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극초단 펨토초 레이저 펄스를 사용하여 고배향성 열분해 흑연 (highly-oriented pyrolytic graphite)의 결맞은 광학적 포논을 측정하였다. 모드 잠금된 티타늄 사파이어 레이저 ...

극초단 펨토초 레이저 펄스를 사용하여 고배향성 열분해 흑연 (highly-oriented pyrolytic graphite)의 결맞은 광학적 포논을 측정하였다. 모드 잠금된 티타늄 사파이어 레이저 공진기에서 약 100 nm의 선폭을 만들고 군 지연 분산 보상을 위해 처프 거울경 (chirped-mirror) 쌍과 공진기 외부 프리즘 쌍을 설치하여 10 fs 이하의 펄스를 발생시켰다. 여기-탐사 실험 장치로 시편에 존재하는 완전한 대칭이 아닌 굴절률로부터 비롯되는 반사율의 이방성 요소를 측정할 수 있는 전기-광학 샘플링 방법을 사용하였다. 시간 영역의 신호로부터 진동수 성분을 얻기 위하여 기존의 푸리에 변환을 이용한 파워 스펙트럼이 아닌 LPSVD (linear prediction singular value decomposition)방법을 사용하여 불필요한 잡음을 제거하고 필요한 격자 진동수 성분만을 추출하여 좀 더 정확하게 라만 활성 영역의 E2g1과 E2g2 모드의 격자 진동 특성을 얻어냈다. 본 연구에서는 중심파장 800 nm의 레이저 광원으로 고배향성 열분해 흑연의 라만 활성 영역 E2g1과 E2g2 모드의 광학 포논을 측정하고 분석하였다. G 모드로써 E2g2 모드는 21 fs의 포논 주기를 갖고 47.3 THz (1578.7 cm-1)의 진동수를 보였으며, 층간 전단 포논 (interlayer shear phonon)으로써 E2g1 모드는 730 fs의 주기를 갖고 1.37 THz (44.7 cm-1)의 진동수를 보였다. 또한 전기-광학 샘플링 장치에서 여기광의 편광각을 바꾸어 이들 두 광학 포논들의 편광 의존성 특성을 분석하였다. 요약하면, 본 연구에서는 고배향성 열분해 흑연에서 그래핀 단일층 내에서 여기되는 결맞은 광학 포논과 그래핀 층간에서 여기되는 결맞은 광학 포논을 발생시키고, 전기-광학 샘플링 방법으로 이들을 각각 측정하였으며 또한 이들의 여기광 편광 의존성에 대하여 탐구하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

We report the generation and the detection of coherent optical phonons in highly-oriented pyrolytic graphite (HOPG), corresponding to the interlayer shearing mode and the G mode by using ultrashort femtosecond laser pulses. We made as large spectral bandwidth as ∼100 nm and used a pairs of chirped-m...

We report the generation and the detection of coherent optical phonons in highly-oriented pyrolytic graphite (HOPG), corresponding to the interlayer shearing mode and the G mode by using ultrashort femtosecond laser pulses. We made as large spectral bandwidth as ∼100 nm and used a pairs of chirped-mirrors and a pair of fused silica prisms at intra- and extra-cavity for compensating of group delay dispersion for the generation of sub-10fs pulses because the G mode coherent phonon oscillations has high frequency over 1500 cm-1. An experimental setup for pump-probe reflectivity measurements is adopted for the electro-optic (EO) sampling, detecting only the anisotropic component of the reflectivity arising from non-fully symmetric phonon oscillations. For extracting the frequency component of coherent phonon oscillations, we used LPSVD (linear prediction singular value decomposition) method, instead of the spectral analysis used by a fast fourier transform method, to remove residual noises and accurately extract damped harmonic frequency components of lattice vibrations. Here we report the coherent optical phonon oscillations of Raman active E2g1 and E2g2 modes. Removed fast and intense electronic response near time zero, the reflectivity shows the damped harmonic oscillation trace modulated at two periods of 21 and 730 fs. The slower modulated component with a frequency of 1.37 THz or 44.7 cm-1 is attributed by the Raman active interlayer shear phonon (E2g1 mode). The faster one with a frequency of 47.3 THz or 1578.7 cm-1 corresponds to the in-plane E2g2 carbon stretching (G) mode. Moreover, we studied for the polarization dependence of coherent phonon oscillations by changing polarization angle of pump beam in the electro-optic sampling setup. We will discuss the generation and detection of coherent optical phonons of interlayer shearing mode and G mode and those pump polarization dependence in highly oriented pyrolytic graphite.

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