토양과 지하수의 비소 오염은 최근 세계적으로 큰 문제가 되고 있다. 비소는 지구의 지각과 유비철석(Arsenopyrite, FeAsS)과, 계관석(AsS) 웅황(As2S3)이 존재하는 해양의 흑색 셰일, 마그마기원의 황 화합물과 철광석에 발생한다. 이러한 광물들이 기반암과 퇴적암층을 이루고 있는 지역에서의 풍화 작용, 생물학적인 작용, 화산 분출 등의 자연적인 과정을 통해 비소의 오염이 발생한다. 또한, 황을 포함하는 금, 은 광상에서의 광산 활동으로 인한 광산찌꺼기(광미)와 광산 유출수, 농약, ...
토양과 지하수의 비소 오염은 최근 세계적으로 큰 문제가 되고 있다. 비소는 지구의 지각과 유비철석(Arsenopyrite, FeAsS)과, 계관석(AsS) 웅황(As2S3)이 존재하는 해양의 흑색 셰일, 마그마기원의 황 화합물과 철광석에 발생한다. 이러한 광물들이 기반암과 퇴적암층을 이루고 있는 지역에서의 풍화 작용, 생물학적인 작용, 화산 분출 등의 자연적인 과정을 통해 비소의 오염이 발생한다. 또한, 황을 포함하는 금, 은 광상에서의 광산 활동으로 인한 광산찌꺼기(광미)와 광산 유출수, 농약, 산업 폐수 등의 인위적인 요소에 의해서도 비소 오염이 발생하게 된다. 자연계에서 비소의 용해도는 철, 망간, 알루미늄 등의 산화물들과 점토광물에 흡착 또는 공침의 기작으로 제어되는데, 특히 철 (산)수산화물이 가장 효과적으로 비소를 제어하는 것으로 알려져 있다. 이에 본 연구에서는 철 (산)수산화물(magnetite, goethite, lepidocrocite)의 흡착제로서의 물리 화학적인 특성을 알아보고, 자연상에 가장 많이 나타나는 비소 화학종인 3가 비소 (아비산염)와 5가 비소 (비산염) 사이의 흡착 거동특성을 평형론적 실험과 속도론적 실험을 통하여 연구하여 보았다. 또한 흡착 반응에 있어서의 pH의 영향 등에 관하여 비교하였다. 본 연구에서 흡착제로 사용한 합성된 lepidocrocite는 94.8g/m2의 상대적으로 큰 비표면적을 가지고 있으며, 6.57의 pHPZC값을 가지고 있다. 더 큰 영전하점을 가지는 goethite보다 많은 흡착량을 보이는 것으로 보아, 비소와의 흡착반응에 있어 비표면적의 영향이 더 크게 작용하는 것으로 생각된다. magnetite의 경우 lepidocrocite와 비슷한 영전하 pH 값을 가지지만 상대적으로 작은 비표면적과 철의 부화 정도의 차이에 의해서 비소의 흡착에 있어서 불리한 점을 가진다. 두 비소 화학종과 철(산)수산화물의 평형실험을 통해 3가 비소가 5가 비소보다 더 많이 흡착되어, 흡착제로 사용된 철 (산)수산화물과 더 높은 친화력을 가지고 있으며, 3가 비소는 pH 7.0에서, 5가 비소는 pH 2.0에서 흡착량이 가장 높았으며, 5가 비소의 경우 pH가 증가함에 따라 전기적 반발력으로 인해 그 흡착량이 감소하는 것으로 나타났다. 이는 pH에 따른 철 (산)수산화물의 표면전하의 변화와 비소 화학종의 형태 등의 요인이 함께 작용한 것으로 생각된다. 시간에 따른 흡착 반응연구에서는 5가 비소가 3가 비소보다 더 빠르게 흡착됨을 알 수 있었으나, 본 연구에 사용된 철 (산)수산화물과 비소화학종에 관계없이 모두 4시간 이내에 평형농도에 도달하였다. 또한, kinetics 실험결과를 반응 속도 모델에 적용시켜 보았을 때, power function과 elovich kinetic모델이 시간에 따른 철 (산)수산화물의 흡착경향을 잘 나타내었다.
