고분자 전해질 연료전지 (PEMFCs)는 높은 전력밀도와 빠른 가동, 반응 부산물이 없다는 장점 때문에 대체 에너지원으로서 많은 관심을 받고 있다. 그러나 고분자 전해질 연료전지의 상업화를 위해서 가격과 내구성적인 문제는 아직 해결해야 할 문제로 남아있다. 자동차용 고분자 전해질 연료전지의 경우에 냉시동 운전, 부하 운전, 시동/정지 운전 등 동적인 운전을 겪게 되는데 이러한 운전들은 평형상태에서 운전하는 것보다 성능과 내구성 감소를 빠르게 한다. 특히, 시동/정지 운전의 경우 자동차를 가동하기 위해서는 필수적인 운전이므로 이에 대한 연구가 필요하다.
이번 연구에서는 시동/정지 운전 시 가동 조건에 따른 고분자 전해질 연료전지의 성능과 내구성에 미치는 영향에 대한 연구를 수행하였다. 먼저, 운전 정지 후 보관 상태에 따른 영향에 대해 연구하였다. 공기 극의 출구 부분을 완벽히 차단한 경우와 그렇지 않은 경우를 단위 전지를 이용하여 실험하였다. ...
고분자 전해질 연료전지 (PEMFCs)는 높은 전력밀도와 빠른 가동, 반응 부산물이 없다는 장점 때문에 대체 에너지원으로서 많은 관심을 받고 있다. 그러나 고분자 전해질 연료전지의 상업화를 위해서 가격과 내구성적인 문제는 아직 해결해야 할 문제로 남아있다. 자동차용 고분자 전해질 연료전지의 경우에 냉시동 운전, 부하 운전, 시동/정지 운전 등 동적인 운전을 겪게 되는데 이러한 운전들은 평형상태에서 운전하는 것보다 성능과 내구성 감소를 빠르게 한다. 특히, 시동/정지 운전의 경우 자동차를 가동하기 위해서는 필수적인 운전이므로 이에 대한 연구가 필요하다.
이번 연구에서는 시동/정지 운전 시 가동 조건에 따른 고분자 전해질 연료전지의 성능과 내구성에 미치는 영향에 대한 연구를 수행하였다. 먼저, 운전 정지 후 보관 상태에 따른 영향에 대해 연구하였다. 공기 극의 출구 부분을 완벽히 차단한 경우와 그렇지 않은 경우를 단위 전지를 이용하여 실험하였다. 막-전극 접합체의 전기 화학 및 물리화학 특성 변화를 확인하기 위하여 다양한 전기화학 분석 (분극 곡선, 전기화학적 임피던스 측정, 순환전압곡선, 선형주사곡선) 및 물리화학 분석 (SEM-EDX, EPMA-WDS, XRD, FETEM, FR-IR)을 측정하였다. 이러한 분석결과들을 통하여 공기 극 출구 부분을 완벽히 막는 경우가 전기화학활성면적의 감소, 전자 전달 저항과 백금 촉매의 크기 증가, 탄소지지체의 산화 등을 완화하여 결과적으로 고분자 전해질 연료전지의 성능감소를 줄일 수 있었다. 전해질 막의 경우에는 반복적인 시동/정지 운전을 하는 동안 크게 손상을 입지 않는 것을 알 수 있었다. 두번째로 반복적인 시동/정지 운전 시 작동 온도가 연료전지의 성능감소에 미치는 영향을 연구하였다. 연료전지의 성능과 내구성은 밀접한 관계가 있다. 연료전지의 작동온도가 상승할수록 전지의 초기성능은 높지만 성능감소는 빠르게 일어난다. 여러 전기화학 및 물리화학 분석을 통하여 전지의 작동온도가 40, 65, 80 oC로 상승할수록 탄소지지체의 산화가 가속화되는 것을 확인할 수 있었다. 또, 탄소지지체의 산화로 옴 저항 및 전자 전잗ㄹ 저항의 증가, 전기화학적 활성면적의 감소, 백금 촉매의 성장으로 연료전지의 성능이 감소하는 것을 확인 할 수 있었다. 마지막으로, 이러한 성능감소를 막기 위한 시동 방법에 대한 연구를 수행하였다. 수소와 공기를 동시에 공급하는 방법과 수소를 공기보다 먼저 공급하는 방법을 단위 전지를 이용하여 수행하였다. 위에서 언급한 전기화학 분석을 이용하여 수소를 공기보다 먼저 공급하는 경우가 전기화학활성면적과 단위 전지의 성능 감소, 전자 전달 저항의 증가가 더 작은 것을 확인 할 수 있었다. 이번 실험에서도 전해질 막의 경우에는 크게 손상을 입지 않은 것을 개회로전압과 수소가스 투과도를 통하여 확인하였다. 이러한 결과를 바탕으로 수소를 공기보다 먼저 공급할 경우 전극 층의 열화를 줄여 전지의 성능감소를 완화 할 수 있었다.
