대기오염 배출시설에서 PCDDs/PCDFs 및 co-planar PCBs의 배출 특성 조사 및 배출계수 개발 Emission characteristics and emission factors of PCDDs, PCDFs, and co-planar PCBs from industrial facilities원문보기
본 연구는 산업계 대기오염배출시설에서 다이옥신 및 퓨란류와 공평면 폴리염화비페닐류의 배출특성을 조사하고, 배출계수를 개발하고자 국내의 산업계 배출시설을 크게 철강산업, 비철금속산업, 비금속광물산업, 화학제품제조, 연료연소시설 및 기타 시설로 분류하였고, 그 중 대표적인 시설을 선정하여 대기오염공정시험방법에 따라 굴뚝에서 배출가스를 채취하였다. 채취된 배출가스 시료를 추출, 정제 등의 ...
본 연구는 산업계 대기오염배출시설에서 다이옥신 및 퓨란류와 공평면 폴리염화비페닐류의 배출특성을 조사하고, 배출계수를 개발하고자 국내의 산업계 배출시설을 크게 철강산업, 비철금속산업, 비금속광물산업, 화학제품제조, 연료연소시설 및 기타 시설로 분류하였고, 그 중 대표적인 시설을 선정하여 대기오염공정시험방법에 따라 굴뚝에서 배출가스를 채취하였다. 채취된 배출가스 시료를 추출, 정제 등의 전처리과정을 거쳐 고분해능 가스크마토그래프/고분해능 질량분석기로 분석을 수행하였다. 이를 통해 산업계 대기오염배출시설에서 29종의 다이옥신/퓨란류 및 공평면 폴리염화비페닐 화합물의 농도수준 및 동질체 분포 특성 등의 배출특성을 조사하였다. 또한 주성분분석과 군집분석을 이용한 산업분류별로 동질체의 패턴을 연구하였고, 각 배출시설의 분류별로 배출량을 추정하기 위한 기초자료인 배출계수를 개발, 제시하였다. 연구대상 산업계 대기오염배출시설에서 배출되는 다이옥신 및 퓨란류와 공평면 폴리염화비페닐류의 농도수준은 10^(-2)~10³(ng/S㎥)범위인 것으로 나타나농도수준의 범위는 매우 큰 것으로 나타났다. 동일한 동류의 산업 분류에서 최소 및 최대값의 농도범위가 크게 나타난 시설은 동을 가공(압연·압출·연신)하는 산업시설, 에틸렌 디클로라이드 생산하는 산업시설 및 화장장이었다. 측정농도의 중앙값이 0.1 ng-WHO TEQ/S㎥ 이상의 농도를 배출하는 시설은 제철산업의 소결광 생산시설과 비철금속산업의 동 가공시설 및 알루미늄 가공시설과 에틸렌 디클로라이드/비닐클로라이드모노머를 생산하는 시설 및 화장장이었다. 각 배출시설에서 다이옥신 및 퓨란류와 공평면 폴리염화비페닐류 배출농도비율은 각 시설에 따라 다르게 나타났는데 PCDFs가 우세한 경우에는 co-planar PCBs가 낮은 농도로 나타났고, co-planar PCBs가 높은 경우에는 PCDFs가 낮은 농도로 나타나 음의 상관관계를 나타내었다. PCDFs가 높게 나타난 시설은 EDC/VCM 생산시설, 액체연료를 사용하는 공공발전시설의 터빈 및 보일러 배출시설이었고, 합금철생산 전기로, 고철을 사용하여 강을 생산하는 전기로, 코크스 생산시설, 알루미늄 합금 생산시설에서는 co-planar PCBs가 높은 비율로 나타났다. 전체 산업계 배출원에서 주로 출현하는 특성 동질체는 PCDDs/Fs에서는 1,2,3,4,6,7,8-HpCDF, OCDF이였으며, co-planar PCBs에서는 2,3',4,4',5-PeCB(118), 3,3',4,4'-TeCB(77), 2,3,3',4,4'-PeCB(105)이었다. 소결로, 코크스, 전기로, 강주물주조의 PCDDs/Fs 동질체 패턴은 폐기물소각과 유사하게 나타났다. 제강전기로, 합금전기로, 선철주물주조 용해로에서는 1,2,3,4,6,7,8-HpCDF 및 저염화 퓨란류가 높게 나타났다. 소결로는 3,3',4,4'-TeCB (77), 2,3',4,4',5-PeCB(118), 2,3,3',4,4'-PeCB(105), 3,3',4,4',5-PeCB(126)가 특징적으로 높게 나타났다. 코크스, 제철전기로, 제강전기로는 유사한 co-planar PCBs 배출특성을 보였다. 알루미늄 재생용해로, 동 압연압출시설의 용해로에서는 OCDF가 특징적으로 높게 나타났다. EDC/VCM 제조시설에서 PCDFs, PCDDs, co-planar PCBs 동질체 농도비율은 82:16:2로 나타났고, 특성이성체는 OCDF, 1,2,3,4,6,7,8-HpCDF, OCDD이었고, 화장장시설에서 PCDFs, PCDDs, co-planar PCBs 동질체 농도비율은 38:15:47로 나타났고, TEQ농도는 93:7로 나타났으며, 특성이성체는 3,3',4,4'-TeCB (77), 2,3,7,8-TCDF, 3,3',4,4',5-PeCB(126)로 나타났다. 배출원 간에 29종 동질체의 배출특성을 조사하기 위하여 PCDDs/Fs, co-planar PCBs 측정데이터를 백분율로 표준화하여 패턴을 분석한 결과 산업계 전체 배출원은 크게 2가지로 최종적으로 8가지 부류로 분류할 수 있었고, 이 방법은 효과적으로 배출특성을 분류할 수 있어 매우 유용한 것으로 나타났다. 