전자빔증착 방법을 이용한 저온형 고체산화물 연료전지용 전해질 박막제조 및 특성분석 Fabrication and Characterization of Electrolyte Thin Films by Electron-Beam Vapor Deposition Technique for IT-SOFCs원문보기
고체산화물 연료전지(SOFCs)는 높은 에너지 변환효율과 연료의 유연성 및 낮은 환경오염 물질 배출로 미래의 차세대 에너지원으로 각광받고 있다. 하지만 SOFC는 높은 작동온도(~1000℃)로 인한 상용화의 어려움으로 600~800oC의 낮은 온도에서 작동하는데 초점이 맞추어지고 있다. SOFC의 작동온도를 낮추기 위한 방안으로는 전해질을 박막화하여 이온전도의 저항을 최소화하거나 낮은 온도에서도 높은 이온전도도를 갖는 새로운 전해질 물질을 개발하는 것이다. 본 연구에서는 e-Beam vapor deposition 기술을 이용하여 박막형 전해질을 제조하고 특성을 분석하였다. 현재 SOFC 전해질 물질로 사용되고 있는 ScSZ와 LSGM 그리고 최근 연구되고 있는 proton 전도성 전해질 BZCYYb를 높은 ...
고체산화물 연료전지(SOFCs)는 높은 에너지 변환효율과 연료의 유연성 및 낮은 환경오염 물질 배출로 미래의 차세대 에너지원으로 각광받고 있다. 하지만 SOFC는 높은 작동온도(~1000℃)로 인한 상용화의 어려움으로 600~800oC의 낮은 온도에서 작동하는데 초점이 맞추어지고 있다. SOFC의 작동온도를 낮추기 위한 방안으로는 전해질을 박막화하여 이온전도의 저항을 최소화하거나 낮은 온도에서도 높은 이온전도도를 갖는 새로운 전해질 물질을 개발하는 것이다. 본 연구에서는 e-Beam vapor deposition 기술을 이용하여 박막형 전해질을 제조하고 특성을 분석하였다. 현재 SOFC 전해질 물질로 사용되고 있는 ScSZ와 LSGM 그리고 최근 연구되고 있는 proton 전도성 전해질 BZCYYb를 높은 소결 반응성과 대량생산이 용이한 암모니아 공침법으로 합성하고, 디스크 형태의 pellet을 제작하였다. 전해질 pellet을 원료물질로 E-beam evaporator를 이용하여 전해질 박막을 제작하고 성능을 평가하였다. 또한, 전해질 증착의 최적의 조건을 찾기 위해 gun power, 기판의 온도, 증착 기판의 종류, 증착 후 annealing 온도 및 박막의 두께 등의 다양한 공정변수에 따라 제조된 박막의 결정 구조와 미세구조의 특성을 XRD, SEM, FTIR 등을 이용하여 측정하였고, 박막의 전기적 특성은 impedance analyzer를 사용하여 이온 전도도를 분석하였다. E-beam deposition 방법으로 증착된 ScSZ, LSGM, BZCYYb 박막은 SiO2 wafer와 NiO 음극 기판과의 접합이 잘 이루어졌으며 박막이 주상구조(columnar)를 띄며 형성되었다. 증착 후 annealing 온도를 증가시킬수록 박막의 치밀도가 증가하는 것을 확인할 수 있었다. 또한 원료물질인 bulk pellet과 증착 후 박막의 조성의 차이에 큰 변화를 보이지 않았다. 전체적으로, 전해질 박막의 두께가 증가할수록, gun power가 높을수록 이온 전도도가 증가하는 것이 확인되었다. ScSZ와 LSGM film의 이온전도도는 각각 7.41ｘ10-3S/cm, 2.06×10-3S/cm이었다. 이를 ASR(area specific resistance)로 나타내면 9.1Ωcm2, 10.28Ωcm2가 된다. Proton 전도성 전해질인 BZCYYb thin film의 이온전도도는 700℃에서 1.14×10-2S/cm의 이었으며, 전해질 층의 두께를 고려한 ASR은 6.87Ωcm2로 상용화 가능성을 보여준다. 이와 같은 연구결과를 통하여 e-beam을 이용한 전해질의 제작에서 증착 조건의 확립과 최소한의 전해질 박막의 두께만 갖추어준다면 박막 전해질의 SOFC 의 성능이 향상될 것으로 판단되며 작동 온도도 낮출 수 있을 것으로 기대되어진다.
