차세대 고성능 리튬-황 배터리를 위한 2차원 실록센 음극과 황화 리튬 양극재 개발 Development of 2D Siloxene anode and Li2S cathode for Next Generation High-Performance Lithium-Sulfur Batteries원문보기
리튬-황 전지는 저렴한 가격, 높은 에너지밀도, 친환경소재 등의 장점을 가지고 있어 유망한 차세대 이차전지 시스템 중 하나이다. 하지만, 리튬-황 전지는 충방전 중 일어나는 양극활물질의 부피팽창, 폴리설파이드의 용출, 최종 생성물의 낮은 전기전도성, 그리고 음극으로 반응성이 높은 ...
리튬-황 전지는 저렴한 가격, 높은 에너지밀도, 친환경소재 등의 장점을 가지고 있어 유망한 차세대 이차전지 시스템 중 하나이다. 하지만, 리튬-황 전지는 충방전 중 일어나는 양극활물질의 부피팽창, 폴리설파이드의 용출, 최종 생성물의 낮은 전기전도성, 그리고 음극으로 반응성이 높은 리튬 금속을 사용하여 장기적으로 수명특성이 저하되는 문제점을 가지고 있다. 따라서 본 연구는 리튬-황 전지의 문제점을 개선하기 위해 실리콘 음극활물질 개발, 황 지지체인 다공성 탄소 개발, 황화리튬(Li2S) 양극재 개발로 하여 단계적으로 리튬-황 전지의 문제점을 개선하였다. 구체적으로 실리콘 주된 이슈인 부피팽창 문제를 해결하기 위해 폴리이미드 바인더와 화학적으로 결합된 2차원 실리콘(2D Siloxene, 2DSi)을 사용하는 방법을 제안한다. 첫째, Si6H3(OH)3의 화학식을 갖는 2DSi는 주름진 2차원 실리콘 평면을 가지고 있어 무작위로 팽창하는 0차원 실리콘 입자를 x-y평면으로 팽창하도록 제한한다. 둘째, 2DSi 표면으로부터 수직으로 풍부한 하이드록실 작용기가 있어 폴리이미드의 전구체인 폴리아믹산과 반응을 통해 화학적으로 결합을 형성하여 효과적으로 실리콘의 부피팽창을 완화하고, 전해질로부터 실리콘 표면을 보호할 수 있다. 특히, 화학적 결합은 2DSi, 도전재, 집전체 간의 전기적 접촉을 강화할 뿐만 아니라 전극 상태에서 섭씨 350도의 열처리를 통해 형성되기 때문에 일반적인 전극 제작 공정에도 이용할 수 있다.고로딩 황 조건에서 리튬-황 배터리용 탄소를 제공하기 위해 다기능, 다공성 탄소 지지체 합성법을 제안한다. 위 탄소 양극은 유기 결정 복합체와 탄소 전구체로부터 합성된다. 특히, 사용된 유기 결정 복합체는 멜라민 용액과 시아누릭 산 용액의 혼합으로 생성되며, 반응주형으로써 다기능, 다공성 탄소의 기공과 이종원소 N 형성의 역할을 하게 된다. 합성된 탄소 물질은 주로 메조 기공을 갖어 6.0 mg/cm2 이상의 고 로딩의 황을 담지 할 충분한 공간을 제공하며, 리튬-폴리설파이드와 친화도를 갖는 N을 함유해 효과적으로 리튬-폴리설파이드 용출을 완화할 수 있다. 마지막으로 리튬메탈프리 이차전지를 위해 Li2S 양극재를 제안하였다. Li2S 양극재는 열탄소환원법을 통해 제공하였으며, 합성된 탄소와 상용의 황산리튬(Li2SO4)의 혼합 파우더로부터 간단한 소성만으로 반응이 완결된다. 특히, 고에너지밀도를 위한 전략으로 바인더와 도전재를 요구하지 않는 프리스탠딩 전극 제작방법 또한 제안한다.