각 배출원의 PCDDs/Fs, co-planar PCBs 29종의 동질체를 2개의 변수로 축약하여 주성분분석(PCA)을 실시한 결과 검출농도에 비례하는 크기인자와 저염화 다이옥신/퓨란류 및 co-planar PCBs가 검출농도와 양의 상관관계를 가진 형태인자를 도출하여 시각적으로 해석할 수 있었다. 그간 국내에서 국제독성등가계수(I-TEQ)를 적용하여 생산된 다이옥신 및 퓨란류의 독성농도를 이용하여 PCDDs/Fs, co-planar PCBs(29종)의 WHO-TEQ 값으로 환산하기 위해 얻은 선형, 2차, 3차 예측 회귀식을 얻은 결과 설명계수 R²값이 0.9이상으로 나타나 매우 높은 상관관계식을 얻을 수 있었다. WHO 독성등가계수를 적용하여 얻은 다이옥신 유사화합물의 독성등가농도를 사용하여 29종의 농도를 예측하는 선형, 2차, 3차 회귀식을 얻은 결과 설명계수 R²값이 2차와 3차 회귀식에서 0.9이상으로 나타나 매우 높은 상관관계식을 얻을 수 있었다. 각 배출원에서 농도실측 및 활동도조사를 통해 얻은 PCDDs/Fs, co-planar PCBs의 배출계수는 10^(-3)~10²(㎍/activity) 범위이었으며 산업시설의 종류에 따라 배출계수의 편차도 매우 큰 것으로 나타났다. 배출계수의 범위가 넓게 나타난 산업은 비철금속산업, 지역난방 및 화장장이었다. 본 연구결과는 환경 중 거동연구, 인체 유해성평가에 기초데이터로 활용이 가능하고, 다이옥신유사화합물의 국가 배출량 산정 시 정확도 개선에 활용이 가능하며, 다이옥신유사화합물의 관리정책 수립 및 이행, 평가에 활용이 가능할 것으로 판단된다. 또한 산출된 배출계수 토대로 관리우선순위를 도출이 가능하여 과학적인 배출원 관리체계를 구축하고 저감방안 마련하는 데 중요한 자료로 활용이 될 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구는 산업계 대기오염배출시설에서 다이옥신 및 퓨란류와 공평면 폴리염화비페닐류의 배출특성을 조사하고, 배출계수를 개발하고자 국내의 산업계 배출시설을 크게 철강산업, 비철금속산업, 비금속광물산업, 화학제품제조, 연료연소시설 및 기타 시설로 분류하였고, 그 중 대표적인 시설을 선정하여 대기오염공정시험방법에 따라 굴뚝에서 배출가스를 채취하였다. 채취된 배출가스 시료를 추출, 정제 등의 전처리과정을 거쳐 고분해능 가스크마토그래프/고분해능 질량분석기로 분석을 수행하였다. 이를 통해 산업계 대기오염배출시설에서 29종의 다이옥신/퓨란류 및 공평면 폴리염화비페닐 화합물의 농도수준 및 동질체 분포 특성 등의 배출특성을 조사하였다. 또한 주성분분석과 군집분석을 이용한 산업분류별로 동질체의 패턴을 연구하였고, 각 배출시설의 분류별로 배출량을 추정하기 위한 기초자료인 배출계수를 개발, 제시하였다. 연구대상 산업계 대기오염배출시설에서 배출되는 다이옥신 및 퓨란류와 공평면 폴리염화비페닐류의 농도수준은 10^(-2)~10³(ng/S㎥)범위인 것으로 나타나농도수준의 범위는 매우 큰 것으로 나타났다. 동일한 동류의 산업 분류에서 최소 및 최대값의 농도범위가 크게 나타난 시설은 동을 가공(압연·압출·연신)하는 산업시설, 에틸렌 디클로라이드 생산하는 산업시설 및 화장장이었다. 측정농도의 중앙값이 0.1 ng-WHO TEQ/S㎥ 이상의 농도를 배출하는 시설은 제철산업의 소결광 생산시설과 비철금속산업의 동 가공시설 및 알루미늄 가공시설과 에틸렌 디클로라이드/비닐클로라이드모노머를 생산하는 시설 및 화장장이었다. 각 배출시설에서 다이옥신 및 퓨란류와 공평면 폴리염화비페닐류 배출농도비율은 각 시설에 따라 다르게 나타났는데 PCDFs가 우세한 경우에는 co-planar PCBs가 낮은 농도로 나타났고, co-planar PCBs가 높은 경우에는 PCDFs가 낮은 농도로 나타나 음의 상관관계를 나타내었다. PCDFs가 높게 나타난 시설은 EDC/VCM 생산시설, 액체연료를 사용하는 공공발전시설의 터빈 및 보일러 배출시설이었고, 합금철생산 전기로, 고철을 사용하여 강을 생산하는 전기로, 코크스 생산시설, 알루미늄 합금 생산시설에서는 co-planar PCBs가 높은 비율로 나타났다. 전체 산업계 배출원에서 주로 출현하는 특성 동질체는 PCDDs/Fs에서는 1,2,3,4,6,7,8-HpCDF, OCDF이였으며, co-planar PCBs에서는 2,3',4,4',5-PeCB(118), 3,3',4,4'-TeCB(77), 2,3,3',4,4'-PeCB(105)이었다. 소결로, 코크스, 전기로, 강주물주조의 PCDDs/Fs 동질체 패턴은 폐기물소각과 유사하게 나타났다. 제강전기로, 합금전기로, 선철주물주조 용해로에서는 1,2,3,4,6,7,8-HpCDF 및 저염화 퓨란류가 높게 나타났다. 