[학위논문]유-무기 하이브리드 페로브스카이트의 진공 증착에 대한 방법론과 발광소자로의 응용 Methodology for Vacuum Evaporation of Organic-Inorganic Hybrid Perovskite and Its Application to LED원문보기
유-무기 하이브리드 페로브스카이트가 광전자 소자의 핵심 소재로 부상하고 있다. 뛰어난 광흡수 특성으로 인해 태양전지의 효율은 실리콘 태양전지의 그것에 근접하고 있다. 이와 더불어 밴드갭의 조절이 용이하고 뛰어난 색순도를 이용한 발광소자로의 연구가 주목을 받고 있다. 지금까지 이러한 연구들은 박막 형성이 쉬운 특성으로 인해 ...
유-무기 하이브리드 페로브스카이트가 광전자 소자의 핵심 소재로 부상하고 있다. 뛰어난 광흡수 특성으로 인해 태양전지의 효율은 실리콘 태양전지의 그것에 근접하고 있다. 이와 더불어 밴드갭의 조절이 용이하고 뛰어난 색순도를 이용한 발광소자로의 연구가 주목을 받고 있다. 지금까지 이러한 연구들은 박막 형성이 쉬운 특성으로 인해 용액 공정 위주로 수행되어 왔으나 OLED를 대체하기 위해서는 이미 사업화가 되어 있는 진공증착을 이용한 박막 제작에 대한 연구가 반드시 수행되어야 한다. 이미 몇몇 선두그룹에서 진공증착을 이용한 유-무기 하이브리드 페로브스카이트 박막 제작에 대한 연구를 하였고 뛰어난 효율을 달성하는데 성공하였으나, 지속적인 보고가 이어지지 않고 있다. 이는 페로브스카이트를 형성시키는 전구체 중 하나인 저분자량 유기할로겐화물의 진공 열증착 제어가 어렵기 때문이다. 일반적인 유기물이 분자빔 형태의 증발을 하는 것과는 달리, 이 물질은 가스형태의 증발을 하여 증착의 제어가 어려울 뿐 아니라 다른 물질의 증착까지 방해한다. 이를 극복하고자 여러 대안들이 제시되었지만 문제의 근본적인 해결책은 아니었다. 본 연구에서는 도가니에서 증발하는 증기의 세기는 도가니 내부 압력과 비례하는 것에 착안하여 새로운 형태의 도가니를 제작하였으며 가스형태의 증발로 인한 간섭 현상을 차단할 수 있는 페로브스카이트 전용의 증착 챔버를 제작하였다. 이 시스템을 이용하여 기존의 물리적 증착법(PVE)에서 사용되는 비례-적분-미분(PID) 제어를 통한 저분자량 유기할로겐화물을 포함한 페로브스카이트 전구체의 동시증착 제어에 성공하였다. 더불어 박막 제작을 통한 시스템의 신뢰성과 안정성을 검증하였고 용액 공정에서의 농도비 조절과 유사한 방식으로 증착 속도 및 속도 비율을 제어하여 박막의 결정화도를 제어할 수 있음을 보였다. 이를 이용하여 녹색 발광 소자를 제작하였으며 구조적 최적화를 통해 1%이상의 외부양자효율을 달성하였으며 OLED를 뛰어넘는 매우 높은 색순도와 색표현력을 보였다. 또한 전구체를 교체하고 그 비율을 조절함에 따라, 녹색 영역에서 적색 영역으로의 밴드갭을 조절하였으며 이를 이용한 적색 발광 소자 제작에도 성공하였다. 마지막으로 염화이온을 이용하여 밴드갭을 청색 영역까지 조절하였으며 이를 이용한 청색 발광 소자 제작에도 성공하여 본 연구의 특수성 및 유망성을 보였다.
유-무기 하이브리드 페로브스카이트가 광전자 소자의 핵심 소재로 부상하고 있다. 뛰어난 광흡수 특성으로 인해 태양전지의 효율은 실리콘 태양전지의 그것에 근접하고 있다. 이와 더불어 밴드갭의 조절이 용이하고 뛰어난 색순도를 이용한 발광소자로의 연구가 주목을 받고 있다. 지금까지 이러한 연구들은 박막 형성이 쉬운 특성으로 인해 용액 공정 위주로 수행되어 왔으나 OLED를 대체하기 위해서는 이미 사업화가 되어 있는 진공증착을 이용한 박막 제작에 대한 연구가 반드시 수행되어야 한다. 이미 몇몇 선두그룹에서 진공증착을 이용한 유-무기 하이브리드 페로브스카이트 박막 제작에 대한 연구를 하였고 뛰어난 효율을 달성하는데 성공하였으나, 지속적인 보고가 이어지지 않고 있다. 이는 페로브스카이트를 형성시키는 전구체 중 하나인 저분자량 유기할로겐화물의 진공 열증착 제어가 어렵기 때문이다. 일반적인 유기물이 분자빔 형태의 증발을 하는 것과는 달리, 이 물질은 가스형태의 증발을 하여 증착의 제어가 어려울 뿐 아니라 다른 물질의 증착까지 방해한다. 이를 극복하고자 여러 대안들이 제시되었지만 문제의 근본적인 해결책은 아니었다. 본 연구에서는 도가니에서 증발하는 증기의 세기는 도가니 내부 압력과 비례하는 것에 착안하여 새로운 형태의 도가니를 제작하였으며 가스형태의 증발로 인한 간섭 현상을 차단할 수 있는 페로브스카이트 전용의 증착 챔버를 제작하였다. 이 시스템을 이용하여 기존의 물리적 증착법(PVE)에서 사용되는 비례-적분-미분(PID) 제어를 통한 저분자량 유기할로겐화물을 포함한 페로브스카이트 전구체의 동시증착 제어에 성공하였다. 더불어 박막 제작을 통한 시스템의 신뢰성과 안정성을 검증하였고 용액 공정에서의 농도비 조절과 유사한 방식으로 증착 속도 및 속도 비율을 제어하여 박막의 결정화도를 제어할 수 있음을 보였다. 이를 이용하여 녹색 발광 소자를 제작하였으며 구조적 최적화를 통해 1%이상의 외부양자효율을 달성하였으며 OLED를 뛰어넘는 매우 높은 색순도와 색표현력을 보였다. 또한 전구체를 교체하고 그 비율을 조절함에 따라, 녹색 영역에서 적색 영역으로의 밴드갭을 조절하였으며 이를 이용한 적색 발광 소자 제작에도 성공하였다. 마지막으로 염화이온을 이용하여 밴드갭을 청색 영역까지 조절하였으며 이를 이용한 청색 발광 소자 제작에도 성공하여 본 연구의 특수성 및 유망성을 보였다.