리튬-황 전지는 저렴한 가격, 높은 에너지밀도, 친환경소재 등의 장점을 가지고 있어 유망한 차세대 이차전지 시스템 중 하나이다. 하지만, 리튬-황 전지는 충방전 중 일어나는 양극활물질의 부피팽창, 폴리설파이드의 용출, 최종 생성물의 낮은 전기전도성, 그리고 음극으로 반응성이 높은 리튬 금속을 사용하여 장기적으로 수명특성이 저하되는 문제점을 가지고 있다. 따라서 본 연구는 리튬-황 전지의 문제점을 개선하기 위해 실리콘 음극활물질 개발, 황 지지체인 다공성 탄소 개발, 황화리튬(Li2S) 양극재 개발로 하여 단계적으로 리튬-황 전지의 문제점을 개선하였다. 구체적으로 실리콘 주된 이슈인 부피팽창 문제를 해결하기 위해 폴리이미드 바인더와 화학적으로 결합된 2차원 실리콘(2D Siloxene, 2DSi)을 사용하는 방법을 제안한다. 첫째, Si6H3(OH)3의 화학식을 갖는 2DSi는 주름진 2차원 실리콘 평면을 가지고 있어 무작위로 팽창하는 0차원 실리콘 입자를 x-y평면으로 팽창하도록 제한한다. 둘째, 2DSi 표면으로부터 수직으로 풍부한 하이드록실 작용기가 있어 폴리이미드의 전구체인 폴리아믹산과 반응을 통해 화학적으로 결합을 형성하여 효과적으로 실리콘의 부피팽창을 완화하고, 전해질로부터 실리콘 표면을 보호할 수 있다. 특히, 화학적 결합은 2DSi, 도전재, 집전체 간의 전기적 접촉을 강화할 뿐만 아니라 전극 상태에서 섭씨 350도의 열처리를 통해 형성되기 때문에 일반적인 전극 제작 공정에도 이용할 수 있다.고로딩 황 조건에서 리튬-황 배터리용 탄소를 제공하기 위해 다기능, 다공성 탄소 지지체 합성법을 제안한다. 위 탄소 양극은 유기 결정 복합체와 탄소 전구체로부터 합성된다. 특히, 사용된 유기 결정 복합체는 멜라민 용액과 시아누릭 산 용액의 혼합으로 생성되며, 반응주형으로써 다기능, 다공성 탄소의 기공과 이종원소 N 형성의 역할을 하게 된다. 합성된 탄소 물질은 주로 메조 기공을 갖어 6.0 mg/cm2 이상의 고 로딩의 황을 담지 할 충분한 공간을 제공하며, 리튬-폴리설파이드와 친화도를 갖는 N을 함유해 효과적으로 리튬-폴리설파이드 용출을 완화할 수 있다. 마지막으로 리튬메탈프리 이차전지를 위해 Li2S 양극재를 제안하였다. Li2S 양극재는 열탄소환원법을 통해 제공하였으며, 합성된 탄소와 상용의 황산리튬(Li2SO4)의 혼합 파우더로부터 간단한 소성만으로 반응이 완결된다. 특히, 고에너지밀도를 위한 전략으로 바인더와 도전재를 요구하지 않는 프리스탠딩 전극 제작방법 또한 제안한다.
Lithium-sulfur batteries (LSBs) are promising systems with low cost, high theoretical energy density (2600 Wh/kg), and use of eco-friendly materials, i.e., sulfur. However, LSBs are faced with challenges such as volume expansion of the sulfur species, dissolution of polysulfide during charging and d...