소결로는 3,3',4,4'-TeCB (77), 2,3',4,4',5-PeCB(118), 2,3,3',4,4'-PeCB(105), 3,3',4,4',5-PeCB(126)가 특징적으로 높게 나타났다. 코크스, 제철전기로, 제강전기로는 유사한 co-planar PCBs 배출특성을 보였다. 알루미늄 재생용해로, 동 압연압출시설의 용해로에서는 OCDF가 특징적으로 높게 나타났다. EDC/VCM 제조시설에서 PCDFs, PCDDs, co-planar PCBs 동질체 농도비율은 82:16:2로 나타났고, 특성이성체는 OCDF, 1,2,3,4,6,7,8-HpCDF, OCDD이었고, 화장장시설에서 PCDFs, PCDDs, co-planar PCBs 동질체 농도비율은 38:15:47로 나타났고, TEQ농도는 93:7로 나타났으며, 특성이성체는 3,3',4,4'-TeCB (77), 2,3,7,8-TCDF, 3,3',4,4',5-PeCB(126)로 나타났다. 배출원 간에 29종 동질체의 배출특성을 조사하기 위하여 PCDDs/Fs, co-planar PCBs 측정데이터를 백분율로 표준화하여 패턴을 분석한 결과 산업계 전체 배출원은 크게 2가지로 최종적으로 8가지 부류로 분류할 수 있었고, 이 방법은 효과적으로 배출특성을 분류할 수 있어 매우 유용한 것으로 나타났다. 각 배출원의 PCDDs/Fs, co-planar PCBs 29종의 동질체를 2개의 변수로 축약하여 주성분분석(PCA)을 실시한 결과 검출농도에 비례하는 크기인자와 저염화 다이옥신/퓨란류 및 co-planar PCBs가 검출농도와 양의 상관관계를 가진 형태인자를 도출하여 시각적으로 해석할 수 있었다. 그간 국내에서 국제독성등가계수(I-TEQ)를 적용하여 생산된 다이옥신 및 퓨란류의 독성농도를 이용하여 PCDDs/Fs, co-planar PCBs(29종)의 WHO-TEQ 값으로 환산하기 위해 얻은 선형, 2차, 3차 예측 회귀식을 얻은 결과 설명계수 R²값이 0.9이상으로 나타나 매우 높은 상관관계식을 얻을 수 있었다. WHO 독성등가계수를 적용하여 얻은 다이옥신 유사화합물의 독성등가농도를 사용하여 29종의 농도를 예측하는 선형, 2차, 3차 회귀식을 얻은 결과 설명계수 R²값이 2차와 3차 회귀식에서 0.9이상으로 나타나 매우 높은 상관관계식을 얻을 수 있었다. 각 배출원에서 농도실측 및 활동도조사를 통해 얻은 PCDDs/Fs, co-planar PCBs의 배출계수는 10^(-3)~10²(㎍/activity) 범위이었으며 산업시설의 종류에 따라 배출계수의 편차도 매우 큰 것으로 나타났다. 배출계수의 범위가 넓게 나타난 산업은 비철금속산업, 지역난방 및 화장장이었다. 본 연구결과는 환경 중 거동연구, 인체 유해성평가에 기초데이터로 활용이 가능하고, 다이옥신유사화합물의 국가 배출량 산정 시 정확도 개선에 활용이 가능하며, 다이옥신유사화합물의 관리정책 수립 및 이행, 평가에 활용이 가능할 것으로 판단된다. 또한 산출된 배출계수 토대로 관리우선순위를 도출이 가능하여 과학적인 배출원 관리체계를 구축하고 저감방안 마련하는 데 중요한 자료로 활용이 될 수 있을 것으로 판단된다.
In this study, the industrial sources in Korea releasing PCDDs, PCDFs, and co-planar PCBs to air could be divided into six major source categories such as ferrous metal, non-ferrous metal, minerals, chemicals, heating and power plants, and the others. A total of 354 representative emission facilitie...
In this study, the industrial sources in Korea releasing PCDDs, PCDFs, and co-planar PCBs to air could be divided into six major source categories such as ferrous metal, non-ferrous metal, minerals, chemicals, heating and power plants, and the others. A total of 354 representative emission facilities among them were selected from 6 major industries. The sampling for PCDDs/DFs and co-planar PCBs samples were performed two times at the stacks of each facility by using the sampling train : which consists of a