고체산화물 연료전지(SOFCs)는 높은 에너지 변환효율과 연료의 유연성 및 낮은 환경오염 물질 배출로 미래의 차세대 에너지원으로 각광받고 있다. 하지만 SOFC는 높은 작동온도(~1000℃)로 인한 상용화의 어려움으로 600~800oC의 낮은 온도에서 작동하는데 초점이 맞추어지고 있다. SOFC의 작동온도를 낮추기 위한 방안으로는 전해질을 박막화하여 이온전도의 저항을 최소화하거나 낮은 온도에서도 높은 이온전도도를 갖는 새로운 전해질 물질을 개발하는 것이다. 본 연구에서는 e-Beam vapor deposition 기술을 이용하여 박막형 전해질을 제조하고 특성을 분석하였다. 현재 SOFC 전해질 물질로 사용되고 있는 ScSZ와 LSGM 그리고 최근 연구되고 있는 proton 전도성 전해질 BZCYYb를 높은 소결 반응성과 대량생산이 용이한 암모니아 공침법으로 합성하고, 디스크 형태의 pellet을 제작하였다. 전해질 pellet을 원료물질로 E-beam evaporator를 이용하여 전해질 박막을 제작하고 성능을 평가하였다. 또한, 전해질 증착의 최적의 조건을 찾기 위해 gun power, 기판의 온도, 증착 기판의 종류, 증착 후 annealing 온도 및 박막의 두께 등의 다양한 공정변수에 따라 제조된 박막의 결정 구조와 미세구조의 특성을 XRD, SEM, FTIR 등을 이용하여 측정하였고, 박막의 전기적 특성은 impedance analyzer를 사용하여 이온 전도도를 분석하였다. E-beam deposition 방법으로 증착된 ScSZ, LSGM, BZCYYb 박막은 SiO2 wafer와 NiO 음극 기판과의 접합이 잘 이루어졌으며 박막이 주상구조(columnar)를 띄며 형성되었다. 증착 후 annealing 온도를 증가시킬수록 박막의 치밀도가 증가하는 것을 확인할 수 있었다. 또한 원료물질인 bulk pellet과 증착 후 박막의 조성의 차이에 큰 변화를 보이지 않았다. 전체적으로, 전해질 박막의 두께가 증가할수록, gun power가 높을수록 이온 전도도가 증가하는 것이 확인되었다. ScSZ와 LSGM film의 이온전도도는 각각 7.41ｘ10-3S/cm, 2.06×10-3S/cm이었다. 이를 ASR(area specific resistance)로 나타내면 9.1Ωcm2, 10.28Ωcm2가 된다. Proton 전도성 전해질인 BZCYYb thin film의 이온전도도는 700℃에서 1.14×10-2S/cm의 이었으며, 전해질 층의 두께를 고려한 ASR은 6.87Ωcm2로 상용화 가능성을 보여준다. 이와 같은 연구결과를 통하여 e-beam을 이용한 전해질의 제작에서 증착 조건의 확립과 최소한의 전해질 박막의 두께만 갖추어준다면 박막 전해질의 SOFC 의 성능이 향상될 것으로 판단되며 작동 온도도 낮출 수 있을 것으로 기대되어진다.
Solid oxide fuel cell (SOFC) has been attracted attention as the alternative energy source because of its high energy conversion efficiency, fuel flexibility and emissions of low environmental pollutants. However, the high operating temperatures (up to 1000℃) of typical SOFCs with stabilized zirconi...