토양과 지하수의 비소 오염은 최근 세계적으로 큰 문제가 되고 있다. 비소는 지구의 지각과 유비철석(Arsenopyrite, FeAsS)과, 계관석(AsS) 웅황(As2S3)이 존재하는 해양의 흑색 셰일, 마그마기원의 황 화합물과 철광석에 발생한다. 이러한 광물들이 기반암과 퇴적암층을 이루고 있는 지역에서의 풍화 작용, 생물학적인 작용, 화산 분출 등의 자연적인 과정을 통해 비소의 오염이 발생한다. 또한, 황을 포함하는 금, 은 광상에서의 광산 활동으로 인한 광산찌꺼기(광미)와 광산 유출수, 농약, 산업 폐수 등의 인위적인 요소에 의해서도 비소 오염이 발생하게 된다. 자연계에서 비소의 용해도는 철, 망간, 알루미늄 등의 산화물들과 점토광물에 흡착 또는 공침의 기작으로 제어되는데, 특히 철 (산)수산화물이 가장 효과적으로 비소를 제어하는 것으로 알려져 있다. 이에 본 연구에서는 철 (산)수산화물(magnetite, goethite, lepidocrocite)의 흡착제로서의 물리 화학적인 특성을 알아보고, 자연상에 가장 많이 나타나는 비소 화학종인 3가 비소 (아비산염)와 5가 비소 (비산염) 사이의 흡착 거동특성을 평형론적 실험과 속도론적 실험을 통하여 연구하여 보았다. 또한 흡착 반응에 있어서의 pH의 영향 등에 관하여 비교하였다. 본 연구에서 흡착제로 사용한 합성된 lepidocrocite는 94.8g/m2의 상대적으로 큰 비표면적을 가지고 있으며, 6.57의 pHPZC값을 가지고 있다. 더 큰 영전하점을 가지는 goethite보다 많은 흡착량을 보이는 것으로 보아, 비소와의 흡착반응에 있어 비표면적의 영향이 더 크게 작용하는 것으로 생각된다. magnetite의 경우 lepidocrocite와 비슷한 영전하 pH 값을 가지지만 상대적으로 작은 비표면적과 철의 부화 정도의 차이에 의해서 비소의 흡착에 있어서 불리한 점을 가진다. 두 비소 화학종과 철(산)수산화물의 평형실험을 통해 3가 비소가 5가 비소보다 더 많이 흡착되어, 흡착제로 사용된 철 (산)수산화물과 더 높은 친화력을 가지고 있으며, 3가 비소는 pH 7.0에서, 5가 비소는 pH 2.0에서 흡착량이 가장 높았으며, 5가 비소의 경우 pH가 증가함에 따라 전기적 반발력으로 인해 그 흡착량이 감소하는 것으로 나타났다. 이는 pH에 따른 철 (산)수산화물의 표면전하의 변화와 비소 화학종의 형태 등의 요인이 함께 작용한 것으로 생각된다. 시간에 따른 흡착 반응연구에서는 5가 비소가 3가 비소보다 더 빠르게 흡착됨을 알 수 있었으나, 본 연구에 사용된 철 (산)수산화물과 비소화학종에 관계없이 모두 4시간 이내에 평형농도에 도달하였다. 또한, kinetics 실험결과를 반응 속도 모델에 적용시켜 보았을 때, power function과 elovich kinetic모델이 시간에 따른 철 (산)수산화물의 흡착경향을 잘 나타내었다.
Arsenic contamination in soil and groundwater has recently been one of the most serious environmental concerns. Arsenic is ubiquitous in the earth's crust and is highest in marine shale materials, magmatic sulfides, and iron ores in which As occurs as sulfide minerals including arsenopyrite(FeAsS), ...