probe, a cylindrical filter, three impingers, a sorbent(XAD-2) and another two impingers according to the Korean Standard Testing Method(KSTM) for Dioxins and Furans. After sampling, the samples were extracted by dichloromethane. The extracts were divided into two portions : one is for PCDDs/Fs and the other is for co-planar PCBs. Unintentional formation routes of PCDDs/Fs and co-planar PCBs may be divided into two pathways: a thermal process and a chemical process. There are some subcategories in each industrial source. Ferrous metal industries include sintering, coking, electric arcing, and the other melting processes. Non-ferrous metal industries include primary and secondary copper, zinc, and aluminum production processes. Mineral product processes are glass, cement, lime, and brick making. Power generation by the combustion of the fossil fuels such as coal, oil, gas and the others has the large-scale power station and process of heating for household and apartment. The other major category is cremation which is a common practice to burn human(dead) body. The concentration of PCDDs/Fs and co-planar PCBs from industrial facilities were in the range of 10^(-2) to 10³(ng/S㎥), and the concentration variation was shown too large depending upon various kinds of industrial facilities. The largest variable categories are copper industry and EDC/VCM production. The facilities which showed the 0.1ng I-TEQ/S㎥ of PCDDs/DFs are sintering process, copper industry, aluminum industry, EDC/VCM production, and crematoria. The proportions of PCDFs, PCDDs, and co-planar PCBs were different from one another and then co-planar PCBs was negatively low in case of high PCDFs. Facilities predominantly emitting PCDFs are EDC/VCM production, power plants using oil, EAFs for alloy iron, EAFs for making steel using scrap, coke oven, and aluminum recycling furnaces. In most facilities dominant congeners to total concentration were 1,2,3,4,6,7,8-HpCDF and OCDF in PCDDs/Fs, and 2,3',4,4',5-PeCB(#118), 3,3',4,4'-TeCB(#77), 2,3,3',4,4'-PeCB(#105) in co-planar PCBs. It appears that there are similarities between 29 species congener profiles from sintering process, coke oven, electric arc furnace, and municipal waste incinerators, but there are differences. Sintering process emitted all 2,3,7,8-substituted PCDDs/Fs and co-planar PCBs although they varied