고분자 전해질 연료전지 (PEMFCs)는 높은 전력밀도와 빠른 가동, 반응 부산물이 없다는 장점 때문에 대체 에너지원으로서 많은 관심을 받고 있다. 그러나 고분자 전해질 연료전지의 상업화를 위해서 가격과 내구성적인 문제는 아직 해결해야 할 문제로 남아있다. 자동차용 고분자 전해질 연료전지의 경우에 냉시동 운전, 부하 운전, 시동/정지 운전 등 동적인 운전을 겪게 되는데 이러한 운전들은 평형상태에서 운전하는 것보다 성능과 내구성 감소를 빠르게 한다. 특히, 시동/정지 운전의 경우 자동차를 가동하기 위해서는 필수적인 운전이므로 이에 대한 연구가 필요하다.
이번 연구에서는 시동/정지 운전 시 가동 조건에 따른 고분자 전해질 연료전지의 성능과 내구성에 미치는 영향에 대한 연구를 수행하였다. 먼저, 운전 정지 후 보관 상태에 따른 영향에 대해 연구하였다. 공기 극의 출구 부분을 완벽히 차단한 경우와 그렇지 않은 경우를 단위 전지를 이용하여 실험하였다. 막-전극 접합체의 전기 화학 및 물리화학 특성 변화를 확인하기 위하여 다양한 전기화학 분석 (분극 곡선, 전기화학적 임피던스 측정, 순환전압곡선, 선형주사곡선) 및 물리화학 분석 (SEM-EDX, EPMA-WDS, XRD, FETEM, FR-IR)을 측정하였다. 이러한 분석결과들을 통하여 공기 극 출구 부분을 완벽히 막는 경우가 전기화학활성면적의 감소, 전자 전달 저항과 백금 촉매의 크기 증가, 탄소지지체의 산화 등을 완화하여 결과적으로 고분자 전해질 연료전지의 성능감소를 줄일 수 있었다. 전해질 막의 경우에는 반복적인 시동/정지 운전을 하는 동안 크게 손상을 입지 않는 것을 알 수 있었다. 두번째로 반복적인 시동/정지 운전 시 작동 온도가 연료전지의 성능감소에 미치는 영향을 연구하였다. 연료전지의 성능과 내구성은 밀접한 관계가 있다. 연료전지의 작동온도가 상승할수록 전지의 초기성능은 높지만 성능감소는 빠르게 일어난다. 여러 전기화학 및 물리화학 분석을 통하여 전지의 작동온도가 40, 65, 80 oC로 상승할수록 탄소지지체의 산화가 가속화되는 것을 확인할 수 있었다. 또, 탄소지지체의 산화로 옴 저항 및 전자 전잗ㄹ 저항의 증가, 전기화학적 활성면적의 감소, 백금 촉매의 성장으로 연료전지의 성능이 감소하는 것을 확인 할 수 있었다. 마지막으로, 이러한 성능감소를 막기 위한 시동 방법에 대한 연구를 수행하였다. 수소와 공기를 동시에 공급하는 방법과 수소를 공기보다 먼저 공급하는 방법을 단위 전지를 이용하여 수행하였다. 위에서 언급한 전기화학 분석을 이용하여 수소를 공기보다 먼저 공급하는 경우가 전기화학활성면적과 단위 전지의 성능 감소, 전자 전달 저항의 증가가 더 작은 것을 확인 할 수 있었다. 이번 실험에서도 전해질 막의 경우에는 크게 손상을 입지 않은 것을 개회로전압과 수소가스 투과도를 통하여 확인하였다. 이러한 결과를 바탕으로 수소를 공기보다 먼저 공급할 경우 전극 층의 열화를 줄여 전지의 성능감소를 완화 할 수 있었다.
Polymer electrolyte membrane fuel cells (PEMFCs) were promising to alternative power sources due to their high power density, rapid start up, and no side reaction products, such as green house gases. However, cost and durability remained problems in order to commercialization of PEMFCs. In automotiv...
Polymer electrolyte membrane fuel cells (PEMFCs) were promising to alternative power sources due to their high power density, rapid start up, and no side reaction products, such as green house gases. However, cost and durability remained problems in order to commercialization of PEMFCs. In automotive application, PEMFCs were exposed to dynamic conditions, including freeze-thaw cycle, load cycle, startup-shutdown cycle. These dynamic conditions negatively affected performance and durability of PEMFCs, compared to steady-state operations. The startup/shutdown operation, particularly, was indispensable process so that investigation of start/stop cycle was needed.