Arsenic contamination in soil and groundwater has recently been one of the most serious environmental concerns. Arsenic is ubiquitous in the earth's crust and is highest in marine shale materials, magmatic sulfides, and iron ores in which As occurs as sulfide minerals including arsenopyrite(FeAsS), realgar(AsS), and orpiment(As₂S₃). It is mobilised in the environment through a combination of natural processes such as weathering reactions, biological activity, and volcanic emissions as well as a variety of anthropogenic activities such as arsenical pesticides, industrial waste water, mine waste and drainage. Arsenic solubility in natural systems is controlled by adsorption and sorption onto iron, manganese, and aluminum oxides as well as clay minerals. Among those oxides, in particular, it has been well known that iron oxides is most effective in controlling arsenic. For this reason, this work was initiated to investigate the sorption of arsenite[As(III)] and arsenate[As(V)] on three kinds of iron oxides, such as magnetite, goethite, and lepidocrocite, which are typical iron oxides in surface or subsurface environment. Firstly, they were synthesized in the laboratory to gain pure materials for each iron oxide, and then their physico-chemical properties were characterized to evaluate their applicability as As scavenger. In addition, the adsorption features of As(III) and As(V) were compared using laboratory-synthesized iron oxides as adsorbents under carefully controlled conditions. A number of empirical results regarding adsorption isotherms and kinetics were acquired and interpreted. Especially, the effect of pH on As adsorption to model iron oxides was emphasized. Lepidocrocite had specific surface area of 94.8 m²/g, which is the largest one among those of three iron oxides considered, and point of zero charge of 6.57. The experimental results on equilibrium adsorption indicate that As(III) showed much stronger adsorption affinity onto iron oxides than As(V). In addition, the maximum adsorptions of As(III) and As(V) were observed at pH 7.0 and 4.0, respectively. As(III) adsorption increased up to pH 7.0 and decreased above pH 7. On the other hand, the adsorption of As(V) decreased steadily with increase in pH, and it might be caused by electrical repelling between As(V) and surface of iron oxides. To speak generally from the point of kinetics view, adsorption of arsenic species onto every iron oxides were investigated to be mostly completed within the duration of 4 hours and As(V) reacted faster than As(III) with the iron oxides. Among the kinetics models proposed so far, power function and elovich model were evaluated to be the most suitable ones which can simulate adsorption kinetics of two kinds of arsenic species onto three kinds of iron oxides considered.
Arsenic contamination in soil and groundwater has recently been one of the most serious environmental concerns. Arsenic is ubiquitous in the earth's crust and is highest in marine shale materials, magmatic sulfides, and iron ores in which As occurs as sulfide minerals including arsenopyrite(FeAsS), realgar(AsS), and orpiment(As₂S₃). It is mobilised in the environment through a combination of natural processes such as weathering reactions, biological activity, and volcanic emissions as well as a variety of anthropogenic activities such as arsenical pesticides, industrial waste water, mine waste and drainage. Arsenic solubility in natural systems is controlled by adsorption and sorption onto iron, manganese, and aluminum oxides as well as clay minerals. Among those oxides, in particular, it has been well known that iron oxides is most effective in controlling arsenic. For this reason, this work was initiated to investigate the sorption of arsenite[As(III)] and arsenate[As(V)] on three kinds of iron oxides, such as magnetite, goethite, and lepidocrocite, which are typical iron oxides in surface or subsurface environment. Firstly, they were synthesized in the laboratory to gain pure materials for each iron oxide, and then their physico-chemical properties were characterized to evaluate their applicability as As scavenger. In addition, the adsorption features of As(III) and As(V) were compared using laboratory-synthesized iron oxides as adsorbents under carefully controlled conditions. A number of empirical results regarding adsorption isotherms and kinetics were acquired and interpreted. Especially, the effect of pH on As adsorption to model iron oxides was emphasized. Lepidocrocite had specific surface area of 94.8 m²/g, which is the largest one among those of three iron oxides considered, and point of zero charge of 6.57. The experimental results on equilibrium adsorption indicate that As(III) showed much stronger adsorption affinity onto iron oxides than As(V). In addition, the maximum adsorptions of As(III) and As(V) were observed at pH 7.0 and 4.0, respectively. As(III) adsorption increased up to pH 7.0 and decreased above pH 7. On the other hand, the adsorption of As(V) decreased steadily with increase in pH, and it might be caused by electrical repelling between As(V) and surface of iron oxides. To speak generally from the point of kinetics view, adsorption of arsenic species onto every iron oxides were investigated to be mostly completed within the duration of 4 hours and As(V) reacted faster than As(III) with the iron oxides. Among the kinetics models proposed so far, power function and elovich model were evaluated to be the most suitable ones which can simulate adsorption kinetics of two kinds of arsenic species onto three kinds of iron oxides considered.
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