in total percentage. The dominant congeners of each processes are OCDF for the melting furnaces of copper : 3,3',4,4'-TeCB(#77), 2,3',4,4',5-PeCB(#118), 2,3,3',4,4'-PeCB(#105), 3,3',4,4',5-PeCB(#126) for sintering process : OCDF, 1,2,3,4,6,7,8-HpCDF, and OCDD for EDC/VCM production : 3,3',4,4'-TeCB (#77), 2,3,7,8-TCDF, 3,3',4,4',5-PeCB(#126) for cremation. And 29 species congener profiles of 2,3,7,8 chlorine-substituted PCDDs/Fs(17 species) and ortho and non-ortho positioned co-planar PCBs(12 species) are studied by principle component analysis(PCA), and hierarchical and non-hierarchical cluster analysis(HCA) about measuring data of 354 facilities to survey emission characteristics more. The study of congener profiles is very useful to understand formation mechanism, operating condition, source identification and furthermore transportation phenomena in environment. Each sources of PCDDs/Fs and co-planar PCBs could have specific and different congener patterns from one another. These kinds of statistical approach for interpretation of formation mechanism have been also studied by many other researchers(Cleverly et al. 1997, Hagenmaier et al., 1993, Buekens A., 2000). SPSS version 12.0K for window had been made the best tool for statistical analysis of PCA and HA. Before performing PCA and HCA, data normalization was performed with relative ratio which is divided by total sum(PCDDs+PCDFs+co-planar PCBs) to make distinctive congener patterns under equal condition independent of simple size of concentration. 29 congeners can be compressed two factors through PCA which are size factor and shape factor. The character of the first one is always positive and proportional to size of PCDDs/Fs and co-planar PCBs. The Second one has positive or negative, and then positive value is proportional to low chlorinated PCDDs/Fs and co-planar PCBs, and also negative value is proportional to high chlorinated PCDDs/Fs. Hierarchical cluster analysis(HCA) is performed to have grouping and visual classification with similarity by using Euclidean distance and the Ward's algorithm. HCA of congener profiles made dendrograms which were shown 9 branches(patterns) which are identical to each other because of very similar congener pattern. Also it is very useful scientific method that can easily discriminate between thermal patterns and chemical patterns.
