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최근 자가 치유가 가능한 고분자 재료는 표면에 발생되는 흠집과 내부 균열을 복구할 수 있는 획기적인 재료로 많은 연구자들의 관심을 끌고 있다. 자가 치유 기능의 도입은 고분자의 내구성 개선을 통한 수명 연장, 재활용 등의 다양한 이점이 존재한다. 이러한 자가 치유 기능 도입을 위해서는 다양한 방법들이 시도되고 있다. 대표적으로 마이크로 캡슐을 이용한 자가 치유제의 외부 도입, 고분자 내부에 ...

최근 자가 치유가 가능한 고분자 재료는 표면에 발생되는 흠집과 내부 균열을 복구할 수 있는 획기적인 재료로 많은 연구자들의 관심을 끌고 있다. 자가 치유 기능의 도입은 고분자의 내구성 개선을 통한 수명 연장, 재활용 등의 다양한 이점이 존재한다. 이러한 자가 치유 기능 도입을 위해서는 다양한 방법들이 시도되고 있다. 대표적으로 마이크로 캡슐을 이용한 자가 치유제의 외부 도입, 고분자 내부에 수소결합 같은 물리적 동적 결합 또는 가역적 하이드록실 그룹 등의 교환반응, 다이설파이드 복분해 반응, 그리고 이민 복분해 반응 등을 사슬 내부에 도입하는 방법을 들 수 있다.
수분산 폴리우레탄(waterborne polyurethane: WPU)은 친환경적인 소재로 기존의 휘발성 유기 용매(volatile organic compounds: VOC)를 이용하여 폴리우레탄을 녹여 사용하던 방식의 환경적인 문제를 해결하기 위해 개발되었다. 폴리우레탄 사슬 중간에 카르복실기와 같은 이온기를 도입 후 자기 유화 기능을 통하여 물에 분산시킴으로써 VOC문제를 해결할 수 있다. 이러한 WPU는 코팅 및 접착제 등의 다양한 분야에 사용될 수 있다. 소재의 주요 사용조건이 외부환경에 노출되기 때문에 균열 및 스크래치 등이 발생할 수 있으며, 이는 치명적인 내구성 저하 및 수명 저하를 초래한다. 이러한 문제를 해결하기 위해 WPU에 자가 치유 기능을 도입하는 연구가 요구되고 있다.
본 논문에서는 WPU에 자가 치유 기능을 도입하기 위해 자가 치유 성능 구현이 가능한 다양한 종류의 기능성 다이아민 사슬연장제를 사용하여 WPU를 제조하였다. 자가 치유 기능 도입된 기능성 다이아민 사슬연장제 사용 시 WPU의 분산에 미치는 영향과 물리적 성질 그리고 자가 치유 특성 발현에 대하여 실험적으로 조사하였다. 특히, 각각의 자가 치유 메커니즘에 따른 차이를 비교 분석하였다.
하이드록실 교환 반응을 적용한 계로는 키토산을 사슬 연장제로 에틸렌다이아민과 혼합 사용하여 WPU를 제조하였다. 키토산은 여러 하이드록실 그룹과 아민 그룹을 보유하고 있는 물질로 함량이 증가할수록 WPU 건조 필름의 기계적 강도가 증가하였다가 감소하는 경향을 보였다. 이는 소량의 키토산은 적절한 가교로 인한 기계적 강도의 증가를 보였지만 일정량 이상 첨가 시 폴리우레탄의 연질부와 경질부의 미세 상분리에 불리하게 작용했기 때문으로 해석할 수 있었다. 그러나 자가 치유 효율은 함량이 증가함에 따라 증가를 보였다.
다이설파이드 복분해 반응을 도입한 WPU 시스템으로는 다이설파이드와 다이아민을 가지고 있는 시스타민을 사슬연장제로 사용하였다. 사슬 연장제로서 시스타민은 약한 결합력을 가지는 다이설파이드 그룹으로 인해 기계적 물성의 약간 감소를 나타내었다. 그러나 cut-and-healing test에서 자가 치유 기능은 확연하게 관찰되었으며, 130 °C, 3시간에서 40%의 효율을 보였다. 그 후 효율의 감소가 관찰되는데 이는 고온 열처리로 인한 부 반응에 기인한 것으로 판단되었다. 그리고 다이설파이드 그룹이 포함되지 않은 유형의 WPU와 달리 티올 화합물과의 반응을 통해 다이설파이드 그룹의 해리를 통하여 용해가 가능하여 화학적 재활용이 가능함을 확인하였다. 이러한 특성으로부터 다이설파이드 그룹의 특성을 활용한 WPU의 자가 치유와 화학적 재활용 가능성을 확인할 수 있었다. 또한 열적 자가 치유 기능을 감안하여 고온 프레스를 검토해본 결과 물리적으로 가열 재활용이 가능함을 확인 할 수 있었으며 85%의 인장 강도 물성 회복율을 보였다.
글루타르이민다이아민을 이용하여 사슬 연장이 이루어진 WPU에서는 에틸렌다이아민을 이용하여 사슬 연장이 이루어진 WPU와 비슷한 건조 후 필름의 기계적 물성을 구현할 수 있었으며, 이민 복분해 반응을 통해 scratch healing과 cut-and-healing test에서 80% 수준의 자가 치유 효율을 확인할 수 있었고, 열처리 용융 재활용성도 우수였다.
다양한 기능성 다이아민을 사슬 연장제로 사용하여 자기 치유와 재활용이 가능한 수분산 폴리우레탄의 제조를 고찰하였다. 이러한 기초 연구를 바탕으로 다양한 요구 물성을 충족하는 자가 치유 및 재활용이 가능한 수분산 폴리우레탄의 개발이 가능할 것으로 기대된다.

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