An organic-inorganic hybrid perovskite (OHP) is emerging as a key material for optoelectronic devices. Due to its excellent light absorption property, the efficiency of solar cells is approaching that of silicon solar cells. In addition, researches on a light emitting diode utilizing easy bandgap tu...
An organic-inorganic hybrid perovskite (OHP) is emerging as a key material for optoelectronic devices. Due to its excellent light absorption property, the efficiency of solar cells is approaching that of silicon solar cells. In addition, researches on a light emitting diode utilizing easy bandgap tunability and high color purity have been conducted. Although these studies have been performed mainly on solution process by the benefit of the low temperature crystallization, researches on thin film fabrication using vacuum deposition, which has already been commercialized, must be performed in order to replace OLEDs. Several leading groups have already studied the fabrication of OHP thin films using vacuum deposition and succeeded in achieving excellent efficiency, but there are no continuous reports. This high entry barrier is due to the difficulty to control the vacuum deposition of low molecular weight organic halides, one of the precursors of OHP. Unlike conventional organic materials that evaporate in the form of a molecular beam, this material evaporates in a gaseous form, which makes difficult to control the rate and hinders the deposition of other materials. Several alternatives were proposed to overcome this phenomenon, but it was not a fundamental solution to overcome the problem. In this study, a methodology for the vacuum evaporation of OHP is proposed. A new type of crucible was fabricated by considering that vapor intensity evaporated from the crucible is proportional to the pressure inside the crucible. A perovskite deposition-only chamber capable of preventing gas interference was set up. Using this system, the co-deposition control of perovskite precursors including small molecular weight organic halides through proportional-integral-differential (PID) control used already in conventional physical vapor evaporation (PVE) was successfully achieved. In addition, the reliability and stability of the system were verified through thin film fabrication. Furthermore, crystallinity of the thin film could be controlled by controlling the deposition rate and the rate ratio of co-deposition precursors in a similar manner to the concentration ratio control in the solution process. A green emitting device was fabricated. The external quantum efficiency of higher than 1% was achieved through structural optimization, which showed ultra-high color purity and color gamut beyond OLED. In addition, the bandgaps from the green region to the red region were tuned changing the ratio of the precursor, PbI2, then the red emitting device was successfully fabricated. Finally, the bandgaps were controlled from the green region to the blue region using MABr and PbCl2. Using this, a blue emitting device was fabricated respectably. The possibility of perovskite light emitting diode (PeLED) by showing R,G,B electroluminescence using co-deposition by PID control of perovskite precursors.
An organic-inorganic hybrid perovskite (OHP) is emerging as a key material for optoelectronic devices. Due to its excellent light absorption property, the efficiency of solar cells is approaching that of silicon solar cells. In addition, researches on a light emitting diode utilizing easy bandgap tunability and high color purity have been conducted. Although these studies have been performed mainly on solution process by the benefit of the low temperature crystallization, researches on thin film fabrication using vacuum deposition, which has already been commercialized, must be performed in order to replace OLEDs. Several leading groups have already studied the fabrication of OHP thin films using vacuum deposition and succeeded in achieving excellent efficiency, but there are no continuous reports. This high entry barrier is due to the difficulty to control the vacuum deposition of low molecular weight organic halides, one of the precursors of OHP. Unlike conventional organic materials that evaporate in the form of a molecular beam, this material evaporates in a gaseous form, which makes difficult to control the rate and hinders the deposition of other materials. Several alternatives were proposed to overcome this phenomenon, but it was not a fundamental solution to overcome the problem. In this study, a methodology for the vacuum evaporation of OHP is proposed. A new type of crucible was fabricated by considering that vapor intensity evaporated from the crucible is proportional to the pressure inside the crucible. A perovskite deposition-only chamber capable of preventing gas interference was set up. Using this system, the co-deposition control of perovskite precursors including small molecular weight organic halides through proportional-integral-differential (PID) control used already in conventional physical vapor evaporation (PVE) was successfully achieved. In addition, the reliability and stability of the system were verified through thin film fabrication. Furthermore, crystallinity of the thin film could be controlled by controlling the deposition rate and the rate ratio of co-deposition precursors in a similar manner to the concentration ratio control in the solution process. A green emitting device was fabricated. The external quantum efficiency of higher than 1% was achieved through structural optimization, which showed ultra-high color purity and color gamut beyond OLED. In addition, the bandgaps from the green region to the red region were tuned changing the ratio of the precursor, PbI2, then the red emitting device was successfully fabricated. Finally, the bandgaps were controlled from the green region to the blue region using MABr and PbCl2. Using this, a blue emitting device was fabricated respectably. The possibility of perovskite light emitting diode (PeLED) by showing R,G,B electroluminescence using co-deposition by PID control of perovskite precursors.
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