을 때 TPrA(tripropylamine)에 대한 감도가(검출한계-3 nM) 좋아진 것을 볼 수 있었으며 안정성과 선택성 또한 증가한 것을 볼 수 있었다.이 복합막에 넓은 표면적과 전도도를 가지고 있어 제한되어 있는 지름의 전극 위에 효율적으로 큰 신호를 얻기 위해 쓰이는 탄소나노튜브를 분산시킬 경우 탄소나노튜브가 없는 복합막보다 TPrA(tripropylamine)에 대한 감도가 일 차수(1 order)정도 (검출한계-0.47 nM) 낮아지는 것을 볼 수 있었으며 탄소나노튜브가 가진 소수적 성질 때문에 소수적 성질을 띄고 있는 amine류 등에 대해서 더욱더 선택성이 증가함을 볼 수 있었고 안정성 또한 좋아짐을 확인할 수 있었다.더 나아가 나노 사이즈의 백금 막을 MWCNT/zirconia/Nafion 복합막을 입힌 초미세 전극(microelectrode) 위에 전기 화학적으로 도포시켜(electrodeposition) 전극의 표면적을 증가시키고, 물질 이동 성질(mass transport character)을 향상시켜 특정 생체 물질들에 대한 선택성과 감도, 안정성을 증대시킬 수 있었다.결론적으로 새로운 복합막 물질인 zirconia를 이용하여 좀 더 선택적이고, 감도 높으며, 안정한 Ru(bpy)32+ 고정 지지체를 만들었으며 더 나아가 이것을 glucose나 dopamine등의 생체 물질을 검출하는 바이오 센서로의 응용이 가능하다고 할 수 있다.
현대에 들어오면서 생물학적 분자에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있으며 그와 더불어 생물학적 시료의 정량, 정성적인 분석의 중요성도 높아지고 있다. Ru(bpy)32+를 이용한 전기화학 발광 검출법은 특히 2차, 3차 amine을 포함하는 생물학적인 시료에 대하여 선택적이고 감도 높은 분석법으로서 근래에 들어서 각광받고 있다. 그러나 전기화학 발광법은 반응 시료를 계속적으로 전극의 반응 지역으로 보내주어야 한다는 단점이 있다. 따라서 이를 이용한 센서를 만들기 위해서는 Ru(bpy)32+를 전극표면에 고정해야 할 필요성이 있다.즉 본 연구의 목적은 Ru(bpy)32+를 sol-gel과정을 통해 만들어진 zirconia/Nafion의 복합막과 zirconia/Nafion에 탄소나노튜브(carbon nanotube, CNT)를 분산시킨 복합막, 그리고 여기에 platinization시킨 복합막에 고정함으로써 분석물질에 대하여 재현성 있고, 안정하며, 선택적이고, 감도 높은 검출법을 제시하고자 했다.전기화학적 측면에서 살펴볼 때 Ru(bpy)32+와 같은 거대 소수성 양이온에 대한 선택성이 뛰어난 Nafion과 열적으로 안정하고, 화학적으로 활성이 없으며, 산소를 포함한 그룹에 대해 친화력을 가지고 있어 산소를 가지고 있는 생물학적 분자들을 손쉽게 고정시켜(phosphate backbone을 가지는 DNA등) 상보적인 결합을 했는지에 대한 연구가 가능한 zirconia를 sol-gel 과정을 이용하여 기반을 만들고 여기에 Ru(bpy)32+를 고정하였을 경우 기존의 연구되어져 왔던 Ru(bpy)32+ 고정 복합막과 비교하여 보았을 때 TPrA(tripropylamine)에 대한 감도가(검출한계-3 nM) 좋아진 것을 볼 수 있었으며 안정성과 선택성 또한 증가한 것을 볼 수 있었다.이 복합막에 넓은 표면적과 전도도를 가지고 있어 제한되어 있는 지름의 전극 위에 효율적으로 큰 신호를 얻기 위해 쓰이는 탄소나노튜브를 분산시킬 경우 탄소나노튜브가 없는 복합막보다 TPrA(tripropylamine)에 대한 감도가 일 차수(1 order)정도 (검출한계-0.47 nM) 낮아지는 것을 볼 수 있었으며 탄소나노튜브가 가진 소수적 성질 때문에 소수적 성질을 띄고 있는 amine류 등에 대해서 더욱더 선택성이 증가함을 볼 수 있었고 안정성 또한 좋아짐을 확인할 수 있었다.더 나아가 나노 사이즈의 백금 막을 MWCNT/zirconia/Nafion 복합막을 입힌 초미세 전극(microelectrode) 위에 전기 화학적으로 도포시켜(electrodeposition) 전극의 표면적을 증가시키고, 물질 이동 성질(mass transport character)을 향상시켜 특정 생체 물질들에 대한 선택성과 감도, 안정성을 증대시킬 수 있었다.결론적으로 새로운 복합막 물질인 zirconia를 이용하여 좀 더 선택적이고, 감도 높으며, 안정한 Ru(bpy)32+ 고정 지지체를 만들었으며 더 나아가 이것을 glucose나 dopamine등의 생체 물질을 검출하는 바이오 센서로의 응용이 가능하다고 할 수 있다.