In this study, the industrial sources in Korea releasing PCDDs, PCDFs, and co-planar PCBs to air could be divided into six major source categories such as ferrous metal, non-ferrous metal, minerals, chemicals, heating and power plants, and the others. A total of 354 representative emission facilities among them were selected from 6 major industries. The sampling for PCDDs/DFs and co-planar PCBs samples were performed two times at the stacks of each facility by using the sampling train : which consists of a probe, a cylindrical filter, three impingers, a sorbent(XAD-2) and another two impingers according to the Korean Standard Testing Method(KSTM) for Dioxins and Furans. After sampling, the samples were extracted by dichloromethane. The extracts were divided into two portions : one is for PCDDs/Fs and the other is for co-planar PCBs. Unintentional formation routes of PCDDs/Fs and co-planar PCBs may be divided into two pathways: a thermal process and a chemical process. There are some subcategories in each industrial source. Ferrous metal industries include sintering, coking, electric arcing, and the other melting processes. Non-ferrous metal industries include primary and secondary copper, zinc, and aluminum production processes. Mineral product processes are glass, cement, lime, and brick making. Power generation by the combustion of the fossil fuels such as coal, oil, gas and the others has the large-scale power station and process of heating for household and apartment. The other major category is cremation which is a common practice to burn human(dead) body. The concentration of PCDDs/Fs and co-planar PCBs from industrial facilities were in the range of 10^(-2) to 10³(ng/S㎥), and the concentration variation was shown too large depending upon various kinds of industrial facilities. The largest variable categories are copper industry and EDC/VCM production. The facilities which showed the 0.1ng I-TEQ/S㎥ of PCDDs/DFs are sintering process, copper industry, aluminum industry, EDC/VCM production, and crematoria. The proportions of PCDFs, PCDDs, and co-planar PCBs were different from one another and then co-planar PCBs was negatively low in case of high PCDFs. Facilities predominantly emitting PCDFs are EDC/VCM production, power plants using oil, EAFs for alloy iron, EAFs for making steel using scrap, coke oven, and aluminum recycling furnaces. In most facilities dominant congeners to total concentration were 1,2,3,4,6,7,8-HpCDF and OCDF in PCDDs/Fs, and 2,3',4,4',5-PeCB(#118), 3,3',4,4'-TeCB(#77), 2,3,3',4,4'-PeCB(#105) in co-planar PCBs. It appears that there are similarities between 29 species congener profiles from sintering process, coke oven, electric arc furnace, and municipal waste incinerators, but there are differences. Sintering process emitted all 2,3,7,8-substituted PCDDs/Fs and co-planar PCBs although they varied in total percentage. The dominant congeners of each processes are OCDF for the melting furnaces of copper : 3,3',4,4'-TeCB(#77), 2,3',4,4',5-PeCB(#118), 2,3,3',4,4'-PeCB(#105), 3,3',4,4',5-PeCB(#126) for sintering process : OCDF, 1,2,3,4,6,7,8-HpCDF, and OCDD for EDC/VCM production : 3,3',4,4'-TeCB (#77), 2,3,7,8-TCDF, 3,3',4,4',5-PeCB(#126) for cremation. And 29 species congener profiles of 2,3,7,8 chlorine-substituted PCDDs/Fs(17 species) and ortho and non-ortho positioned co-planar PCBs(12 species) are studied by principle component analysis(PCA), and hierarchical and non-hierarchical cluster analysis(HCA) about measuring data of 354 facilities to survey emission characteristics more. The study of congener profiles is very useful to understand formation mechanism, operating condition, source identification and furthermore transportation phenomena in environment. Each sources of PCDDs/Fs and co-planar PCBs could have specific and different congener patterns from one another. These kinds of statistical approach for interpretation of formation mechanism have been also studied by many other researchers(Cleverly et al. 1997, Hagenmaier et al., 1993, Buekens A., 2000). SPSS version 12.0K for window had been made the best tool for statistical analysis of PCA and HA. Before performing PCA and HCA, data normalization was performed with relative ratio which is divided by total sum(PCDDs+PCDFs+co-planar PCBs) to make distinctive congener patterns under equal condition independent of simple size of concentration. 29 congeners can be compressed two factors through PCA which are size factor and shape factor. The character of the first one is always positive and proportional to size of PCDDs/Fs and co-planar PCBs. The Second one has positive or negative, and then positive value is proportional to low chlorinated PCDDs/Fs and co-planar PCBs, and also negative value is proportional to high chlorinated PCDDs/Fs. Hierarchical cluster analysis(HCA) is performed to have grouping and visual classification with similarity by using Euclidean distance and the Ward's algorithm. HCA of congener profiles made dendrograms which were shown 9 branches(patterns) which are identical to each other because of very similar congener pattern. Also it is very useful scientific method that can easily discriminate between thermal patterns and chemical patterns.
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