Lithium-sulfur batteries (LSBs) are promising systems with low cost, high theoretical energy density (2600 Wh/kg), and use of eco-friendly materials, i.e., sulfur. However, LSBs are faced with challenges such as volume expansion of the sulfur species, dissolution of polysulfide during charging and discharging, low electrical conductivity of the final products (S8 and Li2S), and use of lithium metal. Therefore, this study mitigated the problems of LSBs in stages by developing a silicon-based anode, porous carbon as a sulfur support, and a lithium sulfide (Li2S) cathode. Especially, we develop a novel method using two-dimensional siloxene (2DSi) chemically bound to polyimide (PI) binder. First, 2DSi with a chemical formula of Si6H3(OH)3 possesses 2D corrugated Si (111) planes, confining the volume expansion to the x-y plane parallel to current collector. Second, with the abundant vertically aligned surface hydroxyl functional groups, 2DSi particles can be tightly bound to conductive carbon additive and current collector via imidization with polyamic acid, which alleviates the volume expansion and hides the surface of Si planes from electrolytes. Such a chemical linkage can be formed during electrode preparation conducted at temperatures as high as 350°C. This further strengthens the electrical contacts among 2DSi particles, conductive carbon additives, and current collector. A multi-functional, porous carbon support is proposed for LSBs under high-loading sulfur conditions. The carbonaceous material is synthesized from an organic crystal complex and carbon precursor. In particular, the organic crystal complex is produced by mixing a melamine and cyanuric acid solution, and serves as a reactive template to form pores and introduce heteroatom (nitrogen). The synthesized carbon mainly has mesopores, proving sufficient space to support high sulufr loading of 6.0 mg/cm2 or more, and contains nitrogen having an affinity for litium-polysulfide (LiPS) to effectively mitigate LiPS dissolution. Finally, Li2S cathode is suggested for a lithium metal-free batteries. The Li2S cathode is provided through carbothermal reduction which is completed only by simple heating from mixed powder of synthesized carbon and commercial lithium sulfate (Li2SO4). Particularly, as a strategy for high energy density, a method for manufacturing a free-standing electrode that does not require a binder and conductive carbon additive is also proposed.
Lithium-sulfur batteries (LSBs) are promising systems with low cost, high theoretical energy density (2600 Wh/kg), and use of eco-friendly materials, i.e., sulfur. However, LSBs are faced with challenges such as volume expansion of the sulfur species, dissolution of polysulfide during charging and discharging, low electrical conductivity of the final products (S8 and Li2S), and use of lithium metal. Therefore, this study mitigated the problems of LSBs in stages by developing a silicon-based anode, porous carbon as a sulfur support, and a lithium sulfide (Li2S) cathode. Especially, we develop a novel method using two-dimensional siloxene (2DSi) chemically bound to polyimide (PI) binder. First, 2DSi with a chemical formula of Si6H3(OH)3 possesses 2D corrugated Si (111) planes, confining the volume expansion to the x-y plane parallel to current collector. Second, with the abundant vertically aligned surface hydroxyl functional groups, 2DSi particles can be tightly bound to conductive carbon additive and current collector via imidization with polyamic acid, which alleviates the volume expansion and hides the surface of Si planes from electrolytes. Such a chemical linkage can be formed during electrode preparation conducted at temperatures as high as 350°C. This further strengthens the electrical contacts among 2DSi particles, conductive carbon additives, and current collector. A multi-functional, porous carbon support is proposed for LSBs under high-loading sulfur conditions. The carbonaceous material is synthesized from an organic crystal complex and carbon precursor. In particular, the organic crystal complex is produced by mixing a melamine and cyanuric acid solution, and serves as a reactive template to form pores and introduce heteroatom (nitrogen). The synthesized carbon mainly has mesopores, proving sufficient space to support high sulufr loading of 6.0 mg/cm2 or more, and contains nitrogen having an affinity for litium-polysulfide (LiPS) to effectively mitigate LiPS dissolution. Finally, Li2S cathode is suggested for a lithium metal-free batteries. The Li2S cathode is provided through carbothermal reduction which is completed only by simple heating from mixed powder of synthesized carbon and commercial lithium sulfate (Li2SO4). Particularly, as a strategy for high energy density, a method for manufacturing a free-standing electrode that does not require a binder and conductive carbon additive is also proposed.
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