Electrogenerated chemiluminescence(ECL) of tris(2,2’-bipyridyl)ruthenium(Ⅱ)(Ru(bpy)32+) immobilized in sol-gel-derived zirconia(ZrO2)-Nafion composite films coated on a glassy carbon electrode have been investigated. Zirconia is an inorganic oxide with the thermal stability, chemical inertness, lack...
Electrogenerated chemiluminescence(ECL) of tris(2,2’-bipyridyl)ruthenium(Ⅱ)(Ru(bpy)32+) immobilized in sol-gel-derived zirconia(ZrO2)-Nafion composite films coated on a glassy carbon electrode have been investigated. Zirconia is an inorganic oxide with the thermal stability, chemical inertness, lack of toxicity, and affinity for the groups containing oxygen, so it is an ideal candidate of materials for immobilization of biomolecules with oxygen groups.The electroactivity of Ru(bpy)32+ ion exchange into the composite films and its ECL behavior were strongly dependent upon the amount of Nafion incorporated into the zirconia/Nafion composite films. The present ECL sensor based on Ru(bpy)32+ immobilized in zirconia/Nafion composite with 80% Nafion has been evaluated in terms of sensitivity, detection limit and long-term stability relative to pure Nafion-based ECL sensor for the determination of TPrA, sodium oxalate, and NADH.The hydrophobic CNT in the zirconia/Nafion composite films certainly increased the amount of Ru(bpy)32+ immobilized in the ECL sensor by absorption of Ru(bpy)32+ onto CNT surface, the electrocatalytic activity towards the oxidation of hydrophobic analytes, and the electronic conductivity of the composite films. Therefore, the present ECL sensor based on the MWCNT/zirconia/Nafion showed improved ECL sensitivity for TPrA(detection limit 0.47 nM), NADH(detection limit 180 nM),and long-term stability(92% of its initial value in 4 weeks) compared to zirconia/Nafion composite films without CNT and pure Nafion films.Platinum nanoparticles have been an intensive research subject for the design of electrode. Nanostructured Pt films were electrodeposited onto electrodes to increase the surface areas with enhanced mass transport characteristics. The oxidation current and ECL intensity for 0.5 mM TPrA obtained with the platinized MWCNT/zirconia/ Nafion composite electrode were two times greater than that obtained at the composite-modified electrode without platinization. This composite showed improved ECL sensitivity for TPrA(detection limit 0.19 nM), and long-term stability(94% of its initial value in 5 weeks) compared to MWCNT/zirconia/Nafion composite films without CNT and pure Nafion films.Therefore platinized MWCNT/zirconia/Nafion based ECL sensor improved ECL response compared to the MWCNT/zirconia/Nafion based ECL sensor.This composite can offer an excellent platform for ECL-biosensor and various biosensing applications.
Electrogenerated chemiluminescence(ECL) of tris(2,2’-bipyridyl)ruthenium(Ⅱ)(Ru(bpy)32+) immobilized in sol-gel-derived zirconia(ZrO2)-Nafion composite films coated on a glassy carbon electrode have been investigated. Zirconia is an inorganic oxide with the thermal stability, chemical inertness, lack of toxicity, and affinity for the groups containing oxygen, so it is an ideal candidate of materials for immobilization of biomolecules with oxygen groups.The electroactivity of Ru(bpy)32+ ion exchange into the composite films and its ECL behavior were strongly dependent upon the amount of Nafion incorporated into the zirconia/Nafion composite films. The present ECL sensor based on Ru(bpy)32+ immobilized in zirconia/Nafion composite with 80% Nafion has been evaluated in terms of sensitivity, detection limit and long-term stability relative to pure Nafion-based ECL sensor for the determination of TPrA, sodium oxalate, and NADH.The hydrophobic CNT in the zirconia/Nafion composite films certainly increased the amount of Ru(bpy)32+ immobilized in the ECL sensor by absorption of Ru(bpy)32+ onto CNT surface, the electrocatalytic activity towards the oxidation of hydrophobic analytes, and the electronic conductivity of the composite films. Therefore, the present ECL sensor based on the MWCNT/zirconia/Nafion showed improved ECL sensitivity for TPrA(detection limit 0.47 nM), NADH(detection limit 180 nM),and long-term stability(92% of its initial value in 4 weeks) compared to zirconia/Nafion composite films without CNT and pure Nafion films.Platinum nanoparticles have been an intensive research subject for the design of electrode. Nanostructured Pt films were electrodeposited onto electrodes to increase the surface areas with enhanced mass transport characteristics. The oxidation current and ECL intensity for 0.5 mM TPrA obtained with the platinized MWCNT/zirconia/ Nafion composite electrode were two times greater than that obtained at the composite-modified electrode without platinization. This composite showed improved ECL sensitivity for TPrA(detection limit 0.19 nM), and long-term stability(94% of its initial value in 5 weeks) compared to MWCNT/zirconia/Nafion composite films without CNT and pure Nafion films.Therefore platinized MWCNT/zirconia/Nafion based ECL sensor improved ECL response compared to the MWCNT/zirconia/Nafion based ECL sensor.This composite can offer an excellent platform for ECL-biosensor and various biosensing applications.
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