Solid oxide fuel cell (SOFC) has been attracted attention as the alternative energy source because of its high energy conversion efficiency, fuel flexibility and emissions of low environmental pollutants. However, the high operating temperatures (up to 1000℃) of typical SOFCs with stabilized zirconia (YSZ) as electrolyte introduces a series of problems such as reactivity between cell component, electrode sintering, expensive interconnecting material and sealing materials. Consequently, lowering the operating temperature less than 700℃ is necessary for practical application of SOFCs. In order to lower the operating temperature of SOFCs, reducing the thickness of electrolyte and developing new electrolyte materials with high ionic conductivity at low-temperatures have been considered. In this study, SOFC electrolyte thin films were prepared by electron beam vapor deposition technique and their structural, morphological, and electrochemical properties were analyzed. As model electrolytes, ScSZ, LSGM and BZCYYb were used. The electrolyte powders were synthesized using ammonium carbonate co-precipitation method. They were pressed into pellets and sintered. The thin films were fabricated by e-beam technique using the sintered electrolyte pellet as evaporating materials. To find the optimum conditions of the e-beam operation, the influence of e-beam deposition parameters, such as gun power, substrate temperature, substrate type, annealing temperature, and film thickness were investigated. The crystal structure and microstructure of the thin films were analyzed using XRD, SEM, and FTIR. The ion conductivity of the thin electrolyte films were analyzed using impedance analyzer. A good adhension of electrolyte on the substrate and a columnar structure were observed from the cross-sectional view of the ScSZ, LSGM, and BZCYYb electrolyte films on SiO2 wafer and NiO anode substrate. It was found that annealing was critical to obtain dense electrolyte films. The ionic conductivity of the thin films of ScSZ and LSGM were 7.41ｘ10-3 S/cm, 2.06×10-3 S/cm with activation energy of , respectively. The corresponding ASR (area specific resistance) of the thin films of ScSZ and LSGM were 9.1Ωcm2, 10.28Ωcm2, respectively. No significant compositional changes was occured during to the vapor deposition process. Generally, the ion conductivity of the thin film increased as film thickness and gun power increased. The ionic conductivity of BZCYYb thin film was observed to be 1.14×10-2 S/cm at 700℃ with activation energy of 0.89eV. The corresponding ASR (area specific resistance) was 6.87Ωcm2. The result collectively indicated that the e-beam deposition technique can be applied for the preparation of thin electrolyte films for low temperature SOFCs after optimization of e-beam operating conditions and control of the electrolyte film thickness.
Solid oxide fuel cell (SOFC) has been attracted attention as the alternative energy source because of its high energy conversion efficiency, fuel flexibility and emissions of low environmental pollutants. However, the high operating temperatures (up to 1000℃) of typical SOFCs with stabilized zirconia (YSZ) as electrolyte introduces a series of problems such as reactivity between cell component, electrode sintering, expensive interconnecting material and sealing materials. Consequently, lowering the operating temperature less than 700℃ is necessary for practical application of SOFCs. In order to lower the operating temperature of SOFCs, reducing the thickness of electrolyte and developing new electrolyte materials with high ionic conductivity at low-temperatures have been considered. In this study, SOFC electrolyte thin films were prepared by electron beam vapor deposition technique and their structural, morphological, and electrochemical properties were analyzed. As model electrolytes, ScSZ, LSGM and BZCYYb were used. The electrolyte powders were synthesized using ammonium carbonate co-precipitation method. They were pressed into pellets and sintered. The thin films were fabricated by e-beam technique using the sintered electrolyte pellet as evaporating materials. To find the optimum conditions of the e-beam operation, the influence of e-beam deposition parameters, such as gun power, substrate temperature, substrate type, annealing temperature, and film thickness were investigated. The crystal structure and microstructure of the thin films were analyzed using XRD, SEM, and FTIR. The ion conductivity of the thin electrolyte films were analyzed using impedance analyzer. A good adhension of electrolyte on the substrate and a columnar structure were observed from the cross-sectional view of the ScSZ, LSGM, and BZCYYb electrolyte films on SiO2 wafer and NiO anode substrate. It was found that annealing was critical to obtain dense electrolyte films. The ionic conductivity of the thin films of ScSZ and LSGM were 7.41ｘ10-3 S/cm, 2.06×10-3 S/cm with activation energy of , respectively. The corresponding ASR (area specific resistance) of the thin films of ScSZ and LSGM were 9.1Ωcm2, 10.28Ωcm2, respectively. No significant compositional changes was occured during to the vapor deposition process. Generally, the ion conductivity of the thin film increased as film thickness and gun power increased. The ionic conductivity of BZCYYb thin film was observed to be 1.14×10-2 S/cm at 700℃ with activation energy of 0.89eV. The corresponding ASR (area specific resistance) was 6.87Ωcm2. The result collectively indicated that the e-beam deposition technique can be applied for the preparation of thin electrolyte films for low temperature SOFCs after optimization of e-beam operating conditions and control of the electrolyte film thickness.
주제어
#SOFC e-beam vapor deposition thin film electrolyte ScSZ LSGM BZCYYb
학위논문 정보
저자
홍영선
학위수여기관
가천대학교 대학원
학위구분
국내박사
학과
화학공학과
지도교수
윤현희
발행연도
2013
총페이지
136p
키워드
SOFC e-beam vapor deposition thin film electrolyte ScSZ LSGM BZCYYb
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