In this study, I investigated the effects of operating conditions during the startup/shutdown cycling on performance and durability of PEMFCs. Firstly, I investigated the effects of storage conditions after shutdown. Complete and incomplete sealing of the cathode vent were simulated by a single cell test. To confirm variation of electro- and physico-chemical characteristic of membrane electrode assemblies (MEAs), various electrochemical (measurement of polarization curves, EIS, CV, LSV) and physicochemical (SEM-EDX, EPMA-WDS, XRD, FETEM, FT-IR) analyses were performed. These analyses reveal that the case of a tight seal of the cathode vent, compared with the case of an incomplete seal of the cathode vent, alleviated the loss of electrochemical active surface area (EAS), increment of charge transfer resistance, Pt catalyst size growth, and corrosion of the carbon support, since cell reversal was suppressed, resulting in a decrease in performance degradation of PEMFCs. The membrane was not damaged by startup-shutdown cycling, despite the occurrence of reverse current phenomena. Secondly, effects of operating temperature on performance degradation of polymer electrolyte membrane fuel cells (PEMFCs) were investigated under the repetitive on/off cycling operation to optimize operating conditions for fuel cell vehicles. Performance was traded off with durability of PEMFCs; at higher operating temperature, initial performance of a single cell was better while performance degradation was faster in order of 80, 65 and 40 oC. To evaluate electro- and physico-chemical characterization, various electrochemical analyses (measurements of polarization curves, EIS, CV, LSV) and post-mortem techniques (SEM, EPMA, TEM, FT-IR) were performed. With increasing the operating temperature in order of 40, 65 and 80 oC, the corrosion of the carbon support was accelerated resulting performance of a single cell was decreased because of increment of ohmic and charge transfer resistance, loss of EAS and growth of Pt particle size. Membrane was not severely damaged during startup/shutdown operation regardless of the operating temperature. Lastly, the durable startup process was developed to prevent degradation of a performance. Concurrent supply of hydrogen and air and supply of hydrogen prior to air were experimented using a single cell. Through various electrochemical analyses, which were mentioned above, the latter case exhibited slower decay in the cell performance and electrochemical active surface area and less increase in charge transfer resistance during repetitive start-up/shutdown cycles. On the other hand, open circuit voltage and hydrogen crossover current density were almost constant during the start-up/shutdown cycles in both cases. These results suggest that supplying hydrogen prior to air could effectively mitigate performance degradation, by retarding degradation of the electrodes rather than that of the membrane.
Polymer electrolyte membrane fuel cells (PEMFCs) were promising to alternative power sources due to their high power density, rapid start up, and no side reaction products, such as green house gases. However, cost and durability remained problems in order to commercialization of PEMFCs. In automotive application, PEMFCs were exposed to dynamic conditions, including freeze-thaw cycle, load cycle, startup-shutdown cycle. These dynamic conditions negatively affected performance and durability of PEMFCs, compared to steady-state operations. The startup/shutdown operation, particularly, was indispensable process so that investigation of start/stop cycle was needed.
In this study, I investigated the effects of operating conditions during the startup/shutdown cycling on performance and durability of PEMFCs. Firstly, I investigated the effects of storage conditions after shutdown. Complete and incomplete sealing of the cathode vent were simulated by a single cell test. To confirm variation of electro- and physico-chemical characteristic of membrane electrode assemblies (MEAs), various electrochemical (measurement of polarization curves, EIS, CV, LSV) and physicochemical (SEM-EDX, EPMA-WDS, XRD, FETEM, FT-IR) analyses were performed. These analyses reveal that the case of a tight seal of the cathode vent, compared with the case of an incomplete seal of the cathode vent, alleviated the loss of electrochemical active surface area (EAS), increment of charge transfer resistance, Pt catalyst size growth, and corrosion of the carbon support, since cell reversal was suppressed, resulting in a decrease in performance degradation of PEMFCs. The membrane was not damaged by startup-shutdown cycling, despite the occurrence of reverse current phenomena. Secondly, effects of operating temperature on performance degradation of polymer electrolyte membrane fuel cells (PEMFCs) were investigated under the repetitive on/off cycling operation to optimize operating conditions for fuel cell vehicles. Performance was traded off with durability of PEMFCs; at higher operating temperature, initial performance of a single cell was better while performance degradation was faster in order of 80, 65 and 40 oC. To evaluate electro- and physico-chemical characterization, various electrochemical analyses (measurements of polarization curves, EIS, CV, LSV) and post-mortem techniques (SEM, EPMA, TEM, FT-IR) were performed. With increasing the operating temperature in order of 40, 65 and 80 oC, the corrosion of the carbon support was accelerated resulting performance of a single cell was decreased because of increment of ohmic and charge transfer resistance, loss of EAS and growth of Pt particle size. Membrane was not severely damaged during startup/shutdown operation regardless of the operating temperature. Lastly, the durable startup process was developed to prevent degradation of a performance. Concurrent supply of hydrogen and air and supply of hydrogen prior to air were experimented using a single cell. Through various electrochemical analyses, which were mentioned above, the latter case exhibited slower decay in the cell performance and electrochemical active surface area and less increase in charge transfer resistance during repetitive start-up/shutdown cycles. On the other hand, open circuit voltage and hydrogen crossover current density were almost constant during the start-up/shutdown cycles in both cases. These results suggest that supplying hydrogen prior to air could effectively mitigate performance degradation, by retarding degradation of the electrodes rather than that of the membrane.
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